零价铁去除废水中的汞

研究了零价铁(zero-valent iron,ZVI)去除废水中Hg2+的动力学特征及其影响因素,初步探讨了ZVI与Hg2+的作用机制.结果表明,ZVI对废水中Hg2+的最佳去除条件:Hg2+的初始浓度为0.10 mg·L-1、pH为5、ZVI用量为0.050 g、温度为25℃,获得Hg2+的去除率为94.5%.ZVI对废水中Hg2+有一个快速的去除过程,可用准一级反应动力学方程描述,速率常数为0.010 min-1.ZVI去除废水中Hg2+的机制主要是氧化还原反应、铁氧化物和氢氧化物的吸附和共沉淀作用,ZVI表面钝化是降低Hg2+去除率的主要原因,其钝化成分主要是FeOOH和Fe2O3-Fe3O4.胡敏酸可与ZVI还原产生的Fe2+、Fe3+结合形成Fe-HA复合物,增加可溶性铁的比例,缓解ZVI的钝化,对细铁氧化物和铁氢氧化物胶体具有稳定作用,增强对废水中Hg2+的吸附作用.     

磷酸根和镉离子在羟基铁改性膨润土表面的协同吸附机制研究

聚合羟基金属-粘土矿物复合物广泛存在于自然环境中,对重金属阳离子和含氧酸根阴离子均有很好的吸附能力,因此对这些化合物的环境迁移过程及污染控制具有重要影响.研究采用FeCl₃和Na₂CO₃共同改性膨润土,制备了羟基铁－膨润土复合物（HyFe-Bent）.XRD和孔结构分析结果发现,HyFe-Bent的d₀₀₁由原土的1.52 nm增加到1.81 nm,比表面积由原土的52.2 m²·g^-1增大到108.4 m²·g^-1.将HyFe-Bent用于同时吸附水中磷酸根（P）和镉离子（Cd）,结果表明,在实验条件下P和Cd在HyFe-Bent上表现出明显的协同吸附效应,溶液pH升高可促进Cd的吸附但降低P的吸附.此外研究了P和Cd吸附次序对它们吸附性能的影响：在先吸附P的体系中两种物质的吸附性能与同时吸附体系相当,而在先吸附Cd的体系中吸附性能则明显低于同时吸附体系.由此提出P和Cd协同吸附的原理是多种吸附机制共存：除了配体交换和离子交换作用,它们在HyFe-Bent表面还发生了表面沉淀作用,可能形成了Fe-P-Cd三元络合产物.论文研究结果可为了解重金属和含氧酸根复合体系的环境行为及污染控制提供新信息.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

微生物全细胞传感器在重金属生物可利用度监测中的研究进展

传统的物理化学方法主要用于测定环境重金属的总量,微生物全细胞传感器可以对土壤及水体环境的重金属生物可利用度进行监测.此外,微生物全细胞传感器还具有操作简单、快速、经济的特点,适用于污染事件的应急监测.微生物全细胞传感器的生物学元件主要由MerR、ArsR、RS等家族的金属调控蛋白和gfp、lux、luc等报告基因组成.调控蛋白、报告基因与微生物全细胞传感器的灵敏度、特异性和监测特点有关.受pH、金属螯合物及检测条件等因素的影响,不同的环境条件下的重金属生物可利用度是不同的.增加重金属在微生物细胞内的累积,进行调控蛋白的分子生物学改造,优化检测条件是提高传感器灵敏度、特异性和准确性的可行方案.实现污染物的原位和在线监测是微生物全细胞传感器的主要发展方向.     

零价铁对脱色希瓦氏菌S12偶氮还原的促进作用

以脱色希瓦氏菌(Shewanella decolorationis)S12为实验菌株,研究了零价铁(ZVI)存在条件下微生物的厌氧偶氮还原特性及其最佳反应条件.结果表明,ZVI可显著促进菌株S12的厌氧偶氮还原速率.培养30 h后含有20 mmol.L-1微米级ZVI和S12菌的培养体系中,菌株S12对1 mmol.L-1苋菜红的脱色率达100%,比不含ZVI的S12菌培养体系和只含ZVI的体系的偶氮还原率分别提高了23.16%和94.66%;在额外含20 mmol.L-1甲酸钠的培养体系中,ZVI的存在也使S12菌对苋菜红的脱色率提高了20.54%.此外,ZVI的存在可显著提高培养体系对偶氮染料的耐受能力.在投加ZVI和菌株S12培养体系中,连续批量投加浓度为1 mmol.L-1的苋菜红可在276 h内实现11次有效脱色,而不含ZVI的S12菌培养体系中只能实现3次有效脱色.进一步的研究发现,ZVI与菌株S12协同培养体系的最适反应pH为9.0,最适ZVI投加量为60 mmol.L-1.与毫米级和纳米级ZVI颗粒相比,微米级ZVI颗粒具有更强的促进作用.本研究结果将为利用ZVI协同促进偶氮染料的生物治理效果提供科学参数.     

有机蒙脱石负载纳米铁去除溶液中四溴双酚A的研究

研究了改性蒙脱石负载纳米铁材料(NZVI-CMT)在甲醇-水体系中对四溴双酚A(TBBPA)的去除作用,并确定了反应温度、TBBPA初始浓度以及材料投加量等因素对去除效果的影响.结果表明,在25℃条件下,0.02 g NZVI-CMT对初始浓度为10 mg·L-1TBBPA溶液的去除率可达97.5%,而且NZVI-CMT对TBBPA的去除率明显高于两种单一材料即纳米零价铁(NZVI)及有机蒙脱石(CMT)的去除率(18.3%、67.3%),同时也大于两者之和(85.6%).利用NZVI-CMT对TBBPA进行重复去除实验时,前3次的去除率均可达到90%以上.通过检测降解产物并分析材料对TBBPA去除过程的特性,发现NZVI-CMT对TBBPA的去除以吸附为主,并伴有少量还原脱溴反应发生,而且较高的反应温度对降解反应有利.     

不同Fe(Ⅲ)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(Ⅲ)考察各条件下的异化铁还原能力同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(Ⅲ)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3＞氧化铁皮＞青矿＞红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d,Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(Ⅲ)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3

Fe203 particle catalysts were experimentally studied in the low temperature selective catalytic reduction （SCR） of NO with NH3. The effects of reaction temperature, oxygen concentration, [NH3]/[NO] molar ratio and residence time on SCR activity were studied. It was found that Fe203 catalysts had high activity for the SCR of NO with NH3 in a broad temperature range of 150-270℃, and more than 95% NO conversion was obtained at 180℃ when the molar ratio [NH3]/[NO] = 1, the residence time was 0.48 seconds and 02 volume fraction was 3%. In addition, the effect of SO2 on SCR catalytic activity was also investigated at the temperature of 180℃. The results showed that deactivation of the Fe2O3 particles occurred due to the presence of SO2 and the NO conversion decreased from 99.2% to 58% in 240 min, since SO2 gradually decreased the catalytic activity of the catalysts. In addition, X-ray diffraction, Thermogravimetric analysis and Fourier transform infrared spectroscopy were used to characterize the fresh and deactivated Fe2O3 catalysts. The results showed that the deactivation caused by SO2 was due to the formation of metal sulfates and ammonium sulfates on the catalyst surface during the de-NO reaction, which could cause pore plugging and result in suppression of the catalytic activity.     

Iron and lead ion adsorption by microbial flocculants in synthetic wastewater and their related carbonate formation

Although microbial treatments of heavy metal ions in wastewater have been studied, the removal of these metals through incorporation into carbonate minerals has rarely been reported. To investigate the removal of Fe^3＋ and Pb^2＋, two representative metals in wastewater, through the precipitation of carbonate minerals by a microbial flocculant （MBF） produced by Bacillus mucilaginosus. MBF was added to synthetic wastewater containing different Fe^3＋ and Pb^2＋ concentrations, and the extent of flocculation was analyzed. CO2 was bubbled into the mixture of MBF and Fe^3＋/Pb^2＋ to initiate the reaction. The solid substrates were analyzed via X-ray diffraction, transmission electron microscopy and energy dispersive spectroscopy. The results showed that the removal efficiency decreased and the MBF adsorption capacity for metals increased with increasing heavy metal concentration. In the system containing MBF, metals （Fe^3＋ and Pb^2＋）, and CO2, the concentrated metals adsorbed onto the MBF combined with the dissolved CO2, resulting in oversaturation of metal carbonate minerals to form iron carbonate and lead carbonates. These results may be used in designing a method in which microbes can be utilized to combine CO2 with wastewater heavy metals to form carbonates, with the aim of mitigating environmental problems.     

铋-镧复合氧化物的制备与光催化活性

以同时含La(Ⅲ)和B(iⅢ)的双金属配合物BiLa(dtpa)(NO3).3.5H2O为前驱体,通过500℃的热分解制得铋-镧复合氧化物Bi0.775La0.225O1.5,并利用XRD、SEM和UV-Vis漫反射等分析手段研究灼烧时间对样品的结构及光吸收特性的影响。以甲基橙模拟废水的光催化降解为模型,研究不同灼烧时间对铋-镧复合氧化物光催化活性的影响。结果表明,热分解所得铋-镧复合氧化物样品呈疏松多孔结构,对光具有较宽的吸收范围,在紫外光区具有较好的光催化活性,灼烧时间影响样品的粒径和形貌以及光催化效果,在20 mg/L甲基橙溶液中添加灼烧1 h和4 h所得的催化剂样品1 g/L,光照4 h后甲基橙褪色率分别达95%和91%。