中亚热带背景区重庆四面山大气气态总汞含量变化特征

以重庆市四面山森林自然保护区作为中亚热带背景区的典型代表,利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537X)于2012-03~2013-02对该区域大气气态总汞(TGM)进行了连续1年的野外观测.结果表明,四面山地区气态总汞的年平均含量为(2.88±1.54)ng·m~(-3),高于北半球大气汞含量的背景值,低于国内大部分背景区监测点,表明以四面山为代表的中亚热带背景区大气汞从区域尺度而言尚属正常范围,但从全球大尺度比较,大气背景汞浓度已经有了一定程度升高.TGM浓度按季节表现为:冬季(3.68±2.43)ng·m~(-3)夏季(3.29±0.79)ng·m~(-3)春季(2.44±0.69)ng·m~(-3)秋季(2.13±0.97)ng·m~(-3),冬季TGM浓度变化波动较大.TGM日变化特征为春季夜间TGM浓度较高,秋、夏、冬三季白天TGM浓度较高,TGM浓度日变化与温度和光照强度有显著的正相关关系.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,重庆本地燃煤排放等是该地区气态总汞的主要来源,此外印度季风等造成的大气汞的长距离迁移也可能是该区域大气汞含量升高的原因.     

北京市2015年森林植被区PM10质量浓度时空变化特征

以北京市大兴区南海子公园植被区与亦庄非植被区为研究对象,对比分析了植被区与非植被区PM₁₀质量浓度日变化、月变化特征及典型天气条件下的变化.结果表明：PM₁₀浓度的日变化趋势基本相同,呈典型的双峰曲线,春、夏季的峰值出现在9：00-10：00和18：00-19：00,秋、冬季的峰值出现在8：00-9：00和18：00-19：00,且秋、冬季PM₁₀浓度高于春、夏季;植被区与非植被区的PM₁₀月变化趋势基本一致,植被区PM₁₀浓度低于非植被区,且2月份PM₁₀浓度最大;各季节优良天气排序为夏季（42.60%）> 秋季（31.10%）> 春季（26.43%）> 冬季（15.17%）,中度及以上污染天气所占比例排序为冬季（55.52%）> 春季（27.57%）> 秋季（17.77%）> 夏季（3.58%）;PM₁₀浓度随降雨强度的增加呈减小的变化趋势,雨前12 h的PM₁₀浓度均值表现为植被区（106.43 μg·m^-3）<非植被区（157.39 μg·m^-3）,雨后12 h的PM₁₀浓度均值表现为植被区（50.96 μg·m^-3）>非植被区（38.41 μg·m^-3）;PM₁₀浓度随风速的增大呈减小的变化趋势,风后12 h的非植被区PM₁₀浓度削减率均值是植被区的1.23倍,且PM₁₀浓度削减率均处于较高水平;PM₁₀浓度随空气湿度的增大呈增大的变化趋势,随温度的升高呈减小的变化趋势.研究结果对进一步治理和控制北京市大气污染有参考价值.     

海南三亚大气颗粒物中水溶性无机离子浓度及其粒径分布特征

为研究我国旅游城市海南省三亚市大气颗粒物浓度水平及其化学成分,于2012年6月~2014年5月,使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并利用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子浓度及粒径分布.结果表明,PM_(2.1)和PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(8.91±7.27)μg·m~(-3)和(11.34±9.37)μg·m~(-3).PM_(2.1)中SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性无机离子的质量分数比较高,二者总和达到72.2%;PM_(2.1~9)中Cl-、Ca~(2+)和Na+占比较高,三者总和为67.6%.PM_(2.1)中总水溶性无机离子浓度在冬季最高,春秋季节次之,夏季浓度最低,分别为(14.58±8.88)、(9.33±7.72)、(8.72±4.42)和(3.82±1.59)μg·m~(-3);PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度夏季最高(17.14±16.00)μg·m~(-3),冬季次之(10.59±3.80)μg·m~(-3),春季和秋季变化差异不大,分别为(9.41±3.63)μg·m~(-3)和(8.21±3.24)μg·m~(-3).SO_4~(2-)和NH_4~+呈细粒径段为主的双模态分布,春季、夏季和秋季细粒径段峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而冬季则出现在0.65~1.1μm粒径段,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象;NO~(-3)、Na+、Cl-、Ca~(2+)和Mg~(2+)呈粗粒径单峰分布,峰值出现在4.7~9μm粒径段;K+为双模态分布,细、粗粒径段峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm.三亚作为我国少数PM2.5年均值达标城市,水溶性无机离子来源主要为二次源、海盐和土壤尘及降尘.     

黄河内蒙古段表层沉积物氮形态及其影响因素研究

采用连续分级浸取法对黄河内蒙古段6个表层沉积物样品中离子交换态氮(IEF-N)、碳酸盐结合态氮(CF-N)、铁锰氧化态氮(IMOF-N)和有机态与硫化物结合态氮(OSF-N)等4种形态氮含量进行测定。同时结合表层沉积物中总氮(TN)含量及沉积物理化性质,探讨了不同形态氮分布特征及影响因素。结果表明:1)黄河表层沉积物6个采样点的秋季TN含量为127.28~654.77 mg/kg,平均含量为291.46 mg/kg。夏季TN含量为196.00~1 034.6 mg/kg,平均含量为421.75 mg/kg。2)黄河表层沉积物各形态氮之间存在显著相关关系,各形态氮含量大小依次为:OSF-N>IMOF-N>IEF-N>CF-N,与各形态氮含量占总可转化态氮(TTN)百分含量大小趋势一致。3)沉积物各形态氮含量都存在明显的季节性变化,呈秋高夏低的趋势。4)各形态氮含量与沉积物TOC和ECE间相关性较好,在P<0.01和P<0.05水平上显著正相关。上覆水体TP、TN、COD和NH+4-N不同程度上都对各形态氮含量产生影响。     

基于CALIOP探测的京津冀地区气溶胶垂直分布特征

利用2011—2015年星载激光雷达(CALIOP)探测资料分析京津冀地区气溶胶消光系数(AEC)的垂直分布,AEC表征了气溶胶的浓度水平。结果表明:AEC的垂直分布季节变化显著,2 km以下尤为明显;整层气溶胶光学厚度(AOD)在夏季(0.7)高于其他季节,湿度对AEC产生较大的影响;而500 m以下低层的AEC体现的特征与之相反,冬季最大(0.65 km~(-1)),春夏季较小(0.25 km~(-1))。夏秋季低层AEC存在较大昼夜差异,夜间最大为0.65 km~(-1),是白天的2.5倍,低层较大的相对湿度昼夜变化成为消光系数巨大差异的主因。南北向贯穿京津冀地区垂直剖面上AEC的分布显示,在夏季夜间,气溶胶浓度水平在南部地区的低层较高,而在其他季节并没有体现出明显的南北差异。     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

三峡库区表层沉积物营养盐时空变化及评价

三峡工程开建以来,三峡水库长江干支流水文形势发生了重大变化,水体流态及悬浮物沉降条件的改变可能导致库区表层沉积物性状的改变.对2000~2015年三峡水库长江干流江津至坝址段和嘉陵江、御临河、乌江、小江、大宁河、香溪河等主要入库支流河口表层沉积物中营养盐含量水平、时空变化及污染状况分析和评价.结果表明:干流表层沉积物中总磷各断面含量平均值在678.2~928.6 mg·kg~(-1)之间,总氮质量分数平均值在0.203%~0.362%,钾元素质量分数平均值在1.74%~2.37%之间,有机质质量分数平均值在0.94%~1.54%之间;支流河口表层沉积物中总磷各断面含量平均值在490.1~832.3 mg·kg~(-1)之间,总氮质量分数平均值在0.257%~0.495%,钾元素质量分数平均值在1.69%~2.32%之间,有机质质量分数平均值在1.21%~2.27%之间.干支流绝大部分断面表层沉积物中总磷、钾均值与背景值基本相当,但总氮均值明显高于背景值、有机质均值则显著低于背景值.干支流各断面沉积物中营养盐含量未表现出明显的岸别差异;不同的营养盐在沉积物中含量沿程变化趋势呈现出较明显的差异.不同水期干支流沉积物中营养盐含量存在一定程度的波动;蓄水对表层沉积物中营养盐含量影响有限,未出现明显地随蓄水进程而进一步富集现象.有机指数和有机氮污染评价结果表明,三峡库区表层沉积物环境状况以较清洁为主,仅个别支流和局部时段会呈现较明显的有机污染现象,但均存在较明显的有机氮污染.三峡库区表层沉积物中营养物质存在一定的生态风险,营养物质生态风险主要来自TP和TN.     

基于地统计学分析的太湖颗粒态和溶解态氮、磷营养盐时空分布特征及来源分析

研究水体氮、磷营养盐的空间变异性及时空动态变化,有助于人们深入认识和了解氮、磷营养盐的变化对藻类生长繁殖的影响,对于治理富营养化水体中藻类的暴发性增长具有重要意义.基于地统计学分析方法,以太湖2014年8月～2015年5月夏、秋、冬、春四季为研究时段,分析了草、藻型等不同生态类型湖区颗粒态和溶解态氮、磷营养盐的来源以及赋存形态,营养盐限制类型的时空分布特征,并探寻其时空变化原因.结果表明:(1)时空分布上,水体中氮、磷含量整体表现为冬季高于其他季节,呈现由西北湖区向东南湖区递减的特征;颗粒态氮、磷与叶绿素a含量则表现为夏季高于其他季节,冬季高值区均位于南部湖区,其余季节高值区集中在西北湖区.(2)随季节变化,太湖草、藻型湖区氮磷营养盐形态组成发生了大的变化;藻型湖区由冬季以硝酸盐氮和有机磷为主,转变为其余季节以颗粒态氮磷为主,而草型湖区由冬季以颗粒态氮磷为主,转变为其余季节以氨氮和有机氮磷为主.(3)营养结构上,藻型湖区总氮/总磷比值由秋冬季节大于16,降低为夏春季节的小于16;而草型湖区却由秋冬季节小于16,升高为夏春季节大于16.溶解态氮磷比在藻型湖区的空间变化规律与总氮/总磷比值一致,而在草型湖区溶解态氮磷比由秋季小于16,升高为夏、冬、春季节大于16.颗粒态氮磷比时空变化均不显著(P 0. 05),各季节藻型湖区颗粒态氮磷比值均小于16,草型湖区均大于16.     

郑州市大气细颗粒物中水溶性离子季节性变化特征及其源解析

为探究郑州市PM_2.5的污染水平,水溶性离子组成特征并进行来源分析,于2016年四季进行PM_2.5周年膜采样,每个季节连续采集30 d共采集有效样品170个.分别采用重量法测定PM_2.5的质量浓度,离子色谱法测定水溶性离子浓度,并使用主成分分析法对其进行来源解析.结果表明,在采样期间郑州市PM_2.5年均质量浓度为150.72μg·m^-3,季节性特征明显,冬季最高,夏季最低,秋季略高于春季.NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-是郑州PM_2.5中最主要的无机水溶性离子,三离子之和占所测7种水溶性离子总含量的比例分别为92.55%（春）、92.94%（夏）、93.06%（秋）和93.15%（冬）.阴阳离子电荷当量年均值为0.886,PM_2.5呈弱碱性.春、夏季节铵盐的存在形态为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,秋季铵盐的存在形式可能为NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄和NH₄HSO₄,冬季NH₄⁺除上述3种存在形式外,可能还以NH₄Cl或其他形式存在.郑州市大气中存在较强的SO₂、NO₂二次转化过程,水溶性离子的主要来源是二次转化过程,化石燃料和生物质燃烧、矿尘、农业活动以及土壤和建筑尘等.     

Characteristics of major secondary ions in typical polluted atmospheric aerosols during autumn in central Taiwan

In autumn of 2008, the chemical characteristics of major secondary ionic aerosols at a suburban site in central Taiwan were measured during an annually occurring season of high pollution. The semicontinuous measurement system measured major soluble inorganic species, including NH(4)(+), NO(3)(-), and SO(4)(2-), in PM(10) with a 15 min resolution time. The atmospheric conditions, except for the influences of typhoons, were dominated by the local sea-land breeze with clear diurnal variations of meteorological parameters and air pollutant concentrations. To evaluate secondary aerosol formation at different ozone levels, daily ozone maximum concentration (O(3,daily max)) was used as an index of photochemical activity for dividing between the heavily polluted period (O(3,daily max) ≧80 ppb) and the lightly polluted period (O(3,daily max)<80 ppb). The concentrations of PM(10), NO(3)(-), SO(4)(2-), NH(4)(+) and total major ions during the heavily polluted period were 1.6, 1.9, 2.4, 2.7 and 2.3 times the concentrations during the lightly polluted period, respectively. Results showed that the daily maximum concentrations of PM(10) occurred around midnight and the daily maximum ozone concentration occurred during daytime. The average concentration of SO(2) was higher during daytime, which could be explained by the transportation of coastal industry emissions to the sampling site. In contrast, the high concentration of NO(2) at night was due to the land breeze flow that transport inland urban air masses toward this site. The simulations of breeze circulations and transitions were reflected in transports and distributions of these pollutants. During heavily polluted periods, NO(3)(-) and NH(4)(+) showed a clear diurnal variations with lower concentrations after midday, possibly due to the thermal volatilization of NH(4)NO(3) during daytime and transport of inland urban plume at night. The diurnal variation of PM(10) showed the similar pattern to that of NO(3)(-) and NH(4)(+) aerosols. This indicated that the formatted secondary aerosols in the inland urban area could be transported to the coastal area by the weak land breeze and deteriorated the air quality in the coastal area at night.