MnO_2基材料常温催化降解甲醛研究进展

甲醛(HCHO)是室内空气中的主要污染物之一,已被世界卫生组织确定为致癌和致畸形物质,对人体健康构成了极大威胁。常温催化技术在室温下即可将甲醛降解为无毒无害的CO_2和H2O,能耗低,具有较好的应用前景。二氧化锰(MnO_2)具有价格低廉、环境友好等优势,且晶型种类多,表现出优异的甲醛催化性能,具有较大的实际应用价值而被广泛研究。本文综述了MnO_2基催化剂,包括离子掺杂MnO_2、MnO_2固溶体和负载型MnO_2的甲醛催化活性及其制备方法,并探讨了其活性影响因素、常温催化反应机理,分析了其研究现状及发展趋势。     

紫外高级氧化工艺降解水溶液中的人工甜味剂

人工甜味剂（ASs）作为一类新兴污染物在世界范围内的各种水体中被广泛检出,本文选取具有代表性的糖精（SAC）作为研究对象,探讨了紫外/过氧化氢（UV/H₂O₂）和UV/过硫酸盐（PS）两种高级氧化工艺（AOPs）降解SAC的动力学、影响因素、矿化率、转化产物和降解机制.结果表明：单独的UV、PS和H₂O₂对SAC的去除效果有限（去除率<5%）,UV/H₂O₂和UV/PS工艺对SAC的去除效果良好（去除率>99%）且降解符合伪一阶动力学,速率分别为0.38 min^-1和0.09 min^-1.降低溶液pH值、增大PS浓度均可促进SAC降解;但随着H₂O₂浓度的升高,SAC降解效率先增加后减小.相比UV/PS工艺,UV/H₂O₂工艺降解SAC的矿化率更高（可达43%）.产物鉴定结果表明,两种UV-AOPs氧化降解SAC均会生成开环产物,表明反应会破坏SAC分子中的N—S结构.此外,UV/H₂O₂工艺更易生成羟基化产物,二聚体产物仅在UV/PS工艺中被检测到.     

TiO2表面沉积Ag粒子及其可见光下降解含盐废水中的苯酚

为了制备可见光激发下能高效降解含盐废水中有机物的光催化剂,首次以商用TiO_2光催化剂(P25)为载体,利用吸附相反应技术一步获得了Ag沉积的可见光响应复合光催化剂.同时,通过XPS、TEM、HRTEM及紫外可见漫反射光谱图,结合多种高含盐水体系中苯酚的光催化降解过程,研究了不同Ag沉积对催化剂可见光活性的影响.结果发现,吸附平衡后P25表面富含水的吸附层可作为反应和粒子的生成场所,生成量子尺寸的Ag粒子.另外,在吸附层中生成的Ag粒子均匀分布于P25表面并与之紧密结合,并在TiO_2晶格结构中引入晶格交错结构.Ag与TiO_2的表面等离子体共振效应和晶格交错结构共同提升了催化剂的可见光响应和电荷的分离效率,增强了催化剂对苯酚的可见光催化性能.在含盐废水体系中,盐离子数量越多,催化剂在可见光下降解苯酚过程受到的干扰越大.     

一株新颖的Providencia sp.菌降解吲哚及合成靛蓝的特性研究

吲哚是一种典型的氮杂环芳烃污染物,在焦化废水和畜牧废水中大量存在.本研究从近海泥沙中分离纯化得到一株高效吲哚降解菌DCX,经16S rRNA基因序列比对分析,鉴定其为普罗维登斯菌属(Providencia sp.).该菌株能够以吲哚为唯一碳源,在28 h内将100 mg·L~(-1)吲哚完全降解.液相色谱/飞行时间-质谱联用(LC/TOF-MS)的结果表明,靛蓝、靛红、靛红酸及邻氨基苯甲酸是菌株DCX降解吲哚过程中的中间产物.此外,本研究中发现,外加营养物质可以促进菌株DCX降解吲哚,特别是加入酵母浸粉后,反应体系中会产生大量靛蓝.利用表面响应法确定菌株DCX转化吲哚合成靛蓝的最优条件为:吲哚207.49 mg·L~(-1),酵母浸粉2.9 g·L-1,接菌量4.23%(V/V),并且在最优条件下,靛蓝产率达到最高(9.90%),比初始条件提高了4.38倍.     

西藏退化高寒草原土壤团聚体有机碳的变化特征

为进一步了解高寒草原土壤碳动态变化特点与变化过程,采用湿筛法对藏北高原未退化、轻度退化和严重退化高寒草原表层（0~10 cm）、亚表层（>10~20 cm）不同粒级w（SAOC）（SAOC为土壤团聚体有机碳）进行研究.结果表明,与未退化草地相比,不同程度退化草地w（SAOC）均呈下降趋势,但严重退化草地表层、亚表层中w（SAOC）、>0.25 mm粒级w（SAOC）、 < 0.25 mm粒级w（SAOC）降幅均显著低于轻度退化草地;不同程度退化草地表层、亚表层中>0.25、 < 0.25 mm粒级w（SAOC）在总体上趋于下降,且亚表层的降幅明显高于表层的降幅,但退化草地亚表层中w（SAOC）仍高于表层（未退化草地、轻度和严重退化草地亚表层较表层分别增加51.84%、31.34%、6.83%）,w（SAOC）的土层差异随草地退化加剧而大幅缩小;轻度、严重退化草地不同粒级w（SAOC）的土层分布特征仍与未退化草地一致,其表层、亚表层中>0.25 mm粒级w（SAOC）均明显较高;与未退化草地相同,退化草地表层、亚表层w（SAOC）贡献率亦均呈|2~0.25 mm| > | < 0.25~0.053 mm| > | > 2 mm| > | < 0.053 mm|粒级;退化草地环境对团聚体与w（SAOC）,以及w（SOC）（SOC为土壤有机碳）与w（SAOC）间的关系具有重要影响.研究显示,高原冷干环境下不同粒级SAOC及其变化受草地退化程度、土层深度等的深刻影响,需要从影响土壤有机碳形成与转化的土壤机制等方面进行深入研究.      

东北土著白腐真菌处理玉米秸秆纤维素乙醇废水的可行性探讨

青顶拟多孔菌是一种可以降解木质素的白腐真菌,也是具有较高的产漆酶能力的生产者.选择青顶拟多孔菌处理玉米秸秆纤维素乙醇废水,于液体培养青顶拟多孔菌中的锥形瓶中添加不同体积的废水,考察其对不同稀释比玉米秸秆纤维素乙醇废水的处理效果,并通过研究废水投加时间的调控,获得具有高木质素降解率且相对最短降解时间的工艺条件.结果表明:青顶拟多孔菌可从废水中去除50%以上的COD_Cr和23.8%的木质素.对不同稀释比例（1%~20%）玉米秸秆纤维素乙醇废水中木质素具有较好的去除效果,其中稀释6%废水的体系中降解木质素效果最好,在第10天木质素降解率达到73.5%.不同废水投加时间对青顶拟多孔菌处理稀释20%废水体系中木质素的降解效果影响较大,第5天投加废水可获得理想的木质素降解效果,在试验进行的第19天降解率达到68.4%;在投加废水时间不同的情况下,经青顶拟多孔菌处理后的各体系中BOD₅/COD_Cr均有所提升,并且都提升至0.58以上,其中第9天投加废水体系经处理后BOD₅/COD_Cr最大,达到0.64.研究结果可为青顶拟多孔菌处理玉米秸秆纤维素乙醇废水的实际应用提供参考.      

Effect of sulfur source on photocatalytic degradation performance of CdS/MoS2 prepared with one-step hydrothermal synthesis

Cd S/Mo S_2,an extremely efficient photocatalyst,has been extensively used in hydrogen photoproduction and pollutant degradation.Cd S/Mo S_2can be synthesized by a facile one-step hydrothermal process.However,the effect of the sulfur source on the synthesis of Cd S/Mo S_2via one-step hydrothermal methods has seldom been investigated.We report herein a series of one-step hydrothermal preparations of Cd S/Mo S_2using three different sulfur sources:thioacetamide,L-cysteine,and thiourea.The results revealed that the sulfur source strongly affected the crystallization,morphology,elemental composition and ultraviolet(UV)–visible-light-absorption ability of the Cd S/Mo S_2.Among the investigated sulfur sources,thioacetamide provided the highest visible-light absorption ability for Cd S/Mo S_2,with the smallest average particle size and largest surface area,resulting in the highest efficiency in Methylene Blue(MB)degradation.The photocatalytic activity of Cd S/Mo S_2synthesized from the three sulfur sources can be arranged in the following order:thioacetamideL-cysteinethiourea.The reaction rate constants(k)for thioacetamide,L-cysteine,and thiourea were estimated to be 0.0197,0.0140,and 0.0084 min~(-1),respectively.However,thioacetamide may be limited in practical application in terms of its price and toxicity,while L-cysteine is relatively economical,less toxic and exhibited good photocatalytic degradation performance toward MB.     

Engineering of responsive polymer based nano-reactors for facile mass transport and enhanced catalytic degradation of 4-nitrophenol

Silver nanoparticles with average diameter of 10 ± 3 nm were synthesized within the sieves of poly(N-isopropylacrylamide-2-hydroxyethylmethacrylate-acrylic acid)(p(NIPAAm-HEMA-AAc))polymer microgels. Free radial emulsion polymerization was employed for synthesis of p(NIPAAm-HEMA-AAc) polymer microgels. Silver nanoparticles were introduced within the microgels sphere by in situ reduction method. Microgels and hybrid microgels were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, ultra violet-visible spectroscopy,transmission electron microscopy and dynamic light scattering measurements. Catalytic activity of Ag-p(NIPAAm-HEMA-AAc) hybrid microgels was studied using catalytic reduction of 4-nitrophenol(4-NP) as a model reaction in aqueous media. The influence of sodium borohydride(Na BH4) concentration, catalyst dose and 4-NP concentration on catalytic reduction of 4-NP was investigated. A linear relationship was found between catalyst dose and apparent rate constant(kapp). The mechanism of catalysis by hybrid microgels was explored for further development in this area. The deep analysis of catalytic process reveals that the unique combination of NIPAAm, HEMA and AAc does not only stabilize silver nanoparticles in polymer network but it also enhances the mass transport of hydrophilic substrate like 4-NP from outside to inside the polymer network.     

降解长链烷烃菌株的选育及性能研究

以正十六烷无机盐培养基为选择培养基,从武汉石化输油管附近土壤中筛选出1株高效降解长链烷烃的菌株,命名C3,对其进行生理生化、16S r DNA鉴定,C3为不动杆菌属。在正十六烷浓度为1 000 mg/L的无机盐培养基中接入4%的种子液,放入35℃、125 r/min摇床中震荡60 h,C3对正十六烷的降解率可达100%,其降解动力学拟合结果符合Monod模型。将C3应用到柴蜡的降解,96 h后,1 000 mg/L的柴蜡混合溶液的降解率能达到91%。C3产生的生物表面活性剂经鉴定为磷脂类活性剂,排油圈直径为80 mm,CMC约为35 mg/L,能将水的表面张力降低到20.79 m N/m。该菌株对长链烷烃的降解提供了良好的菌源。     

Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂的制备及其催化性能

采用浸渍法制备了Fe-Ce/ZSM-5复合催化剂,并将其用于甲基橙的催化降解。利用单因素实验考察了溶液pH、初始甲基橙质量浓度、催化剂加入量、初始H_2O_2浓度及反应温度对准一级动力学方程反应动力学常数的影响,对催化剂的稳定性进行了测试,并探讨了甲基橙的催化降解机理。实验结果表明:在溶液pH 5.0、初始甲基橙质量浓度100 mg/L、催化剂加入量1.0 g/L、初始H_2O_2浓度20 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应60min,反应动力学常数高达0.034 min~(-1),甲基橙降解率高达87%,铁离子流失量仅为0.019 mg/L;催化剂重复使用3次后,甲基橙降解率仍高于80%,保持了较高活性。