小分子有机酸对紫色土及其溶液中Pb的赋存影响

以紫色土中铅(Pb)为研究对象,采用以0.01 mol·L~(-1)硝酸钠(NaNO_3)为背景电解质的一步提取法,研究了不同浓度下乙酸,酒石酸和柠檬酸对土壤中Pb的释放作用,并通过土壤重金属形态的分步提取法和地球化学平衡软件Visual MINTEQ v3.0,进一步分析和预测了小分子有机酸作用下土壤中Pb以及土壤溶液中Pb的形态变化.在此基础上,分析了小分子有机酸对Pb作用的环境意义与环境风险.结果表明,3种小分子有机酸均显著增加了紫色土中Pb的释放量,活化效果表现为柠檬酸酒石酸乙酸.在有机酸作用下,土壤中交换态Pb总量增加,碳酸盐结合态Pb和铁锰氧化物结合态Pb总量降低;土壤溶液中Pb以有机结合态为主,占总Pb质量的45.16%~75.05%,游离态次之,占22.71%~50.25%,且随着浓度增加,柠檬酸和酒石酸作用下的土壤溶液中的游离态Pb和无机结合态Pb增加,而有机结合态Pb减少,乙酸则呈相反趋势.总体上看,小分子有机酸提高了紫色土中Pb的生物有效性,且存在地下水的淋溶风险,其中柠檬酸的淋溶风险远大于酒石酸和乙酸.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

基于增强回归树的城市PM2.5日均值变化分析:以常州为例

利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站空气污染物浓度逐时数据,分析了PM_(2.5)浓度季节变化特征,采用增强回归树模拟分析了PM10、4种气态污染物和7个气象因子对ρ(PM_(2.5))日变化的贡献.结果表明,常州市区PM_(2.5)污染季节差异明显,冬季污染严重且持续时间长,夏季污染较轻.四季ρ(PM_(2.5))空间分布特征存在一定差异,但各季内不同监测站差异较小.增强回归树对ρ(PM_(2.5))日均值进行模拟和验证得到,训练数据的相关性为0.981,交叉验证的相关性为0.957.此外,模拟值与实测值的标准化平均偏差为1.80%,标准化平均误差为10.41%,可见模型拟合效果较好.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散这4种影响类型对全年ρ(PM_(2.5))日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%,表明在对ρ(PM_(2.5))日均值差异的影响上,气象因子二次形成一次源区域输送及扩散.在对ρ(PM_(2.5))日均值差异贡献率大于5%的因子中,ρ(PM_(2.5))日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关,与温度、SO2和混合层高度负相关,与大气压和NO2关系较复杂.区域输送及扩散方面,东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送对常州市区PM_(2.5)污染存在较大的负面影响.     

基于城市功能区划分的道路机动车大气污染物排放清单研究——以厦门市海沧区为例

道路机动车尾气排放是造成城市近地面空气污染的主要原因之一,建立基于城市功能区划分的道路机动车大气污染物排放清单对改善中观尺度的城市空气质量具有重要辅助作用.本文以厦门市海沧区为例,基于城市功能区划分方法,结合各功能区内监测道路的机动车通行量实测数据,建立道路机动车大气污染物排放清单,并分析各功能区道路机动车大气污染物排放特征.结果发现,海沧区道路机动车尾气排放物中CO的排放贡献率最高,工业区和居住区的道路机动车大气污染物排放量对海沧区的空气污染贡献率最大,海沧区夜间大气污染物的主要排放源来自于工业区道路机动车大气污染物排放;生态服务区及公共管理与公共服务区的道路机动车排放特征受相邻工业区机动车大气污染物排放的影响较为显著.研究表明:城市功能区分布欠合理是导致道路机动车大气污染物高排放量的重要原因之一;基于城市功能区划分构建道路机动车大气污染物排放清单的研究方法,不仅可为中观尺度下的城市大气污染排放情况提供有效的调查途径,而且能为城市功能格局的合理规划提供重要的理论依据.     

基于距离相关系数和支持向量机回归的PM2.5浓度滚动统计预报方案

针对目前空气质量统计预报方法存在的主要缺陷,本文提出了距离相关系数和支持向量机回归相结合的统计预报方案DC-SVR.利用淮安市2013年1—12月PM_(2.5)观测资料和常规气象观测资料,首先在选入预报当日气象要素的基础上,增加选取前期污染物和气象要素作为预报因子,再采用距离相关系数分季节从预报因子中筛选出重要预报因子,最后采用支持向量机回归对PM_(2.5)浓度值进行逐日滚动统计预报.研究发现,淮安地区气温和气压对PM_(2.5)的距离相关性要高于其他气象要素,夏秋季PM_(2.5)与气象要素的距离相关性较春冬季好.基于距离相关系数和支持向量机回归建立DC-SVR模型,PM_(2.5)的试预报值和实测值的全年相关系数高达0.76,平均偏差仅为1.13μg·m~(-3),平均绝对误差为23.47μg·m~(-3).通过与支持向量机回归、人工神经网络的统计预报效果对比,DC-SVR模型有效降低预报因子维数且能自适应选取最佳参数,预报精度显著优于其他3种统计预报方案,可为业务化预报提供参考.     

基于本地污染源调查的杭州市大气污染物排放清单研究

基于实地调查数据并辅以统计数据,采用物料衡算法和排放因子法,估算了杭州市2015年大气污染物排放清单,并选取经纬度坐标、路网、航道、土地类型和人口等数据作为权重因子,研究了该地区各类排放源污染物排放空间分布特征.结果表明,杭州市2015年SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM_(10)、PM_(2.5)和NH_3年排放总量分别为22.20×10~3、108.17×10~3、192.10×10~3、134.94×10~3、78.12×10~3、27.65×10~3和59.75×10~3t.工业源是杭州市SO_2排放的主要来源,移动源对NO_x和CO的排放贡献最为显著,扬尘源是杭州市PM_(10)和PM_(2.5)排放的最主要来源,其次为工业源;VOCs排放的主要来源依次为工业源、天然源和移动源;NH_3排放主要来自农业源.从空间分布来看,排放主要集中在中心城区及其周边的萧山、下沙、大江东、余杭和富阳等工业企业相对密集的区域.本研究建立的排放清单在污染源覆盖范围和排放因子方面仍然存在一定的不确定性,建议在后续研究中重点开展低、小、散企业及本地化排放因子调查研究工作,进一步提升大气污染物排放清单的准确度.     

达里诺尔湖近2400年以来Hg元素含量变化及环境意义

汞（Hg）元素作为一种全球性循环元素,对环境的影响正逐渐成为人们关注的焦点之一.为揭示寒旱区达里诺尔湖沉积物的Hg污染历史及人类活动对湖泊沉积物中Hg污染的影响,通过采集湖泊沉积物岩芯（编号DL1）,在建立DL1岩芯沉积地层年代框架的基础上,结合沉积物粒度特征、总有机质（TOC）含量等指标参数的变化,对DL1岩芯记录的地质历史上的Hg含量变化特征及环境意义进行了综合分析.结果显示,沉积物记录的Hg元素污染具有明显的阶段性变化特征：2400~1400 cal.a BP,Hg含量呈逐渐降低趋势,期间降水量呈逐步减少趋势,区域气候显著干旱;1400~200 cal.a BP,Hg含量相对稳定,呈小幅度波动变化,对应了区域气候的干-湿交替;近200 cal.a BP以来,Hg含量明显增加,这可能是受人类活动影响的结果.整体上,地质历史上DL1沉积物中Hg含量变化受气候干冷-暖湿交替周期性变化影响较大.而近200 cal.a BP来Hg与TOC等指标间显著正相关,则显示了沉积物中有机质可能吸附了大量的Hg元素,使其呈顶端富集趋势,进而对湖泊水生态环境造成影响.     

G20峰会期间杭州地区空气质量特征及气象条件分析

利用空气质量和气象要素的监测资料与再分析资料,分析了2016年G20峰会期间(2016年8月10日—9月20日)杭州及周边地区空气质量演变及区域特征,探讨了气象条件对G20峰会期间杭州空气质量的影响.结果表明:G20峰会管控期间,由于机动车排放大幅度降低,杭州NO_2浓度较管控前有所下降,对比周边城市降幅居于首位;而由于不利气象条件的影响,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和O_3浓度比管控前有不同程度的增长,但增幅相比周边城市较小,说明管控措施对杭州空气质量有一定的改善效果.9月7日管控措施结束后污染反弹现象明显.气象条件对杭州的空气质量有重要影响:在管控前,杭州晴热高温天气有利于O3的生成,偏东风相对洁净,污染传输较少;在管控期,杭州虽受到静稳天气和外来污染传输的影响,但得益于减排应急管控措施的有效实施,NO_2浓度下降幅度最大,其他污染物的增幅也较周边城市偏小;在管控后,气象条件不利于污染物的垂直扩散,受静稳天气和污染源恢复常态的影响,PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、SO_2和CO出现了整个研究时段的最大值,而台风"莫兰蒂"使得杭州PM_(2.5)、PM_(10)和O_3浓度出现了整个研究时段的最低值.     

上海地区通风指数的应用研究

利用2013—2014年上海地区的风廓线资料及NCEP再分析资料,计算研究了上海地区通风指数的变化情况,并结合实际天气情况和预报经验,对常用通风指数公式进行本地化修正.通过分析修正前后的通风指数与颗粒物浓度的关系发现,修正后通风指数的时间变化特征与PM_(2.5)浓度的时间变化有显著的负相关关系,且经过修正的通风指数对于PM_(2.5)浓度变化的指示意义更强;研究其在典型污染个例中的应用情况发现,修正后的通风指数低时,对应的PM_(2.5)浓度值高,说明修正后的通风指数能较好地反映出边界层内大气对污染物的扩散和输送作用;另外,与未修正的通风指数对比发现,修正后的通风指数降低了原通风指数的数值,对污染的指示意义更强,尤其表现在上海地区受冷空气影响时,修正后的通风指数较原通风指数降低明显,能更好地反映出大气对上游地区污染物的输送作用.由此可见,经过修正后的通风指数更适用于本地化的预报服务,这也为上海地区的空气质量预报和霾预报提供了一个新的参考指标.     

佛山地区干季边界层垂直风温结构对空气质量的影响

利用佛山地区2013年12月大气边界层观测试验得到的垂直风温资料和相应逐日AQI资料、逐时PM_(2.5)浓度资料,研究了佛山地区大气边界层垂直风温结构对空气质量的影响.结果表明:佛山地区干季持续存在的逆温结构是导致PM_(2.5)污染较重的重要原因.干季污染日近60%的最低逆温层高度低于1000 m,而非污染日低于1000 m的最低逆温层仅占36%,污染日佛山贴地逆温频率高达31.2%.逆温层出现高度较低,将污染物压缩积累在贴地层大气中导致污染较重.在大陆冷高压控制下,佛山地区的边界层结构演化非常典型,最大边界层高度和最大边界层通风量表现出了显著相关,污染日日平均边界层高度始终维持在较低的水平,多数时候不足500 m,最大边界层高度则大部分小于1000 m,日平均边界层通风量主要分布在500~1500 m~2·s~(-1)之间,在极端情况下甚至不足300 m~2·s~(-1),最大边界层通风量大部分处于1500~5000 m~2·s~(-1)之间,导致污染物始终聚集在较低的大气边界层内,使得PM_(2.5)浓度长时间维持在较高的污染水平.佛山地区风场存在显著的3层结构,较小的底层风速意味着大气的输送和扩散能力较弱,高度较低的中层使得污染物进一步被压缩累积在大气底层,垂直风场的不稳定性使得污染日佛山地区局地回流活跃,回流(RF)指数极小值多分布在0.2~0.4之间,污染日RF指数普遍小于非污染日,垂直风场的有效输送能力被显著削弱.