太湖地区农田NO排放不连续测量最佳时间

以我国南方太湖地区稻麦轮作生态系统的旱地阶段为例,在通过自动连续测量揭示ＮＯ排放的时间变异规律性基础上,讨论了ＮＯ排放不连续测量结果矫正及最佳观测时间选择．根据自动连续测量结果,ＮＯ排放表现出日间极大值型和夜间极大值型２种规律性日变化形式．前者发生在温度比较适宜,但植物生长较弱的情况下,此日变化形式直接与温度有关;后者发生在植物旺盛生长的情况下,且主要取决于植物对铵态氮的吸收,而与温度没有直接关系．在植物生长强弱变换的过渡期,日变化的规律性不明显．不连续测量结果的矫正因子也因植物生长状况而异．当观测时间选择不当,又不进行任何矫正处理时,根据不连续测量结果估计的ＮＯ排放可能偏高１２％ ～４７％ 或偏低１８％ ～６８％ ．无论哪种植物生长情形,１５ｖ００～１６ｖ００都是ＮＯ排放不连续测量的最佳观测时间．这时的观测结果不需要日变化矫正,能直接用来代表日平均排放量.     

烟气条件对直流电晕自由基簇射NO氧化过程的影响

运用以湿空气为自由基源物质的直流电晕自由基簇射系统,研究了烟气在反应器内的滞留时间、烟气流速和NO浓度对NO氧化过程的影响.结果表明:烟气流速的增加会抑制电晕放电的发展,而烟气中NO浓度的增加则使放电变得更加容易.NO的氧化受烟气在反应器内滞留时间的影响较小,而它受烟气流速的影响较大.在2W的输入功率下,当烟气在反应器内的滞留时间从8.5s增加到34.2s时,NO的氧化率只从54.5 %提高到57.6 %.而在1.7W·h/m³的能量密度下,当烟气流速从1.4cm/s增加到6.3cm/s时,NO的氧化率从60.0%减少到38.6%,能量利用率也从20.8g/(kW·h)下降到了13.3g/(kW·h).在湿空气流量一定的情况下,NO初始浓度存在一个最佳值,本实验中最佳的NO浓度为100×10^-6左右.     

复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m~3·h)~(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=3.7.Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.     

菜地氨氧化微生物驱动的N2O和NO对有机无机肥配施的响应

氨氧化细菌（AOB）和氨氧化古菌（AOA）是驱动土壤氨氧化过程的"引擎".氨氧化过程在土壤氧化亚氮（N₂O）和一氧化氮（NO）排放过程中扮演着重要角色.有机无机肥配施是实现化肥零增长和作物稳产增产的重要途径，但在有机无机肥配施下，菜地土壤AOB和AOA对氨氧化过程的相对贡献仍不清楚.本研究采用选择性抑制的方法（辛炔和乙炔）区分有机肥添加近3年后（2016年10月—2019年5月）AOB和AOA在氨氧化过程中对碱性菜地土壤N₂O和NO产生的相对贡献.试验共设5种施肥处理：不施氮肥（CK）、单施尿素（N）、单施有机肥（M）、50%尿素+50%有机肥（M1N1）和80%尿素+20%有机肥（M1N4）.结果表明，有机无机肥配施（M1N1和M1N4）可显著增加土壤电导率、有机碳和全氮含量.培养试验发现，与N处理相比，M和M1N1处理分别使N₂O排放量增加100.7%和38.8%，NO排放量增加77.9%和42.8%，AOB基因丰度增加16.6%和10.2%，同时，AOB对N₂O排放的相对贡献增加6.5%.相反，M1N4处理分别使N₂O和NO排放量降低19.3%和4.8%，AOB基因丰度降低37.5%，同时，AOB对N₂O及NO排放的相对贡献分别降低7.8%和7.4%.相关分析表明，土壤N₂O和NO累积排放量与土壤AOB基因丰度呈显著正相关（p<0.05），与土壤AOA基因丰度无显著相关性.有机无机肥配施下AOB是氨氧化过程的主要驱动者，适当比例的有机无机肥配施（即M1N4）措施可在一定程度上减弱AOB对碱性菜地土壤N₂O及NO排放的相对贡献.     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

疏水型H-ZSM-5分子筛上NO氧化反应的研究

针对NO低温氧化催化剂的抗水汽性差的问题,以疏水型高硅H-ZSM-5分子筛为NO氧化催化剂,在温度为10~90℃、NO进口浓度为0.05%~0.08%,及相对湿度为0~100%条件下,考察了NO的氧化反应.结果表明,H-ZSM-5分子筛的硅铝比由50提高至300时,湿气条件(水汽含量1.18%)下,NO氧化率由20%升高至56%;干气下,低温有利于NO氧化;湿气下(水汽含量1.18%),NO氧化率随着温度的升高先增加后减少,最佳反应温度为20℃,与NOx工业废气的排放温度相近.200h的稳定性试验结果显示,在30℃、NO进口浓度0.08%、空时0.5s、保持相对湿度为50%或100%时,NO氧化率可维持在60%和50%,催化剂具有良好的稳定性.     

Quinone-mediated decolorization of sulfonated azo dyes by cells and cell extracts from Sphingomonas xenophaga

The effects of various quinone compounds on the decolorization rates of sulfonated azo dyes by Sphingomonas xenophaga QYY were investigated. The results showed that anthraquinone-2-sulfonate (AQS) was the most effective redox mediator and AQS reduction was the rate-limited step of AQS-mediated decolorization of sulfonated azo dyes. Based on AQS biological toxicity tests, it was assumed that AQS might enter the cells to kill them. In the cytoplasmic extracts from strain QYY, AQS effectively increased decolorization rates of sulfonated azo dyes than other quinone compounds. In addition, we found a NADH/FMN-dependent AQS reductase using nondenaturing polyacrylamide gel electrophoresis (Native-PAGE).     

Emissions of SO2, NO and N2O in a circulating fluidized bed combustor during co-firing coal and biomass

This paper presents the experimental investigations of the emissions of SO2, NO and N2O in a bench scale circulating fluidized bed combustor for coal combustion and co-firing coal and biomass. The thermal capacity of the combustor is 30 kW. The setup is electrically heated during startup. The influence of the excess air, the degree of the air staging, the biomass share and the feeding position of the fuels on the emissions of SO2, NO and N2O were studied. The results showed that an increase in the biomass shares resulted in an increase of the CO concentration in the flue gas, probably due to the high volatile content of the biomass. In co-firing, the emission of SO2 increased with increasing biomass share slightly, however, non-linear increase relationship between SO2 emission and fuel sulfur content was observed. Air staging significantly decreased the NO emission without raising the SO2 level. Although the change of the fuel feeding position from riser to downer resulted in a decrease in the NO emission level, no obvious change was observed for the SO2 level. Taking the coal feeding position R as a reference, the relative NO emission could significantly decrease during co-firing coal and biomass when feeding fuel at position D and keeping the first stage stoichiometry greater than 0.95. The possible mechanisms of the sulfur and nitrogen chemistry at these conditions were discussed and the ways of simultaneous reduction of SO2, NO and N2O were proposed.     

TiO2/g-C3N4在泡沫陶瓷表面的负载及光催化空气净化性能增强

以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础.     

上海市机动车发展的大气环境容量

研究了上海市机动车和固定源排放对环境中NOx 浓度的贡献率 ,采用ADMS Urban空气质量模型从环境容量角度提出上海市机动车发展的总量控制目标 .2 0 0 2年上海全市NOx 排放总量为 39 7× 10 4t/a ,其中中心城区机动车NOx 排放分担率81% ,浓度贡献率为 86 % .为实现 0 0 8mg/m3 年平均浓度容量控制目标 ,上海市机动车NOx 排放总量应控制在 3 5× 10 4t/a以下