长株潭地区人为源氨排放清单及分布特征

根据收集到的长株潭地区各类人为源氨排放的活动水平数据和排放系数,建立了长株潭地区2013年人为源氨排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3km的空间网格分配.结果表明,长株潭地区2013年人为源氨排放总量为7.27×10~4t,排放强度为2.59 t·km~(-2);其中,畜禽养殖业和农田生态系统为最主要的氨排放源,氨排放分担率分别达58.60%和29.73%;畜禽养殖业中,肉牛、蛋鸡和肉猪是主要贡献源,分别占畜禽养殖业氨排放总量的26.26%、21.40%和18.43%;宁乡县、湘潭县和浏阳市为氨排放量较大的县市,分别占长株潭地区氨排放总量的17.49%、12.82%和12.02%;石峰区和岳塘区的氨排放强度最大,分别达到了9.14 t·km~(-2)和5.01 t·km~(-2).空间分布特征显示排放量较大的网格主要是大型点源.     

国家干线公路移动源VOCs排放及臭氧生成潜势研究

基于国家干线公路4346个交通监测站日平均监测数据,采用移动源VOCs测算方法,建立国家干线移动源VOCs排放清单,使用最大增量反应活性（MIR）估算VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,并通过动态分段技术和核密度估计方法对臭氧生成强度的空间特征进行分析.结果表明,客车是国家干线移动源VOCs年排放量最大的源,占客货总排放量70.50%;广东省年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的10.7%;G15沈海高速年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的5.4%.烯烃和芳香烃为移动源OFP主要的贡献者,前十种有机污染物占干线移动源总OFP的67.29%.从客货车日均OFP强度上来看,受车流量影响,各干线差异明显.北京天津呈团簇状集聚,至石家庄一线为带状分布;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月带状分布;南京苏州上海杭州呈团状,至上海又集聚;粤港澳大湾区以深圳为中心高度聚集;沈阳、郑州、西安、武汉、重庆等交通枢纽出现次一级强度集聚.     

典型污染源材料中多溴联苯醚(PBDEs)的释放

为研究以多溴联苯醚（PBDEs）为代表的含卤半挥发性有机物（SVOCs）在室内空气中的扩散特性,在对杭州室内环境（办公室、居室）空气中PDBEs14种单体浓度检测的基础上,分析比较了不同污染源材料中PBDEs的含量,测定了材料PBDEs挥发强度系数;探究了典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素及其相关性.结果表明,杭州室内环境空气颗粒相和气相中PBDEs平均浓度为427.26和416.46pg/m³,其中颗粒相和气相中主要特征单体均为BDE-209.所选取的9种室内常用材料的PBDEs挥发强度系数大小依次为：地毯>电线>塑料板>阻燃布>电路板>防烫桌布>保温棉>自粘墙纸>绝缘胶带.对比不同材料中各PBDEs同系组的含量：绝缘胶带、塑料板、防烫桌布、阻燃布中十溴二苯醚（deca-BDEs）的占比最高,分别为81.33%、63.83%、27.3%和34.1%;电线中四溴二苯醚（tetra-BDEs）的占比最高,为29.83%;自粘墙纸、电路板、地毯、保温棉中五溴二苯醚（penta-BDEs）的占比最高,分别为35.82%、41.25%、45.75%和38.64%.典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素实验结果表明,环境模拟舱中的PBDEs总浓度与温度和封闭时间对数均呈显著正相关,相关系数r和显著水平P分别为r=0.811,p<0.05和r=0.883,p<0.05,且封闭时间对源释放PBDEs总浓度的影响比温度稍大.同时,污染源特征因素（材料中PBDEs的固有含量与PBDEs挥发强度系数）对源释放的影响程度比环境因素（温度和封闭时间）大.     

兰州市典型企业VOCs排放特征及反应活性分析

基于兰州市大气VOCs排放清单,选取石化厂、乙烯厂、涂料厂3个典型企业采集VOCs样品,分析其无组织排放特征,并采用MIR（最大增量反应活性）法和LOH（·OH反应速率）法综合评价其化学反应活性,识别各企业的VOCs活性优势物种,同时探究不同企业特征VOCs比值.结果表明:不同排放源φ（VOCs）差异较大,范围为20.8×10-9~6 520.3×10-9.从VOCs物种构成上来看,涂料厂芳香烃占比最高,而石化厂、乙烯厂均以烷烃物种最为丰富,石化厂不同工艺VOCs物种构成略有差异.从活性上看,涂料厂VOCs活性最高,其LOH和OFP（臭氧生成潜势）分别为2 676.9 s-1和72 519.0×10-9,约为其他行业的18~1 000倍,间/对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯等物种活性较大;其次为石化厂,其LOH和OFP分别为273.2 s-1和4 039.1×10-9,正戊烷、异戊烷、乙烯、丙烯等物种活性贡献率高,其中柴油工艺对石化厂VOCs活性贡献率最大;乙烯厂的OFP最低,其LOH和OFP分别为4.6 s-1和69.7×10-9,其VOCs活性主要来自乙烯、丙烯、正丁烯等烯烃物种.各工业源BTEX（苯、甲苯、乙苯及3种二甲苯异构体的合称）分布具有一定的差异,对于指示不同VOCs来源有一定的参考价值,但不同源比值的重叠性也表明并非全部VOCs来源可以通过特征物种比值来区分.研究显示,控制工业源特别是涂料与石化工业VOCs的排放有助于控制兰州市O₃的生成.      

人类活动净氮输入时空变化特征及其影响因素——以香溪河流域为例

为了阐明人类活动对三峡库区第一大支流香溪河流域氮输入的影响程度,基于人类活动净氮输入（NANI）模型估算了2001~2015年间香溪河流域乡镇水平的人类活动净氮输入,分析了氮输入的主要来源及其动态变化.结果表明：时间尺度上,香溪河流域人类活动净氮输入（NANI）因氮素施用的变化而呈现先上升后下降最后上升的趋势,但2015年相对2001年的NANI下降了143kg N/（km²·a）;空间尺度上,香溪河流域NANI整体呈现北低南高的分布格局,其中NANI输入强度差异较大的区域主要有昭君镇、峡口镇和黄粮镇.从人类活动净氮输入的组成上来看,氮肥施用仍然是最主要的来源（40.06%）,其次为大气氮沉降（29.98%）和食品/饲料净氮输入（27.75%）,作物固氮仅占净氮输入总量的2.21%.香溪河流域的NANI与人口密度和耕地面积比例极显著相关（P<0.001）;而NANI与河流氮输出的相关性不显著,香溪河流域河流氮输出占NANI的比例仅为24.28%.因此,可以通过减少氮素施用降低流域尺度氮素净输入量,但该流域NANI与河流氮输出无直接的响应关系.     

TAGE:一种新的大气污染物来源及输送情况的网格化分析方法

提出了一种新的大气污染物来源及输送情况的网格化分析方法.首先,不依赖于排放源清单,而是以预设的网格化排放源来运行空气质量模型,得到排放源的污染影响因子.然后,结合污染物监测数据,构建排放源总合排放强度求解方程组,并利用遗传算法进行求解.最后,基于排放源的污染影响因子和总合排放强度,计算出排放源的污染贡献占比,从而完成对大气污染物来源及输送情况的网格化分析.这一方法的提出,为缺少准确排放源清单情况下大气污染状况的分析与治理,提供了新的思路.利用此方法,对北京市、石家庄市、保定市2017年10~12月期间PM_2.5的来源及输送情况进行了验证性实验.     

氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

基于PMF-PCA/APCS与PERI的菏泽油用牡丹种植区表层土壤重金属潜在来源识别及生态风险评估

研究特色农产品产区土壤重金属来源及其潜在风险,对科学管理、安全利用土壤和作物资源具有重要意义.以菏泽油用牡丹种植区为研究对象,采集并测定了254件表层土壤样品As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等8种重金属的含量.采用多元统计法分析了重金属的含量特征及相关性,利用地累积指数（I_geo）、正定矩阵因子分解法（PMF）和主成分分析/绝对主成分分数法（PCA/APCS）相结合的手段解析了表层土壤中重金属的来源,借助潜在生态风险指数（PERI）对该8种重金属的生态风险进行了评估.结果表明,土壤中除Cd元素的平均值高于菏泽市背景值1.44倍之外,其余7种重金属的平均含量均与菏泽市土壤元素背景值基本一致;经相关分析和聚类分析,土壤中Pb、Hg和Cd元素受后期人为活动的干扰影响较大;研究区8种重金属的来源为自然源、农业化肥源、工业燃煤源和生活交通源,贡献率分别为81.31%、15.45%、2.74%和0.50%;研究区84.25%的点位处于轻微生态风险,而中度风险和强风险点位占比分别为14.96%和0.79%,其中Cd和Hg是研究区生态风险主导元素.     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...