Chlorobenzene degradation by electro-heterogeneous catalysis in aqueous solution: intermediates and reaction mechanism

This study was performed to investigate the variables that influence chlorobenzene (CB) degradation in aqueous solution by electro-heterogeneous catalysis.The effects of current density,pH,and electrolyte concentration on CB degradation were determined.The degradation effciency of CB was almost 100% with an initial CB concentration of 50 mg/L,current density 15 mA/cm2,initial pH 10,electrolyte concentration 0.1 mol/L,and temperature 25°C after 90 min of reaction.Under the same conditions,the degradation eff...     

Zn/Fe体系湿法催化氧化高效脱除沼气中H2S的研究

提出了Zn/Fe体系湿法催化氧化脱除沼气中H2S新工艺,阐述了反应机理、实验装置和工艺流程,考察了各单因素操作条件对H2S脱除效率的影响,在此基础上进行的综合条件实验,脱硫效率都维持在99.6%以上,净化后沼气中H2S含量低于国家标准。过程不消耗任何化工原料,不产生二次污染,体系无降解问题。     

芳香有机物电化学氧化降解的研究

为了考察物质结构对难生物降解芳香化合物电催化氧化的影响,实验研究了典型的酚类和胺类芳香污染物的电化学氧化降解。结果表明:电催化氧化技术可有效处理水中的芳香化合物,苯环上取代基对有机物的电催化降解活性有很大影响,带有供电子取代基团的芳香化合物的电催化降解速率比带有吸电子取代基团的芳香化合物的电催化降解速率快。处理2 h,苯酚、苯胺和甲苯胺接近完全去除,对氯苯酚和对氯苯胺的去除率超过90%,对硝基苯酚和2,4-二氯酚的去除率也达到70%左右。     

可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

倾角和循环流量对平板型光催化反应器性能的影响

考察了平板倾角和循环流量对平板反应器流动特性和性能的影响 ,并讨论了以太阳光为辐射光源时平板型反应器的最佳倾角问题 .研究表明 ,平板上液体体积 (V)和水膜厚度 (b)与倾角 (β)、循环流量 (Q)分别存在定量关系 .入射辐射条件相同时 ,在悬浮催化剂体系中 ,平板倾角越小 ,循环流量越大 ,反应器性能越高 ;在固定催化剂体系中 ,平板反应器 (长 1m,宽 0.48m)的性能最佳时的循环流量为 500L/h、倾角为 10°,相应雷诺数为 286.无论在悬浮催化剂还是固定催化剂体系中 ,周期性地辐射能提高反应速率 .     

可见光/H2 O2/海藻酸铁非均相催化降解吖啶橙的研究

由海藻酸钠和氯化铁反应制备了海藻酸铁凝胶小球催化剂,考察了该催化剂的吸附和可见光下催化降解吖啶橙的性能.结果表明催化剂的吸附能力随pH升高而提高,且催化剂用量为40个凝胶小球时,可见光下吖啶橙能够在较宽pH值范围内脱色,脱色速率随H2O2的用量增加而增加,该反应符合Arrhenius规律,其表观活化能为49.6 kJ/mol.自由基清除剂的加入不会降低脱色速率,表明催化反应不是羟基自由基的机理,而与高活性的类{ Fe(Ⅳ)=O}高价铁中间产物有关.     

Degradation of H-acid in aqueous solution by microwave assisted wet air oxidation using Ni-loaded GAC as catalyst

A novel process, microwave assisted catalytic wet air oxidation( MW-CWO), was applied for the degradation of H-acid( l-amino8-naphthol-3, 6-disulfonic acid) in aqueous solution, Ni-loaded granular activated carbon (GAC), prepared by immersion-calcination method, was used as catalyst. The results showed that the MW-CWO process was very effective for the degradation of H-acid in aqueous solution under atmospheric pressure with 87.4% TOC (total organic carbon) reduction in 20 min. Ni on GAC existed in the form of NiO as specified by XRD. Loss of Ni was significant in the initial stage, and then remained almost constant after 20 min reaction. BET surface area results showed that the surface property of GAC after MW-CWO process was superior to that of blank GAC.     

针铁矿纤铁矿催化降解苯酚动力学速率及其反应产物研究

研究了针铁矿和纤铁矿在过氧化氢参与下对苯酚的催化降解的动力学速率与溶液pH关系,并用紫外吸收谱测定其反应产物的谱学特征,发现纤铁矿反应体系降解苯酚的速率大于针铁矿反应体系,其中又以pH=3.8的纤铁矿体系反应速率常数最大。当溶液pH=3～4时,苯酚可被完全降解,并有40%～60%有机碳(TOC)被矿化。当溶液pH=4～5时,苯酚可被转化为多酚类化合物,但基本上不被矿化。当溶液pH>5时,苯酚没有发生明显的转化和矿化。     

表面铜螯合磁性二氧化硅固定化漆酶及其催化降解水中2，4-二氯酚

利用磁性二氧化硅表面接枝的聚丙烯酰胺络合Cu2＋离子,制备了表面铜螯合磁性SiO：材料,采用傅立叶红外光谱（FT．IR）,X射线衍射（XRD）对该磁性材料进行了表征,并通过配位作用固定化漆酶,考察了其对水中2,4-二氯酚（2,4-DCP）的催化降解效能及主要影响因素。结果表明,表面铜螯合磁性SiO：固定化漆酶对2,4-DCP具有较好的催化降解效能,利用8g／L固定化漆酶催化降解50mL初始浓度为24．25mg／L的2,4-DCP,反应12h2,4-DCP去除率达91％;当pH值在3．0～6．0范围内时,2,4-DCP的去除率随反应pH值的增加而升高;2,4-DCP初始浓度在14．39～257．6mg／L范围内时,反应12h,2,4-DCP的去除率均达85％以上;给酶量增加促进2,4-DCP的去除,但过多的给酶量导致单位质量固定化漆酶催化降解2,4-DCP的速率下降;水中硫酸根离子对固定化漆酶催化降解2,4-DCP具有明显的促进作用,而碳酸氢根离子明显抑制反应的进行。