Seasonal and diurnal variations of atmospheric peroxyacetyl nitrate, peroxypropionyl nitrate, and carbon tetrachloride in Beijing

Atmospheric peroxyacetyl nitrate(PAN), peroxypropionyl nitrate(PPN), and carbon tetrachloride(CCl4) were measured from September 2010 to August 2011 in Beijing. PAN exhibited low values from mid-autumn to early spring(October to March) with monthly average concentrations ranging from 0.28 to 0.73 ppbV, and increased from early spring to summer(March to August), ranging from 1.37–3.79 ppbV. The monthly variation of PPN was similar to PAN, with low values(below detection limit to 0.18 ppbV) from mid-autumn to early spring, and a monthly maximum in September(1.14 ppbV). The monthly variation of CCl4was tightly related to the variation of temperature, exhibiting a minimum in winter(69.3 pptV) and a maximum of 180.6 pptV in summer. Due to weak solar intensity and short duration, PAN and O3showed no distinct diurnal patterns from morning to night during winter, whereas for other seasons, they both exhibited maximal values in the late afternoon(ca. 15:00 to 16:00 local time) and minimal values during early morning and midnight. Good linear correlations between PAN and PPN were found in autumn(R = 0.91), spring(R = 0.94), and summer(R = 0.81), with slopes of 0.130, 0.222, and 0.133, respectively, suggesting that anthropogenic hydrocarbons dominated the photochemical formation of PANs in Beijing. Positive correlation between PAN and O3 in summer with the low slopes( O3 / PAN) ranging from 9.92 to 18.0 indicated serious air pollution in Beijing, and strong negative correlation in winter reflected strong O3consumption by NO titration and less thermal decompositin of PAN.     

茶叶基水合氧化铁吸附水体中Pb(Ⅱ)的性能

采用原位沉积技术将水合氧化铁(HFO)负载于废弃茶叶渣表面制备了复合材料茶叶基水合氧化铁(HFO-TW),研究了HFO-TW对水溶液中Pb(Ⅱ)的吸附特性,探讨了溶液pH值、时间、共存碱土离子、温度、Pb(Ⅱ)初始浓度等因素对Pb(Ⅱ)的吸附效果的影响.结果表明酸性范围内,Pb(Ⅱ)的吸附量随溶液pH升高而增大;Pb(Ⅱ)的吸附速度较快,100 min内便可达吸附平衡,且动力学曲线较好地符合伪一级和伪二级动力学模型,拟合系数可达98.8%;在竞争离子Ca(Ⅱ)/Mg(Ⅱ)的浓度高于Pb(Ⅱ)50倍时,HFO-TW对Pb(Ⅱ)仍具有较强的吸附能力,Pb(Ⅱ)的吸附量仅分别下降12.1 mg·g-1和8.1 mg·g-1;Pb(Ⅱ)的吸附过程较好地符合Langmuir等温模型,理论最大吸附容量为89.43 mg·g-1,远高于未经改性的茶叶渣和其他生物吸附剂.所有结果均证实HFO-TW在净化实际铅污染水体中有着较为广阔的应用潜力.     

1980~2010年浙江某典型河流硝态氮通量对净人类活动氮输入的动态响应

以浙江某典型流域为研究对象,基于1980～2010年的水质水量和氮源数据及LOADEST模型,估算了逐年河流NO-3-N通量和净人类活动氮输入(NANI),分析了河流NO-3-N通量和NANI的年际演化特征及其动态响应关系,探讨了每年NANI、滞留氮库、自然背景源对河流NO-3-N通量的贡献.结果表明,1980～2010年,河流NO-3-N通量和NANI总体上都呈现出先增后减的抛物线型变化趋势,均在1998年左右分别达到峰值5.74 kg·(hm2·a)-1和77.5 kg·(hm2·a)-1;过去31 a,河流NO-3-N通量和NANI分别净增加了～42%和～77%.化肥氮和大气氮沉降是NANI的主要来源,分别占了NANI的～48%和～40%.河流NO-3-N通量的年际变化不仅与NAIN(R2=0.27**)和化肥氮输入量(R2=0.32**)显著相关,而且与河流年均流量(R2=0.79**)或降雨量(R2=0.63**)具有更强的相关性,意味着河流NO-3-N的来源除了当年的NAIN,还受滞留氮库的影响.所建立的以NANI和流量为自变量的回归模型能很好地模拟河流NO-3-N通量变化(R2=0.94**).该模型预测结果显示,在NANI和流量分别降低30%的情况下,河流年均NO-3-N通量将分别减少～21%和～30%;每年的NANI、滞留氮库、自然背景源对河流当年NO-3-N通量的贡献率分别为～53%、～24%、～23%.河流NO-3-N通量长期的年际变化是NANI和水文要素共同作用的结果;但是,由于滞留氮库的影响,与源控制方式相比,增加"汇"景观应该能更加快速地削减河流NO-3-N通量.     

桑树(Morus alba)幼苗对铅污染的生理耐性和积累能力的性别差异

以桑树(Morus alba)雌雄幼苗为实验材料,研究了施铅处理对其生长发育、生理过程和铅元素积累的影响,以揭示桑树幼苗对铅污染的生理耐性和积累能力的性别差异.结果表明:施铅后桑树雌雄幼苗的可溶性蛋白(Pr)含量和超氧化物歧化酶(SOD)活性显著增加,雄株增幅略高于雌株,而丙二醛(MDA)含量和相对电导率无显著变化;雌雄幼苗的净光合速率(Pn)、气孔导度(Gs)和蒸腾速率(Tr)显著增加,雄株比雌株具有更高的Pn和Tr;雌雄幼苗的叶绿素a、叶绿素b、总叶绿素及叶绿素相对含量显著增加,雄株增幅高于雌株;雌雄幼苗的形态生长与地上部生物量显著增加,根冠比显著降低,而雄株比雌株具有更高的株高、基径和总叶片数;铅在植物体内的分布为根叶茎,雄株根、叶中的铅含量和转移系数略高于雌株.综上,灌施剂量为800 mg·kg-1的铅离子对桑树雄株幼苗生长的促进作用高于雌株,雄株比雌株具有更强的生理耐性和积累能力.     

填埋场中铁的生物化学循环对反硝化的影响

在模拟填埋体系中,以填埋场稳定的垃圾为接种物,通过控制有机物和硝氮负荷,研究了铁的生物化学循环对反硝化的影响.结果表明,垃圾填埋场内蕴藏着能实现铁的厌氧氧化还原并同步还原硝氮的复合功能菌群.通过改变有机物和硝氮的负荷,可使得填埋场内持续进行着铁的氧化还原循环和同步氮素转化.从氮素转化产物来看,铁的循环体系中氨氮浓度比传统的反硝化体系低4 mmol·L-1.填埋场内铁的生物化学循环过程对于原位脱氮具有极大贡献.     

环境中铅、汞离子污染对自闭症儿童的影响研究

自闭症是一种小儿广泛性的发育障碍。目前关于自闭症的研究多是从社会、心理及生物学角度进行讨论,而对环境污染对自闭症患儿产生的影响没有过多关注。针对该问题,综述了铅、汞离子在环境中的污染状况以及空气、水与食物中铅、汞离子污染的水平,探讨人体铅、汞离子暴露途径及其对儿童自闭症的影响。提出应加强对环境中铅、汞离子污染的研究,开展人体铅、汞离子暴露的潜在风险评估,为保证居民尤其是婴幼儿的健康提供科学依据。     

铅低累积玉米品种的筛选研究

通过田间实验,研究了在高浓度Pb （2000mg/kg）胁迫下,25个玉米品种生长、产量变化及根、茎叶和籽粒Pb含量的差异。结果表明：在同一污染条件下,25个玉米品种生长对Pb的响应存在显著差异;不同品种根、茎叶和籽粒对Pb吸收、累积及分配能力存在显著差异,分配规律为：根＞茎叶＞籽粒;通过聚类分析获得对Pb耐性较高的品种6个、籽粒Pb低积累的品种6个;综合分析,最终筛选出寻单7号为Pb低累积品种。     

不同条件下皂苷对污染塿土中Cu、Pb的淋洗修复

为了探讨环境友好型生物表面活性剂皂苷(saponin)对污染塿土中重金属Cu、Pb的淋洗修复效果,采用批次试验方法,研究了皂苷在不同的淋洗时间、质量浓度、p H、淋洗次数及背景电解质强度下对Cu、Pb单一污染塿土和复合污染塿土中Cu、Pb的淋洗效果.结果表明,当皂苷质量浓度为50 g·L-1、p H值为5.0、淋洗时间为240 min、无背景电解质离子共存时,重金属离子通过与皂苷胶团络合,对污染塿土中Cu、Pb的淋洗去除效果达到最大;在单一污染塿土和复合污染塿土中,50g·L-1的皂苷在最佳淋洗条件下对Cu的单次淋洗百分率分别为29.02%和25.09%,对Pb的单次淋洗百分率分别为31.56%和28.03%,同时也显示皂苷对Pb的去除效果比Cu更显著.经过4次淋洗后,在单一污染塿土和复合污染塿土中皂苷对Cu的累积淋洗百分率分别为58.92%和53.11%,对Pb的累积淋洗百分率分别为77.69%和65.32%.单次淋洗前后污染塿土中重金属形态分级结果表明:污染塿土中吸附态、交换态Cu、Pb的质量分数有所增加;碳酸盐结合态、有机结合态和硫化物残渣态的Cu、Pb可得到有效去除.     

小分子有机酸对紫色土及其溶液中Pb的赋存影响

以紫色土中铅(Pb)为研究对象,采用以0.01 mol·L~(-1)硝酸钠(NaNO_3)为背景电解质的一步提取法,研究了不同浓度下乙酸,酒石酸和柠檬酸对土壤中Pb的释放作用,并通过土壤重金属形态的分步提取法和地球化学平衡软件Visual MINTEQ v3.0,进一步分析和预测了小分子有机酸作用下土壤中Pb以及土壤溶液中Pb的形态变化.在此基础上,分析了小分子有机酸对Pb作用的环境意义与环境风险.结果表明,3种小分子有机酸均显著增加了紫色土中Pb的释放量,活化效果表现为柠檬酸酒石酸乙酸.在有机酸作用下,土壤中交换态Pb总量增加,碳酸盐结合态Pb和铁锰氧化物结合态Pb总量降低;土壤溶液中Pb以有机结合态为主,占总Pb质量的45.16%~75.05%,游离态次之,占22.71%~50.25%,且随着浓度增加,柠檬酸和酒石酸作用下的土壤溶液中的游离态Pb和无机结合态Pb增加,而有机结合态Pb减少,乙酸则呈相反趋势.总体上看,小分子有机酸提高了紫色土中Pb的生物有效性,且存在地下水的淋溶风险,其中柠檬酸的淋溶风险远大于酒石酸和乙酸.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.