苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

骆马湖表层水体中32种PPCPs类物质的污染水平、分布特征及风险评估

为评价骆马湖水体中药品和个人护理品(PPCPs)的污染水平、空间分布特征及生态风险,利用高效液相色谱-串联质谱测定了骆马湖水体中22个采样点的32种PPCPs.结果表明,骆马湖表层水体中共检出了23种PPCPs,总浓度范围为892~1 536 ng·L~(-1),其中浓度最高的为诺氟沙星(256~707 ng·L~(-1)),其次是酮洛芬(85~438 ng·L~(-1))、安赛蜜(101~290 ng·L~(-1))及萘普生(1.9~112 ng·L~(-1)).不同采样位点的PPCPs浓度存在一定的空间差异,呈现湖东北部地区较高,西南部地区较低的趋势.房亭河入湖口处PPCPs浓度较高,嶂山闸出湖口处浓度较低.对13种药物类PPCPs生态风险评价结果表明,诺氟沙星RQs为0.26~0.72,对于骆马湖水生生态系统表现为中风险,吉非罗齐在大部分采样点RQs0.01,表现为低风险,其余的化合物RQs0.01未表现出生态环境风险.采用简单叠加模型计算PPCPs的联合毒性风险熵范围为0.29~0.75,整体上看,骆马湖PPCPs对于水生生物表现出中风险.对6种PPCPs的人体健康风险结果表明,RQs均小于1,表明骆马湖PPCPs对人体健康无直接风险.     

有机物对亚硝化颗粒污泥中功能菌活性的影响

为探明易降解有机物短期冲击对全自养亚硝化颗粒污泥(PNG)中不同功能菌活性的影响,本研究采用多批次连续实验,系统考察了PNG在有机物胁迫与恢复阶段,氮素转化性能与溶解氧(DO)利用情况的演化规律.结果表明,基质C/N比越高,亚硝态氮比累积速率[q(NO-2-N)]的降幅就越大.期间,异养菌(He B)活性的增强,加快了PNG对DO的消耗速率,使得氧亲和力较差的亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性得到了有效抑制.当重新采用无机碳源配水时,q(NO-2-N)数值明显增大,同时He B与NOB的活性均处于较低水平.因此,易降解有机物对全自养PNG系统的冲击具有一定可逆性,该过程有助于巩固氨氧化菌(AOB)的相对优势,提升亚硝化反应的稳定性.     

模拟烹饪油烟的粒径分布与扩散

烹饪油烟颗粒物粒径分布与扩散特性研究有助于解析其对室内空气质量和居民健康的影响,采用电子低压撞击器(ELPI)实时监测了油烟机开启和关闭状态下,模拟烹饪油烟发生处和3 m外位置处,0.03~10μm范围内油烟颗粒数浓度和质量浓度随粒径分布.油烟颗粒主要以655 nm以下的细颗粒为主.油烟机能够显著降低室内油烟浓度,开启油烟机后,油烟发生处颗粒数浓度从2.8×106个·cm-3降低到2.3×105个·cm-3,PM2.5(空气动力学直径≤2.5μm的颗粒)质量浓度从85.9 mg·m-3降低到6.2 mg·m-3.油烟机对PM10的净化效率高于PM2.5.油烟迅速从发生处扩散到3 m外,无通风状态下,总颗粒数浓度衰减达65%,PM2.5质量浓度衰减达75%.计算流体动力学(CFD)模拟了油烟机对油烟PM2.5质量浓度场扩散分布影响.红外摄像仪监测了油烟温度场分布扩散,以扇形向外扩散,伴随着油烟温度梯度降低.     

UV/SPS降解水中三氯生的效能及动力学

采用短波紫外光激活过硫酸钠(UV/SPS)对水中三氯生(TCS)的去除进行了研究,考察了紫外光波长、紫外光强、过硫酸钠(SPS)投加量、pH值和腐殖酸(HA)等因素对TCS去除的影响,计算了自由基(·OH、SO_4~(·-))与TCS的二级反应速率常数及其对TCS去除的贡献值,鉴定了反应中主导自由基,对比了UV254/SPS和UV254/H_2O_2对天然水体中TCS的去除效果,GC/MS分析了TCS降解的中间产物及可能的降解路径.结果表明UV/SPS能有效去除TCS,紫外光波长为254nm,光强为11.5μW·cm-2,SPS浓度为1 mmol·L~(-1)时,100s后初始浓度为275μg·L~(-1)的TCS去除率可达98.15%,TCS降解过程符合拟一级反应动力学方程,其动力学常数K=0.039 2 s~(-1).实验范围内TCS去除的速率常数随紫外光强(I)和SPS投加量的增加而增大,波长对TCS去除影响不显著,中性条件不利于TCS降解,HA对TCS去除具有抑制作用.·OH和SO_4~(·-)与TCS反应速率常数分别为7.62×109L·mol~(-1)·s~(-1)、9.86×109L·mol~(-1)·s~(-1),UV254/SPS中主导自由基为SO_4~(·-),其对TCS去除贡献率为97.63%.UV254/SPS工艺更能有效地去除TCS,其拟一级动力学常数K值是UV254/H_2O_2工艺的4.13倍.TCS降解过程中主要生成了2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、苯酚等中间产物.     

广州南沙红树林湿地水体和沉积物中有机氯农药的残留特征

红树林湿地对保护海岸生态环境起着重要作用,为研究有机氯农药(OCPs)在广州南沙红树林湿地水体和沉积物中的残留水平、来源和生态风险,于2015年3月采集该地区10个表层水体样品和7个表层沉积物样品,并采用GC-ECD测定其中OCPs的含量.结果表明,水体中OCPs含量为1.89~90.19 ng·L~(-1),平均值为30.16 ng·L~(-1);沉积物中OCPs含量为3.10~16.02 ng·g~(-1),平均值为8.58 ng·g~(-1).与其他河口、海湾地区相比,研究区有机氯农药污染处于中等水平.研究区水体和沉积物间HCHs和DDTs的分配系数平均值分别为857和368;在分配系数较高的区域,沉积物成为水体二次污染源的潜力较大.来源分析表明,研究区水体和沉积物中近期仍存在HCHs和DDTs输入,HCHs主要来源于林丹的使用,DDTs来源于三氯杀螨醇与工业DDT的混合输入;与水体相比,沉积物中的OCPs可能包含更多历史残留组分.风险评价结果显示,水体中OCPs的生态风险较小,但沉积物中OCPs存在较高的生态风险,可能危害红树林生态系统.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

Cu-Al2O3中骨架铜类芬顿催化去除水中有机污染物

为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).