长三角地区吸收性气溶胶时空分布特征

利用2008～2017年OMI/Aura OMAERUV L2气溶胶数据集,研究了近10年长三角地区吸收性气溶胶的时空分布特征.结果表明:①在时间分布上,长三角地区气溶胶光学厚度(AOD)与吸收性气溶胶光学厚度(AAOD)的年际变化趋势一致,均为先升后降,于2011年达最高值,分别为0. 702和0. 056.月际变化显示AAOD高值多发生在1、3和6月,11月到次年1月明显增加.②在空间分布上,长三角地区AAOD呈北高南低分布,AOD与AAOD分布相似,AAOD 0. 05的高值区主要集中在安徽北部、江苏北部以及南京、杭州和金华等地区. AAOD与AOD季节空间分布均为春冬高,秋季较低,但二者不同的是,夏季AOD很大,AAOD却很小.长三角地区AAOD和AOD的年均空间分布与黑碳贡献量一致.     

于桥水库沉积物-水界面氮磷剖面特征及交换通量

于桥水库是天津市重要的饮用水源地,但近年来呈现富营养化加重趋势,而其内源负荷及污染分布特征尚不清楚.本研究利用Peeper(pore water equilibrium)技术获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析于桥水库间隙水氮磷分布的空间差异;采集沉积物无扰动柱样分析沉积物中易释放态氮及磷的赋存特征,并利用原柱样静态培养法对其水土界面氮磷交换速率进行估算.结果表明:(1)沉积物中活性磷、氨氮、硝态氮和亚硝态氮的含量分别为0.5~6.5、0.5~10.9、2.2~16.2和0.05~0.6 mg·kg~(-1),在垂直方向随深度增加营养盐含量降低,而在空间分布上差异显著.(2)上覆水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度较低,间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度远大于上覆水,表明于桥水库间隙水具有向上覆水体扩散营养盐的潜力.在垂直方向上间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N具有在0~5 cm快速增加,之后表现出逐渐降低的趋势.(3)静态释放结果表明,PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N从沉积物间隙水扩散至上覆水中,其释放通量分别为1.1~13.3 mg·(m~2·d)~(-1)和20.6~250.5 mg·(m~2·d)~(-1);NO-3-N交换通量在-20.4~33.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间,NO_2~--N交换通量在-7.4~0.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间.PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N为于桥水库主要的沉积物内源向上覆水释放营养盐,总体释放速率在空间上呈现南高北低、淋河口和水坝前较高的释放特征.与类似研究比较可知,于桥水库沉积物-水界面通量相对较高,表明沉积物是于桥水库上覆水营养盐的重要来源.     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

典型小城市土壤重金属空间异质性及其风险评价:以临安市为例

城市土壤是城市生态系统不可分割的一部分,与城市居民的人体健康和生活质量密切相关.本研究以浙江省典型小城市——临安市为研究样区,共采集62个土壤表层样品(0~15 cm,样品采样密度:5个·km~(-2)),基于多元统计学、地统计学结合GIS技术研究该地区土壤重金属的污染特征、空间变异结构与分布规律.土壤重金属Mn全量、Cu全量、Zn全量、Pb全量、Cr全量、Cd全量的平均含量分别为439.42、42.23、196.80、62.55、63.65、0.22 mg·kg~(-1),与浙江省土壤背景值及环境质量标准相比较,这些重金属在临安市存在不同程度的累积,局部污染严重.单个重金属潜在生态风险危害指数表明,Pb的潜在生态危害指数最高.p H与大部分重金属全量以及重金属全量之间存在显著相关关系.研究区土壤Pb、Zn和Cu主要来自于城市交通运输工具的使用和尾气排放,而Mn和Cr主要来自于母岩,Cd主要由市区工厂的长期有害物质排放.研究区土壤重金属全量及其有效态均具有较强的空间自相关性[C_0/(C_0+C)50%],其空间分布特征受人为活动的影响极为明显.     

雨水管道沉积物沉淀特性及主要污染物含量分布

为研究雨水管道沉积物的沉淀特性和污染物含量特征,在武汉市对建筑(包括住宅小区)、道路和绿地3种用地类型的雨水管道沉积物进行采样和分析.沉速测试结果表明,高沉速颗粒在沉积物中所占比例较大,建筑和道路中沉积物的沉速分布相对稳定,建筑、道路和绿地中沉速大于3.00 cm·s-1的颗粒占比依次递减.粒径分析结果显示,沉积物粒径分布范围较广,大多集中在13~628μm范围内,且同种用地类型沉积物粒径分布差别很大.按沉降速度将每份沉积物样品分为7组,分析化学需氧量(COD)、总氮(TN)和总磷(TP)含量与沉降速度之间的联系.结果表明,沉速大于3.00 cm·s-1和小于0.025cm·s-1的沉积物中污染物含量较低,但高沉速沉积物中污染物总量较多.对沉积物样品整体而言,各用地类型COD含量从高到低依次为:绿地道路建筑;道路雨水管道沉积物中氮含量较低,其余两种用地中含量接近;建筑区雨水管道沉积物中磷含量较高,其余两种用地中含量接近;COD∶TN在(51~89)∶1之间,COD∶TP的值在(102~186)∶1之间.     

磁性生物炭对水中CIP和OFL的吸附行为和机制

采用化学共沉淀方法将Fe2+/Fe3+和芦苇生物质材料进行复合,然后于873.15 K限氧热解制备出具有磁分离及高吸附性能的磁性生物炭(MBC).利用SEM、BET、FTIR和VSM等对其理化性质进行表征,并考察了MBC对水中环丙沙星(CIP)和氧氟沙星(OFL)的吸附行为和机制.结果表明,MBC表面含有大量的含氧官能团,比表面积和总孔体积分别为254.6 m2·g-1和0.257 cm3·g-1.MBC对CIP和OFL的吸附有很强的p H和温度依赖性.不同p H下,CIP和OFL各形态离子(阳离子、两性离子和阴离子)对吸附的贡献不同.MBC对CIP和OFL的吸附过程为自发、熵增的吸热过程.CIP和OFL在磁性炭上的吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型.MBC对CIP和OFL的平衡吸附量分别为27.84 mg·g~(-1)和22.00 mg·g~(-1).孔填充作用、π-π电子供体受体作用、氢键作用、疏水作用和静电作用可能是MBC吸附CIP和OFL的重要机制.     

京津冀区域重污染期间PM2.5垂直分布及输送

2016年12月17～19日重污染期间,在天津市武清区高村开展车载系留气球颗粒物浓度垂直观测,并以观测数据为基础,计算了区域内PM_(2.5)传输通量.结果表明重污染过程期间,大气混合层较低,约200 m左右,PM_(2.5)浓度垂直分布特征与混合层高度密切相关,混合层以下,PM_(2.5)浓度较高,垂直变化特征不显著,形成明显的污染层,混合层以上,PM_(2.5)浓度迅速降低并维持在降低水平.观测期间,粒径小于1. 0μm颗粒物浓度较高,粒径大于2. 2μm颗粒物浓度较低,近地层粒径为0. 777μm颗粒物浓度最高.颗粒物浓度粒径谱分布与相对湿度和混合层高度相关,高湿度和低混合层下颗粒物浓度粒径谱分布较宽泛.观测期间,PM_(2.5)在西南方向上的传输通量最高,占总传输通量的63. 3%,其中46～156 m和156～296 m高度之间PM_(2.5)传输通量最高.近地面300 m内PM_(2.5)传输主要以西南方向传输为主,300 m以上传输方向较分散.     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

广西龙江鱼类镉含量分布特征及生物积累特性分析

突发镉污染事件能引起江河水体恶化,破坏水生态环境和威胁人类健康.本研究为证实突发镉污染事件引起生态环境风险,以不同类型鱼类以及鱼类不同组织器官为研究对象,分别前后6次对龙江进行采样调查,并对各鱼类根据水层和食性进行分类及分析.调查结果表明,前3次调查鱼类肌肉镉含量显著高于后3次调查鱼类肌肉镉含量;草食性,肉食性和杂食性鱼类不同组织器官镉的含量大小均可排序为:肾肝肠鳃卵鳞≈肌肉,且3种类型肾的镉含量均显著高于其他任何组织器官(P0.05);鱼类同一组织器官镉的含量根据不同水层鱼类依次为:底层鱼类中下层鱼类中上层鱼类.不同食性鱼类肌肉中镉平均富集系数BAF从大到小依次为杂食性,肉食性和草食性,分别为8.32、6.33和5.15;不同生活水层鱼类肌肉中镉平均富集系数大小排序为:底层鱼类(8.18)中下层鱼类(7.70)中上层鱼类(4.99).