深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

Biogenic VOCs emission inventory development of temperate grassland vegetation in Xilin River basin, Inner Mongolia, China

Given the key role of biogenic volatile organic compounds(VOCs) to tropospheric chemistry and regional air quality, it is important to generate accurateVOCs emission inventories. However, only a less fraction of plant species, in temperate grassland of Inner Mongolia, has been characterized by quantitative measurements. A taxonomic methodology, which assigns VOCs measurements to unmeasured species, is an applicable and inexpensive alternation for extensive VOCs emission survey, although data are needed for additional plant families and genera to further validate the taxonomic approach in grassland vegetation. In this experiment, VOCs emission rates of 178 plant species were measured with a portable photoionization detector( PID). The results showed the most of genera and some families have consistent feature of their VOCs emission, especially for isoprene, and provide the basic premise of taxonomic methodology to develop VOCs emission inventories for temperate grassland. Then, the taxonomic methodology was introduced into assigning emission rate to other 96 species, which no measured emission rates available here. A systematical emission inventory of temperate grassland vegetation in Inner Mongolia was provided and further evidence that taxonomy relationship can serve as a useful guide for generalizing the emissions behavior of many, but not all, plant families and genera to grassland vegetation.     

4-氯苯酚在水溶液中的光化学反应(Ⅰ)单线态氧和自由基的产生

在模拟太阳光照射下，４氯苯酚（４ＣＰ）浓度迅速降低，反应过程对应着产生大量的单线态氧和自由基．金属离子Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋、Ａｌ３＋能够加速这一过程，尤以Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋的影响更明显；在模拟太阳光照射下，向４ＣＰ体系加入的富里酸（ＦＡ），对４ＣＰ浓度降低略起抑制作用，这表明二者之间存在相互作用．但当再加入金属离子Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋、Ａｌ３＋后，能够加速４ＣＰ浓度降低，尤以Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋的影响更显著．     

光化学反应的环境效应

光化学反应具有良好的环境效应，本文概述了有机合成和环境化学中光化学反应对环境的影响。     

区域空气质量模拟中查表法的应用研究

在自行开发完善的区域空气质量模式系统RegSRRMS中应用查表法,模拟中国典型城市群对流层大气主要污染物的浓度变化,评估该方法在大气复合污染事件预测和控制中的有效性.首先,利用具有国际先进水平的空气质量模式WRF-CHEM中的化学模块建立了包含完善气相化学、气溶胶过程的箱模式WRFBOX.其次,利用WRFBOX进行化学反应敏感性分析,基于影响污染物的重要因子分别建立了臭氧(O3)及其前体物、无机盐气溶胶和二次有机气溶胶(SOA)查算表数据库,并检验其有效性.最后,将此查算表数据库引入RegSRRMS,建立简化的查表算法.利用直接耦合机制法和查表法对2000年3月珠三角地区污染个例中主要大气污染物浓度进行模拟.通过比较2种方法的模拟结果,显示查表法计算效率提高了57%,能够反映大气光化学反应的非线性特征、气溶胶及其前体物的平衡关系,具有高分辨率、高时效性,能够方便快捷地给出源和受体之间的响应关系,结果可靠.在区域空气质量模式中应用查表法有利于大气污染事件的快速预测以及大气污染控制的快速决策.     

Ce(Ⅲ)对UV-B辐射胁迫下大豆幼苗光化学反应的影响

用水培法研究Ce(Ⅲ)对UV-B辐射胁迫下大豆幼苗光化学反应的影响.结果表明, 20 mg·L^-1 CeCl₃使大豆幼苗净光合速率(Pn)、Hill反应、Mg²⁺-ATPase活性与光合磷酸化活力4项指标较对照提高23.2%～14.3%; 有效抑制UV-B辐射(T₁=0.15 W·m^-2和T₂=0.45 W·m^-2)胁迫下4项指标下降, 4项指标降幅［Ce(Ⅲ)+T₁为36.6%～15.9%,Ce(Ⅲ)+T₂为65.6%～33.2%］小于对应的UV-B辐射组(T₁为50.9%～23.3%,T₂为77.3%～51.4%). 动态变化显示, Ce(Ⅲ)减缓了胁迫期4项指标的下降趋势,促进了恢复期4项指标上升幅度. 说明Ce(Ⅲ)通过减轻UV-B辐射对大豆幼苗光化学反应的伤害, 遏制UV-B辐射胁迫下大豆幼苗Pn下降.     

硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响

利用大气模拟烟雾箱,研究了硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响.结果表明,硫酸铵作为气溶胶种子,其存在可以加快反应过程中颗粒物(particle matter,PM)的生成速度,并提高甲苯的气溶胶产率.在高浓度的硫酸铵气溶胶种子条件下,其初始浓度对反应过程中NOx、NO和O3的浓度变化没有明显的影响,但对二次有机气溶胶(secondary organic aemsol,SOA)的生成有显著影响.在硫酸铵气溶胶种子浓度小于160 μg·m-3时,SOA的产率随初始气溶胶种子浓度的增大而增大,从最小7.2%到最大11.7%,其增幅超过60%.     

街道峡谷内车辆流动对反应性污染物传播特性影响的模拟研究

采用CFD（计算流体力学）数值模拟的研究方法,使用动网格技术,分析简单光化学反应下车辆流动及不同来流风速对双车道三维街道峡谷内污染物传播特性的影响.结果表明,车辆移动改变了峡谷内气流结构,以及背风侧与迎风侧活性污染物浓度分布的相对大小,有利于污染物在峡谷中的传播扩散;来流风使机动车尾气向建筑背风侧汇聚,并随着风速增加而加强,对近迎风侧车道车辆尾气淹没射流的影响比近背风侧车道大.在车辆移动与来流风的综合作用下,污染物的扩散能力得到显著增强.     

北京夏季典型PM2.5与O3相继重污染事件分析

根据北京市环境保护监测中心发布的PM2.5和O3小时质量浓度及气象、卫星遥感数据,分析了2013年7月2日至10日北京典型PM2.5及O3重污染过程的质量浓度特征及在大气边界层过程各个阶段的质量浓度演变.结果表明,北京夏季O3质量浓度先于PM2.5达到峰值,而天气型演变是导致这一现象的主要原因.具体过程为:1)重污染初始阶段,高压天气型利于前体物积累,PM2.5及O3质量浓度升高;2)在反气旋中部,由于各种污染物质量浓度较低,对大气紫外波段辐射的吸收较弱,导致该阶段紫外辐射强,因而加快了O3生成的光化学反应,O3质量浓度最先达到峰值;3)在反气旋后部,随PM2.5质量浓度增加,辐射变弱,因此O3质量浓度增加速度下降,而受高压后部影响,区域内PM2.5经东南风输送通道进入北京,导致北京PM2.5质量浓度相继达到峰值;4)在重污染清除阶段,在北方反气旋前部的冷锋清除作用下,PM2.5及O3质量浓度同时降低至谷值.     

京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征

二次组分是造成京津冀城市群冬季PM_2.5污染的重要因素.采用CO示踪法,估算2017～2021年冬季京津冀城市群二次PM_2.5浓度,并分析其时空分布特征,探讨区域二次PM_2.5的影响因素.结果表明,2017～2021年冬季京津冀区域PM_2.5浓度下降趋势明显,河北中南部一次PM_2.5下降幅度最大,二次PM_2.5浓度年际波动平稳,北京和天津二次PM_2.5占比明显高于其他城市.随着污染程度加剧,一次PM_2.5和二次PM_2.5质量浓度均有不同程度的增加,二次PM_2.5占比呈显著增大趋势.与直接测量结果相比,CO示踪法获得的结果偏低,与冬季CO浓度较高,一次PM_2.5浓度高估有关,选取合适的一次气溶胶基准值是改进该方法,获取合理估算值的关键.