A framework for investigating the air quality variation characteristics based on the monitoring data: Case study for Beijing during 2013–2016

In this study, an analysis framework based on the regular monitoring data was proposed for investigating the annual/inter-annual air quality variation and the contributions from different factors(i.e., seasons, pollution periods and airflow directions), through a case study in Beijing from 2013 to 2016. The results showed that the annual mean concentrations(MC) of PM_(2.5), SO_2, NO_2 and CO had decreased with annual mean ratios of 7.5%, 28.6%, 4.6%and 15.5% from 2013 to 2016, respectively. Among seasons, the MC in winter contributed the largest fractions(25.8%～46.4%) to the annual MC, and the change of MC in summer contributed most to the inter-annual MC variation(IMCV) of PM_(2.5) and NO2. For different pollution periods, gradually increase of frequency of S-1(PM_(2.5), 0～ 75 μg/m~3) made S-1 become the largest contributor(28.8%) to the MC of PM_(2.5) in 2016, it had a negative contribution(-13.1%) to the IMCV of PM_(2.5); obvious decreases of frequencies of heavily polluted and severely polluted dominated(44.7% and 39.5%) the IMCV of PM_(2.5). For different airflow directions, the MC of pollutants under the south airflow had the most significant decrease(22.5%～62.5%), and those decrease contributed most to the IMCV of PM_(2.5)(143.3%),SO2(72.0%), NO_2(55.5%) and CO(190.3%); the west airflow had negative influences to the IMCV of PM_(2.5), NO_2 and CO. The framework is helpful for further analysis and utilization of the large amounts of monitoring data; and the analysis results can provide scientific supports for the formulation or adjustment of further air pollution mitigation policy.     

北京市大气中多氯联苯的污染水平和分布特征

利用XAD树脂被动采样技术和同位素稀释高分辨气相色谱/高分辨质谱联用法(HRGC/HRMS)研究了2012年11月至2014年1月北京地区大气中多氯联苯(PCBs)的污染现状、区域分布特征及季节性变化规律.结果表明,北京大气中19种PCBs总浓度为8.42—45.2 pg·m-3(平均值23.1 pg·m-3),各采样点全年平均毒性当量范围为0.33—3.33 fg WHO-TEQ m-3(平均值1.85 fg WHO-TEQ m-3).PCB-11浓度范围为27.9—136pg·m-3,平均值为78.2 pg·m-3.大气中的PCBs以低氯代(2—5氯代)PCBs为主.季节变化规律呈现出夏/秋季节PCBs浓度高于冬/春季节的规律;区域分布特征呈现出人口密集的城区大于背景区、工业区大于城区的规律.     

Temporal and geographical variations of mercury and selenium in eggs of Larus michahellis and Larus audouinii from central Mediterranean islands

In this study, we determined mercury and selenium levels in abandoned unhatched eggs of the yellow-legged gull (Larus michahellis) and Audouin’s gull (Larus audouinii) collected during 2004–2005 from the Tuscan archipelago and Sardinia (Italy). The different feeding habits of the two species probably determine the different uptakes of trace elements, as the study shows highly significant differences for selenium and mercury levels as well as shell thickness and Hg:Se molar ratio values. Audouin’s gulls nesting on the coasts of the Tuscan archipelago showed significantly higher selenium levels than did gulls from colonies from the islands around Sardinia. Comparisons with a similar investigation previously conducted in the same area suggested that mercury and selenium concentrations, although in line with reports in the literature, were significantly lower than levels encountered in gulls in the early 1980s. Mercury (mg/kg d.w.) dropped from 8.631 to 5.030 in Audouin’s gulls and from 2.509 to 0.828 in yellow-legged gulls. The regional decline in mercury levels following reduced use of the metal in industry and the probable food depletion effects linked to the overfishing of fish prey of these two gull species are discussed as hypotheses that could explain the decrease in mercury levels found in eggs.     

北京市大气降水理化特性的演变及其重要的环境效应

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮（DIN）和无机硫（SO₄^2--S）湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物的清除机制. 结果表明,研究期间北京市降水多呈中性或碱性,酸雨率极低,仅为3.06%. 2018、2019和2021年降水中主要金属元素总浓度依次为（4 787.46 ±4 704.31）、（7 663.07 ±8 395.05）和（2 629.13 ±2 369.51）μg·L^-1,离子总当量浓度依次为（851.68 ±649.16）、（973.98 ±850.94）和（644.31 ±531.16）μeq·L^-1,二者年际变化均表现为：2019年>2018年>2021年;春季、夏季、秋季和冬季的主要金属元素总浓度的季节均值分别为（9 624.25 ±7 327.92）、（4 088.67 ±5 710.14）、（3 357.68 ±3 995.64）和（6 203.19 ±3 857.43）μg·L^-1,春季、夏季、秋季和冬季的离子总当量浓度的季节均值分别为（1 014.71 ±512.21）、（729.83 ±589.90）、（724.35 ±681.40）和（1 014.03 ±359.67） μeq·L^-1,二者季节变化均表现为：春季>冬季>夏季>秋季. NO₃^-和SO₄^2-是主要的致酸离子,而NH₄⁺和Ca²⁺是主要的酸中和离子. 值得注意的是重金属Cd的湿沉降通量虽然较低,仅占所有重金属湿沉降通量的（0.13 ±0.04）%,但Cd的土壤安全年限为291 a,显著低于其他重金属,因此,其生态风险相对较高. 水溶性离子NH₄⁺、Ca²⁺、NO₃^-和SO₄^2-的湿沉降通量占总离子湿沉降通量的（85.72 ±2.18）%,对生态环境的综合影响可能较大. DIN湿沉降通量主要以NH₄⁺-N为特征,在夏季对生态环境具有重要的促进作用. SO₄^2--S湿沉降通量在夏季较高,对生态环境的促进作用较大. 大气降水对污染物的清除作用受诸多因素影响,这些因素协同作用直接影响降水对污染物的清除机制.     

外源营养盐输入后水体中营养盐浓度的时空变化

在温室内的水泥沟渠中人工构建6种不同的植物镶嵌群落,通过人工添加营养盐的方式模拟外源营养盐输入,并持续测量单次营养盐添加后22 d内水体表层、中层和底层可溶性总氮(DTN)、可溶性总磷(DTP)、氨氮(NH+4-N)、硝氮(NO-3-N)以及亚硝氮(NO-2-N)浓度变化情况,以揭示单次外源营养盐输入后水体营养盐浓度的时空变化过程.结果表明:①不同水深和测量时间下各形态营养盐浓度有显著差别,植物群落类型对不同形态营养盐浓度影响不显著;②外源营养盐进入表层水体后扩散到中层水体的过程较为缓慢,在本实验条件下需要6 d;③实验过程中底层水体NO-2-N以外的其它营养盐浓度均无显著变化,外源营养盐输入仅影响表层和中层水体营养盐浓度;④单次外源营养盐输入一定时间后DTP和NH+4-N浓度逐渐下降到输入前水平,本实验条件下这一过程需要22 d,DTN和NO-3-N浓度则下降非常缓慢;⑤外源营养盐输入水体后不同深度水体中NO-2-N浓度均呈上升趋势,一方面说明外源营养盐输入后,水体N循环过程中的硝化作用和反硝化作用加强,另一方面也说明外源营养盐输入除危害水生生态系统健康以外更会直接危及人类自身的健康.     

东海无机氮排海通量年际变化估算

通过系统收集和推算1980～2005年东海几种入海污染源的无机氮数据(河流、排污口、陆源面源、大气沉降和海水养殖)基础上,研究估算了东海无机氮的入海年际通量变化情况.结果表明,自20世纪80年代初至21世纪初,东海无机氮入海通量总体呈现上升趋势:由20世纪80年代初的8.8×105t.a-1左右逐渐增加到本世纪初的2.6×106t.a-1左右,年平均增长率为4.3%.长江作为东海最大入海河流,其无机氮排海通量占河流排海海通量的76.5%,排放量由80年代初的4.0×105t.a-1上升到80年代中期的6.2×105t.a-1,后保持在此值上下浮动,然后从90年代开始快速上升到本世纪初的1.8×106t.a-1.东海无机氮主要来源是以入海河流为主的陆源排放,大约为总量的79%,其中河流、排污口和陆源面源分别为73%、4%和2%.除陆源外,大气沉降约为18%,海水养殖约为3%.     

2013—2015年中国PM2.5污染状况时空变化

自2013年我国首次开展全国范围PM_2.5近地面监测以来,少有研究从全国空间尺度分析近3年全国PM_2.5污染状况时空变化的总体特征,识别PM_2.5污染加剧或缓解的空间范围,更缺乏直接对比评估国家大气污染重点防控区内外PM_2.5污染特征变化的差异.基于2013—2015年PM_2.5监测数据,综合运用时空统计分析与空间插值制图手段,揭示近3年ρ(PM_2.5)及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析“三区十群”区域内外ρ(PM_2.5)的变化差异.结果表明,2013—2015年,全国持续监测的413个站点中有335个监测站点ρ(PM_2.5)年均值下降,其中218个站点实现连续两年年均浓度降低,74个站点ρ(PM_2.5)年均值降至符合国家二级标准;全国大部分地区ρ(PM_2.5)年超标率由50%以上降至30%以下,重度污染站点占比由88.38%降至73.77%,严重污染站点占比由65.86%降至36.35%;长三角城市群、长株潭城市群、武汉及周边城市群、陕西关中城市群PM_2.5污染呈现明显好转趋势;西藏、云贵高原以及海峡西岸城市群、珠三角城市群等沿海地区ρ(PM_2.5)一直较低,空气质量相对优良;但与此同时,京津冀城市群、山东半岛城市群及河南中部和北部地区仍是中国PM_2.5重污染区域,新疆西南部、合肥、南昌等地区逐渐形成新的PM_2.5重污染格局.      

基于OMI数据的四川盆地对流层甲醛时空分布特征

基于OMI卫星遥感反演的对流层甲醛柱浓度资料,对2005—2016年四川盆地对流层甲醛柱浓度的时空分布特征及其影响因素进行了分析.结果表明,12年间甲醛柱浓度年际变化总体呈上升趋势,年均增长率为1.17%.12年间甲醛柱浓度具有波动性,年均最低值和年均最高值分别出现于2005年和2012年.2005—2008年四川盆地甲醛柱浓度相对较低;2011年对流层甲醛柱浓度达到最大且高值区范围最大,2012年后浓度逐渐降低.四川盆地甲醛柱浓度季节变化表现为夏季春季秋季冬季.一年之中,月均甲醛柱浓度最小值基本出现在每年的11—12月,最大值则出现在6—8月.甲醛柱浓度空间分布的高值区主要分布在盆地内西南部的成都平原地区,低值区则多处于人为源排放较低的重庆东北部山区.能源消耗、生产总值及机动车保有量与对流层甲醛柱浓度具有显著的正相关关系.工业源、居民源和交通源排放对甲醛柱浓度具有重要贡献.四川盆地独特的地形及区域内风场对甲醛的扩散也有重要影响.     

宁波市大气挥发性有机物污染特征及关键活性组分

于2010年冬、春、秋三季,在宁波市3个采样点(市区、镇海站、北仑站)进行大气VOCs(挥发性有机物)样品的采集与分析,并对36种大气VOCs组分进行测量,分析宁波市大气VOCs组分组成及其时空分布特征. 用各组分的·OH反应速率表征其化学反应活性,以识别宁波市大气VOCs的关键活性组分. 结果表明:宁波市ρ(VOCs)(36种大气VOCs组分的平均质量浓度)在3个季节的平均值为198.2 μg/m3,主要成分为烷烃(48.6%)、芳香烃(33.6%)、烯烃(17.8%). ρ(VOCs)的季节变化表现为冬季(298.5 μg/m3)>秋季(174.1 μg/m3)>春季(122.0 μg/m3),空间上表现为市区(161.3 μg/m3)<镇海(225.0 μg/m3)<北仑(208.2 μg/m3). 宁波市大气VOCs的化学组成相对稳定,·OH平均反应速率常数和乙烯相当,总化学反应活性较强;对化学反应活性贡献最大的是烯烃,其体积混合比约占VOCs体积混合比的22%,但对VOCs化学反应活性的贡献达64%以上;关键活性组分为1-丁烯、反-2-丁烯、间,对-二甲苯、乙烯和戊烯.      

2016年中国城市臭氧浓度的时空变化规律

随着城市化进程的加快和机动车保有量的急剧增加,导致我国很多地区臭氧（O₃）前体物（挥发性有机物和氮氧化物）排放量显著增加,臭氧污染现象日益突出.臭氧污染对人体健康、植被生长、生态环境等具有重要影响,已成为学术界研究的热点.为揭示全国尺度近地面臭氧的时空变化规律,本文基于2016年中国364个城市的监测数据分析了中国城市O₃浓度的时空变化特征,并采用Global Moran''s I和Getis-Ord G_i^*指数,揭示了2016年中国城市O₃污染的空间集聚和冷热点区域的时空特征.结果表明,在全国尺度上,2016年中国城市年均O₃浓度为100.2 μg·m^-3,北方城市和南方城市O₃浓度分别具有显著的倒"V"和"M"型月变化规律,且呈现夏季高、春秋季居中、冬季最低的特征;中国城市O₃浓度具有显著的空间分异规律,中部和东部是O₃污染的高发区,西部地区和黑龙江省的O₃污染处于较低水平;中国城市O₃浓度具有显著的集聚性特征,且呈现1-5月由南向北而6-12月由北向南扩展的年周期循环特征,热点地区主要集中在华北、华中和华东地区.