乌鲁木齐市散煤燃烧大气污染物排放清单及时空分布特征

为研究乌鲁木齐市散煤燃烧对大气污染物的贡献情况,根据实地调研收集到的散煤燃烧活动水平数据,利用排放因子法建立2015年乌鲁木齐市散煤燃烧PM_2.5、SO₂和NO_x的排放清单,利用ArcGIS空间分析工具进行空间分布特征分析,使用蒙特卡罗方法进行不确定性分析.结果表明:2015年散煤燃烧排放PM_2.5、SO₂、NO_x分别为1.70×104、4.13×104、2.80×103 t.PM_2.5和SO₂排放的主要贡献区域为乌鲁木齐县,分别占排放总量的27.35%和26.23%,这是由于乌鲁木齐县社区居民和大棚种植耗煤量较大所致;NO_x排放的主要贡献区域为米东区,贡献率高达28.03%,这是因为米东区社区居民所用炉灶为手动炉排层燃炉灶,其排放因子较大所致.空间分布特征表明,污染物主要分布在米东区南部、沙依巴克区北部及乌鲁木齐县中部.不确定性分析表明,村庄、社区、大棚种植、商业和事业单位在95%的置信区间时不确定性分别为-69%~165%、-57%~116%、-68%~171%和-67%~165%.蒙特卡罗预测结果（平均值）高于排放清单的计算结果.研究显示,乌鲁木齐市散煤燃烧对污染物排放贡献较大,并且具有明显的季节性和区域性特征.      

长三角典型站点冬季大气PM2.5中OC、EC污染特征

对2015年1月9日~2015年1月31日临安、南京和苏州3个站点采集的PM_(2.5)样品(共计279组),使用热光反射法(thermal/optical reflectance,TOR)分析了样品中有机碳(OC)与元素碳(EC)的含量,并研究了长三角地区冬季PM_(2.5)中OC和EC的污染特征.结果表明,采样期间临安、南京和苏州的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(123.56±61.11)、(144.77±62.91)和(156.5±68.97)μg·m-3,均超过我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM_(2.5)日均值75μg·m-3;其中3个站点OC与EC的平均质量浓度依次分别为(21.93±11.69)/(6±3.6)、(20.32±10.3)/(5.39±3.07)和(27.08±14.35)/(6.4±4.29)μg·m-3.临安作为长三角大气环境背景点,OC与EC的污染也较为严重.3个站点OC与EC的相关性为临安(R2=0.83)、南京(R2=0.72)和苏州(R2=0.72),表明冬季长三角地区的碳质气溶胶的来源较为一致和稳定.3个站点样品中的OC/EC值均大于2.0,样品的OC/EC值主要分布在2.5~6.0这个区间内,表明燃煤源和机动车尾气排放源是OC与EC的主要来源.使用EC示踪法估算临安、南京和苏州3个站点的二次有机碳(SOC)平均质量浓度分别为(9.23±5.26)、(6.82±4.36)和(12.56±7.52)μg·m-3,在OC中占比为42%、34%和46%,表明SOC是OC的重要组成部分.后向轨迹显示,PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度与主要气团的传输路径有较好的相关性,自空气质量较差区域气团的PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度是来自空气质量较好区域的1.14~1.7倍、1.55~2.1倍和1.94~2.47倍.     

辽东湾大气中多环芳烃的含量组成及气粒分配

2016年5月和8月对辽东湾大气环境中气相和颗粒相样品进行了走航和定点采集,并对24种PAHs在气相和颗粒相中的含量和组成进行探讨,对15种PAHs的气粒分配过程进行了分析.结果表明：5月和8月辽东湾大气气相和颗粒相中∑₂₄PAHs总平均含量分别为28.8 ng·m^-3和24.0 ng·m^-3,气相中∑₂₄PAHs含量5月小于8月,颗粒态∑₂₄PAHs含量5月大于8月,低分子量PAHs主要分布在气相中,高分子量PAHs组分主要分布在颗粒相,中等分子量PAHs的气粒分配更容易受到气温等环境条件影响;气粒分配系数K_p随着PAHs分子量增加而增加;lgK_p-lgP_L模型和lgK_p-lgK_OA模型的斜率m分别为-0.35和0.37,偏离平衡态m为-1或+1,辽东湾气粒分配未达到平衡;假设达到平衡态时的lgK_p-lgK_OA模型、lgK_p-lgP_L模型和碳黑-空气模型均表明,5环PAHs的模型预测结果与实际测定结果之间的吻合程度较好,15种PAHs的碳黑-空气模型能够更好地接近野外实际测定值,低分子量和中等分子量PAHs的气粒分配受到碳黑影响较大.     

阳澄湖沉积物重金属空间分布及生物毒害特征

为了解阳澄湖沉积物重金属含量空间分布及污染特征,选取阳澄湖柱状沉积物样为研究对象,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）、原子荧光光谱仪（AFS）和Hydra-c型全自动测汞仪于2018年2月对阳澄湖15个采样点沉积物柱状样中8种重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg进行测定,分析重金属元素含量在水平及垂向的分布特征和污染状况.结果表明,阳澄湖表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg平均含量分别为101.28,68.72,66.54,187.33,15.85,0.45,34.02,0.09mg/kg,是各自背景值的1.34,2.09,2.89,2.88,1.69,4.99,1.54,3.00倍.垂向上重金属的含量随着深度的增加呈现出下降的趋势.对8种重金属进行相关分析和聚类分析,除As、Ni和Hg外,不同重金属之间存在着显著相关关系（P<0.05）,这说明阳澄湖沉积物重金属之间存在着一定的同源性.采用沉积物质量基准（SQG）对阳澄湖沉积物中重金属生物毒性效应进行了评价,结果表明,阳澄湖沉积物中Ni有75%以上的可能性出现生物毒害效应,Cr、Cu、Zn、As则有10%~75%的可能性产生生物毒害效应,而Cd、Pb和Hg造成的生物毒害效应的可能性较小.ERMQ评价结果表明,阳澄西湖沉积物中重金属造成生物毒害的风险较大,其余湖区发生重金属生物毒害的风险较小.     

安徽铜陵铜尾矿硫形态及硫同位素分布特征

分析讨论了安徽铜陵水木冲S和SP剖面尾矿砂的理化指标、硫形态变化和硫酸根硫同位素组成与分布特征.结果显示：S和SP剖面整体呈酸性,pH值为2.59~6.12和3.50~6.27,由下而上有明显的降低趋势;Eh随剖面由下至上明显升高,范围为66~457和-37~307mV;酸可挥发性硫（AVS）含量为0~62.36和0~3.44mg/g,黄铁矿硫（CRS）含量为0.70~32.30mg/g和0.17~5.39mg/g;AVS与CRS的变化趋势基本一致,随剖面自下而上减少,且AVS先于CRS被氧化.2个剖面元素硫（ES）含量为0~8.83和0~3.62mg/g,随深度变化无明显规律.硫酸根硫（SO₄^2--S）含量为8.44~66.34和8.48~29.87mg/g,自下而上呈降低趋势,且分别在剖面的氢氧化物薄膜层（11.5~16.5cm和18~54cm）出现高值区.2个剖面总硫（TS）含量为9.18~109.69和12.38~37.72mg/g,表层由于淋滤含量较低,底层变化则不大.位于斜坡上的SP剖面TS及各形态硫含量均低于S剖面,表明淋滤对硫含量影响更明显.硫酸根硫同位素δ³⁴S为-3.32‰~13.43‰和-3.08‰~1.80‰,S-9硫酸根δ³⁴S为13.43‰,指示其来自于伴生硬石膏,其余层位δ³⁴S偏负且变幅较小,指示其硫酸根主要来源于硫化物的氧化.     

Effect of preparation methods on the performance of CuFe-SSZ-13 catalysts for selective catalytic reduction of NOx with NH3

CuFe-SSZ-13 catalyst showed excellent performance in the selective catalytic reduction of NO_x with NH₃ (NH₃-SCR) for diesel engine exhaust purification. To investigate the effect of preparation methods on NH₃-SCR performance, Fe was loaded into one-pot synthesized Cu-SSZ-13 catalysts through solid-state ion-exchange (SSIE), homogeneous deposition precipitation (HDP) and liquid ion-exchange (IE), respectively. Three CuFe-SSZ-13 catalysts showed similar SO₂ resistance, which was better than that of Cu-SSZ-13. The improvement was attributed to the protection of Fe species. Hydrothermal stability of three CuFe-SSZ-13 catalysts was significantly different, which was attributed to the state of active species caused by different preparation methods. Compared with the other two catalysts, more active species existed inside the zeolite pores of CuFe-SSZ-13_SSIE. During hydrothermal aging, the aggregation of these active species in the pores caused the collapse of catalyst structure, ultimately leading to the deactivation of CuFe-SSZ-13_SSIE. In contrast, Fe species was dispersed better on the surface over CuFe-SSZ-13_IE, enhancing the hydrothermal stability of catalysts. Consequently, Fe loading effectively improved the resistance of SO₂ and H₂O over Cu-SSZ-13. For CuFe-SSZ-13, large amounts of active species located inside the zeolite pores are not beneficial for the hydrothermal stability.     

基于双参数威布尔分布的高强度铝合金材料腐蚀损伤分布动力学规律研究

目的研究高强度铝合金材料腐蚀损伤分布的动力学规律。方法通过统计高强度铝合金材料的蚀坑深度和直径,采用双参数威布尔分布进行拟合,提出以双参数威布尔分布中的两个参数α、β作为高强度铝合金材料腐蚀损伤分布的表征量,建立α、β随腐蚀时间增长的多种数学模型。结果α随腐蚀时间的增长而减小,β随腐蚀时间的增长而增大,并且分布参数均能很好地符合一阶指数函数模型。结论与实际蚀坑分布增长物理现象比较,α、β的变化趋势能够揭示出蚀坑分布随时间增长的变化过程,并且腐蚀损伤分布动力学规律能很好地符合一阶指数函数模型。     

大型气候实验室气流组织仿真分析

目的对大型气候实验室气流组织进行仿真分析,获得合理的气流组织设计方案。方法首先通过分析旋流风口的特性,建立旋流风口CFD简化模型,然后设计大型气候实验室气流组织形式,最后对极端低温和极端高温工况下不同温度、送风量和送风角度时的气流组织进行CFD仿真分析。结果低温工况时,地面温度升高将导致室内温度和温度不均匀度整体上升;高温工况时,气流难以抵达地面,且地面温度对高度5 m以下区域有显著影响,对5 m以上空间影响不显著,应增大送风角度,使送风射流方向尽可能向下,以改善地面附近温度均匀性。结论气流组织仿真分析方法和气流组织设计方案适用于大型气候实验室设计。     

中国典型城市PM2.5浓度时空演绎规律及影响因素分析

为探讨空气中ρ（PM_2.5）的空间集聚特征和气候、大气成分变量对空气中ρ（PM_2.5）的影响,利用首批纳入PM_2.5监测的74个城市的ρ（PM_2.5）数据计算Moran's I指数,并选取其中38个典型城市进行计量分析.在基于引力模型的空间权重矩阵基础上,构建面板数据SDM（空间面板杜宾模型）.结果表明:ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（CO）、ρ（O₃）、RH（relative humidity,相对湿度）与城市ρ（PM_2.5）呈正相关,而T（temperature,温度）和WS（wind speed,风速）与城市ρ（PM_2.5）呈负相关;ρ（PM₁₀）、ρ（CO）、RH是位于前3位影响城市ρ（PM_2.5）的关键性因素,其总效应分别为0.720 1、0.241 7、0.133 9.地理上邻近城市ρ（PM_2.5）具有明显的外部空间溢出效应,即邻近城市ρ（PM_2.5）每增加10百分点,将导致该地区ρ（PM_2.5）增长6.12百分点.300 km左右是保证PM_2.5区域"联防联控"最佳效果的最大门槛距离,超过该门槛距离,区域"联防联控"的力度和效果会随着距离的增加而逐渐减弱;当门槛距离大于500 km时,ρ（PM_2.5）的空间自相关性不显著.气候变量中,RH和ρ（PM_2.5）呈同方向变化,而T、WS与ρ（PM_2.5）呈反方向变化.研究显示,关注单一地区或单一因素（气候或大气成分）均不能有效控制PM_2.5污染,在保持经济稳定增长的前提下,各地治理PM_2.5应从调整产业结构、优化能源结构、完善防控机制等多个维度共同推进,促使经济增长方式早日从"粗放型"向"集约型"转变.      

EK∕PRB修复砷污染土壤影响因素及机理

为明确EK/PRB（电动联合渗透反应格栅）修复As污染土壤过程中各因素的影响机理、提高As的去除效率,以As污染高岭土为研究对象,考察PRB加入、PRB位置、pH调控及腐殖酸强化影响下,EK/PRB系统中电流密度、土壤pH分布和土壤中As残余量、电渗透系数及电渗流的变化规律;探讨EK/PRB修复后土壤中As形态的迁移转化规律.结果表明:①单独EK修复对土壤中As的去除效率较低,加入PRB后去除率为由42%增至57%,并且EK/PRB修复可以将土壤中的As由不容易去除的可还原态转变成较容易去除的酸溶态.②采用盐酸调节阴极pH,可以将土壤中As的去除率由57%增至63%,但同时能耗也明显升高,由5.22 kW·h/g升至39.38 kW·h/g.③添加腐殖酸会促进土壤中As的迁移、提高As的去除效率,但也会增加土壤中难处理的可氧化态和残渣态As的占比.研究显示,EK/PRB除As过程中以PRB的去除作用为主,阴极pH调控及腐殖酸强化均可以提高土壤中As的去除率.