Chemical characteristics and source apportionment of PM2.5 between heavily polluted days and other days in Zhengzhou, China

PM_(2.5) samples were collected in Zhengzhou during 3 years of observation, and chemical characteristics and source contribution were analyzed. Approximately 96% of the daily PM_(2.5) concentrations and annual average values exceeded the Chinese National Ambient Air Quality Daily and Annual Standards, indicating serious PM_(2.5) pollution. The average concentration of water-soluble inorganic ions was 2.4 times higher in heavily polluted days(daily PM32.5 concentrations 250 μg/mand visibility 3 km) than that in other days, with sulfate, nitrate, and ammonium as major ions. According to the ratio of NO-3/SO2-4,stationary sources are still the dominant source of PM_(2.5) and vehicle emission could not be ignored. The ratio of secondary organic carbon to organic carbon indicated that photochemical reactivity in heavily polluted days was more intense than in other days.Crustal elements were the most abundant elements, accounting for more than 60% of 23 elements. Chemical Mass Balance results indicated that the contributions of major sources(i.e., nitrate, sulfate, biomass, carbon and refractory material, coal combustion, soil dust,vehicle, and industry) of PM_(2.5) were 13%, 16%, 12%, 2%, 14%, 8%, 7%, and 8% in heavily polluted days and 20%, 18%, 9%, 2%, 27%, 14%, 15%, and 9% in other days, respectively.Extensive combustion activities were the main sources of polycyclic aromatic hydrocarbons during the episode(Jan 1-9, 2015) and the total benzo[a]pyrene equivalency concentrations in heavily polluted days present significant health threat. Because of the effect of regional transport, the pollution level of PM_(2.5) in the study area was aggravated.     

有机无机肥配施对不同程度盐渍土N2O排放的影响

选取内蒙古河套灌区轻度盐渍土S_1(EC为0.46 dS·m~(-1))及中度盐渍土S_2(EC为1.07 dS·m~(-1))为研究对象,在等施氮量条件下,采用静态箱-气相色谱法研究了不同有机无机肥配施比例:CK(不施肥)、U_1(240 kg·hm~(-2)化肥)、U_3O_1(180 kg·hm~(-2)化肥+60 kg·hm~(-2)有机肥)、U_1O_1(120 kg·hm~(-2)化肥+120 kg·hm~(-2)有机肥)、U_1O_3(60 kg·hm~(-2)化肥+180 kg·hm~(-2)有机肥)和O_1(240 kg·hm~(-2)有机肥)对春玉米农田土壤N_2O排放的影响,旨在明确不同施肥策略下土壤N_2O排放特征,为制定盐渍化农田合理的减排措施提供理论依据.结果表明, 2种不同程度盐渍化土壤N_2O排放存在显著差异,同一处理S_2土壤N_2O排放总量较S_1土壤高出11.86%～47.23%(P0.05).各施肥处理对土壤N_2O排放通量影响趋势基本一致,即施肥后出现排放高峰,基肥和追肥后累积排放量占整个生育期排放量60%左右.适当施入有机肥可以显著降低土壤N_2O排放,S_1和S_2盐渍土分别以U_1O_1及O_1处理N_2O排放量最小,较U_1处理显著降低33.62%和28.51%(P0.05),同时可以获得较高的玉米产量.各施肥处理N_2O排放通量与土壤NH~+_4-N呈极显著正相关关系(P0.01),而与土壤NO~-_3-N含量呈负相关关系,表明硝化作用是盐渍化玉米农田N_2O产生的主要途径,配施有机肥可以持续减少土壤NH~+_4-N供给而减少N_2O的排放.从玉米产量及减少温室效应的角度,得到本地区适宜的施肥管理模式:轻度盐渍土为120 kg·hm~(-2)有机肥+120 kg·hm~(-2)化肥,中度盐渍土为240 kg·hm~(-2)有机肥.     

阜新市秋冬季节PM2.5中无机元素污染特征及来源

为研究阜新市秋冬交替期间大气PM_2.5无机元素污染特征及来源,于2017年10月、12月对城区4个点位采集样品,利用ICP-MS、AFS-8900、ICP-AES测定18种元素含量,结合气象参数,分析秋、冬两季PM_2.5污染特征,运用富集因子法（EF）、主成分分析法（PCA）及聚类分析法解析PM_2.5元素污染特征及来源.结果表明,阜新城区冬季PM_2.5质量浓度（56.5μg/m³）是秋季的1.5倍,秋、冬两季PM_2.5平均质量浓度为47.5μg/m³;冬季PM_2.5与SO₂、NO₂的同源性表现强于秋季;冬季PM_2.5中V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、As、Cd、Hg、Mg、Ti 12种典型人为源标识性元素总质量百分比（8.78%）是秋季的1.45倍,表明城区冬季PM_2.5显著受到人为活动影响.富集因子分析显示EF值大于100的元素为Cd、Hg、Zn,冬季EF（Cd）高达532.34,可能与城南3km公里处露天矿坑大量残煤自燃排烟有关;冬季EF（Cr）比秋天增高了7.9倍.源解析结果表明,燃煤与工业烟尘、机动车尾气、生物质燃烧及土壤风沙扬尘是阜新PM_2.5无机元素的主要来源.秋季表现出明显的来源复合性,第一主因子解释了变量总方差的77.013%,聚类分析第1类包含了Cd、Hg、Mn、Ni、As、V、Cr、Cu、Pb、Zn、Ti和Mg 12种元素;冬季则表现出明显的来源广泛性,表明冬季PM_2.5来源相对复杂,应强化冬季PM_2.5污染综合防治与管控.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

夏季汾河干流溶解无机碳同位素组成及其来源

根据2019年8月对汾河干流水文参数和碳酸盐参数的调查,初步探讨了溶解无机碳（DIC）及同位素值（δ¹³C_DIC）的沿程变化及其影响因素.结果显示,源头水DIC为2756μmol/kg,δ¹³C_DIC为-9.6‰,土壤CO₂输入和碳酸岩化学风化可能是其主要来源;在太原市区上游的水库影响区,较强的初级生产使得水体DIC（平均值为2377μmol/kg）和CO₂分压（pCO₂）（平均值为552μatm）偏低,δ¹³C_DIC（平均值为-5.2‰）偏正,而在市区下游的水坝滞流影响区,城市污水的大量输入和有机物的降解使得DIC（>4900μmol/kg）和pCO₂（>5000μatm）显著升高,δ¹³C_DIC（<-10.3‰）偏负;在流经主要粮食产区的汾河下游,δ¹³C_DIC偏正（~-8.0‰）于源头,可能与C4植被（如玉米）的存在有关.可见,人为干扰已成为影响汾河DIC沿程变化的重要因素,表现为大气CO₂强源的城市下游水坝滞留区在今后需受到更多关注.     

地下水“三氮”污染来源及其识别方法研究进展

地下水"三氮"污染来源的识别研究对污染控制与修复有重要的意义.在阐述地下水"三氮"污染来源(大气氮沉降、土壤天然有机氮矿化、地表径流氮输入、人类活动氮排放等)及其在我国的分布特征的基础上,总结了国际上常用的"三氮"污染来源识别方法,包括水化学方法、统计学相关方法、区域氮平衡法、稳定同位素示踪法及一些新型示踪方法.指出由于"三氮"污染来源的多样性及污染形成机制的复杂性,单一识别方法在应用中均有较明显的局限性,目前主流识别手段为稳定同位素示踪法与多种识别方法相综合.进一步提出要加强新型示踪方法的开拓、定量识别方法的优化,污染源识别与迁移转化机制、地下水补排条件、地下水-地表水转化关系等研究相结合为未来发展的主要趋势.     

铝、铁、钛3种金属盐基混凝剂调理污泥的性能比较

以铝盐、铁盐和钛盐混凝剂为研究对象,重点比较了3种混凝剂的污泥调理性能.通过测定调理前后污泥比阻、胞外聚合物中蛋白质和多糖的含量变化,结合三维荧光光谱与分子量变化分析及调理前后污泥尺寸大小与颗粒表面形貌变化,系统比较了它们对污泥的调理性能,并揭示了调理机制.3种无机混凝剂的污泥调理能力依次为:聚合氯化铝(PAC)、钛凝胶混凝剂(TXC)、聚合硫酸铁(PFS);调理后,污泥胞外聚合物中蛋白质和多糖含量明显降低;PFS和TXC对有机物的结合能力要强于PAC,疏松结合的胞外聚合物中多糖含量是影响污泥脱水性能的关键因素;调理过程中3种混凝剂所形成污泥颗粒的大小顺序为:TXCPFSPAC,所形成污泥颗粒的大小并非影响污泥脱水性能的关键因素,无机混凝剂电中和能力和与有机物的络合能力共同影响无机混凝剂的污泥调理性能.本研究为污泥调理混凝剂的选取提供了实验和理论依据.     

长三角淳安地区二次颗粒物污染形成机制

二次组分是长三角区域PM_(2.5)颗粒物的主要组成部分,研究二次细颗粒物污染特征以及形成机制对污染控制至关重要.本文揭示了长三角背景地区颗粒物的有机与无机组分的构成,实现了对二次有机气溶胶(SOA)总量的核算;并进一步结合气溶胶热力学模型,模拟颗粒物的理化性质,深入探讨颗粒相的水含量与酸碱度对二次污染物形成的影响.结果表明,长三角背景区域细颗粒的年平均浓度为33μg·m~(-3),主要成分为硫酸盐、硝酸盐、铵盐和有机物,其平均贡献分别为19%、15%、12%和19%.颗粒相中的硝酸盐主要为局地生成,其质量浓度主要受到温度与颗粒相铵盐浓度的影响;硫酸盐的生成受到区域传输与局地生成的耦合作用的影响.气溶胶热力学模型模拟的结果显示,长三角背景地区颗粒物总体呈现强酸性,其酸度受季节影响不大,但显著受到了颗粒相水含量的影响;颗粒相水含量对春季SOA生成的促进作用较夏季更为显著;夏季SOA在PM_(2.5)中质量浓度占比高达40%,其形成主要受到大气氧化性的影响.     

临安夏季霾和清洁天气PM2.5化学组成特征比较

本研究对长江三角洲背景地区临安大气本底站夏季PM_(2.5)进行连续采集,并对其分别进行OC/EC和水溶性离子测试分析.研究结果发现,临安夏季PM_(2.5)中OC和EC平均质量浓度分别为(14.3±3.95)μg·m-3和(3.33±1.47)μg·m-3.与城市地区相比,本研究临安背景地区夏季气溶胶中OC和EC相关性较弱(R2=0.31,P0.01).二次无机离子,即SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA),明显高于其它水溶性无机离子,平均浓度分别为(8.70±5.66)、(2.04±1.07)和(3.25±2.29)μg·m-3.基于对临安夏季PM_(2.5)连续加密观测、气团后向轨迹以及火点图研究分析,发现静稳天气条件和区域传输都可以影响临安地区PM_(2.5)的化学组成特征.此外,通过对临安本底站霾天和清洁天PM_(2.5)化学组成特征比较发现,与清洁天相比,霾污染天气POC和EC占PM_(2.5)的质量分数没有明显变化,而SOC占PM_(2.5)的质量分数却呈现了明显的下降趋势.与SOC不同,SO_4~(2-)和NH_4~+占PM_(2.5)的质量分数在霾污染天气均呈现了上升的趋势,说明二次无机离子有另一种明显增强的化学生成路径,即非均相化学反应.     

黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征

为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:(1)该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm~2·a)~(-1),其中无机氮沉降总通量为8.27kg·(hm~2·a)~(-1),NH_4~+/NO_3~-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm~2·a)~(-1),占全氮比例为36.0%.(2)生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm~(-2)和1.51 kg·hm~(-2),分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.(3)生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm~(-2),占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm~(-2),占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.