不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

气溶胶辐射效应对气象和环境影响的观测与模拟研究

选取2015年和2019年不同代表年份,结合外场观测和数值模拟,分析了天津地区不同季节不同天气(晴天、多云、霾)下,气溶胶辐射效应对整层大气透过率和地表入射太阳辐射的影响,以及这种影响在不同年份的差异.借助WRF-Chem模式模拟分析了重污染期间气溶胶辐射效应对垂直方向上气象要素廓线、边界层结构以及PM_2.5浓度的反馈机制.结果表明:霾污染可导致大气透过率明显下降,春、秋、冬不同季节,霾污染导致中午大气透过率分别下降0.09,0.11和0.09.全年平均霾污染可导致大气透过率降低约15.5%.云量的增多也可导致大气透过率明显下降,多云天气下大气透过率相比晴天减小约22.4%.霾和云对大气透过率的影响还与太阳高度角有关,当太阳高度角>60°时,霾污染导致大气透过率下降8.6%.随污染等级提高,气溶胶对太阳辐射的衰减作用也越强,天津地区空气质量分别为Ⅰ～Ⅰ级时,中午地表入射短波辐射呈稳定下降趋势,依次为484,446,439,342,328和253W/m².重污染期间,气溶胶辐射效应导致大气低层(250m以下)降温(0.8℃)增湿(3.8%...     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

2020年中国大气臭氧对慢性阻塞性肺病死亡影响的疾病负担分析和健康经济学评价

大气臭氧暴露对人群慢性阻塞性肺病(chronic obstructive pulmonary disease, COPD)的影响不断加剧.为评价大气臭氧暴露对COPD的不良影响,量化与大气臭氧暴露相关的COPD死亡负担以及相应的健康经济损失,本研究收集了2020年我国31个省(自治区、直辖市)臭氧浓度高峰季(4—9月)数据、社会经济及人口数据,基于已有研究中确立的大气臭氧暴露与COPD死亡的暴露-反应关系,以世界卫生组织2021年提出的臭氧浓度高峰季平均值(60μg/m³)为参考,分别估算我国大气臭氧暴露的COPD归因死亡人数和经济损失.结果表明：(1) 2020年我国大气臭氧暴露的COPD总死亡风险比为1.12[95%CI (95%置信区间)为1.00～1.21].(2) 2020年我国大气臭氧暴露的COPD归因死亡人数为10.12×10⁴人(95%CI为0.00～17.49×10⁴人).(3) 2020年我国大气臭氧暴露造成的COPD的健康经济损失为2 131×10⁸元,占GDP的0.21%.研...     

霾过程大气消光系数时间序列混沌特性分析

霾是气溶胶与特定多尺度过程（大气边界层、天气和气候过程以及大气化学过程）复杂相互作用的结果 .利用成都市2015—2017年地面能见度、PM2.5质量浓度和相对湿度的逐时观测数据,通过Koschmieder’s公式反演了研究时段内6次霾过程大气消光系数时间序列.在分析霾过程统计特征基础上,基于相空间重构理论,分别计算了6次霾过程大气消光系数时间序列的最佳嵌入维数m和最佳延迟时间τ,探讨了不同时间序列非线性特征量（饱和关联维数、Kolmogorov熵以及最大Lyapunov指数）的指示意义.结果表明,霾过程大气消光系数为（1.83±0.77）km-1,其中轻微霾及轻度霾、中度霾和重度霾的样本占比分别为34.2%、20.8%和45.0%.霾过程大气消光系数时间序列有弱混沌特性,对应的最大可预报时间尺度介于7～25 h.上述成果深化了对霾系统演化不确定性的认知,并为霾过程大气消光系数预报及演化机理的后续研究奠定了基础.     

天津大气稳定度特征及基于湍流扩散系数优化的空气质量数值模拟研究

空气质量模式中湍流引起的垂直混合与湍流扩散系数K密切相关.为避免针对强稳定边界层计算中可能出现“无湍流大气”(即K=0)的异常结果,模式通过预设最小湍流扩散系数Kzmin,定义了K值的下限.检验表明天津空气质量模式整体模拟效果较好,但02:00—08:00存在系统性偏高的问题.针对这一问题,本文在天津大气稳定度特征分析和模式评估基础上,利用气象塔和系留获取真实湍流扩散系数,试验性修正重污染期间Kzmin取值,以期探索提升稳定层结条件下天津空气质量模式PM_2.5模拟能力.结果表明：天津不同大气层结稳定度占比分别为4.91%(强不稳定)、9.33%(不稳定)、18.86%(弱不稳定)、50.29%(中性)、13.00%(较稳定)和3.61%(稳定).大气稳定条件下PM_2.5浓度(62.6μg·m^-3)相较不稳定和中性条件(38.8μg·m^-3)升高61.3%,02:00—08:00稳定大气层结占比显著提升(28.2%),模式对该时段PM_2.5浓度模拟存在系统性高估现象(9.3%)....     

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

2017年春季常州HONO观测及对大气氧化能力影响的评估

本研究于2017年4月在江苏省常州市环境监测中心使用一套基于湿化学法的仪器对大气中的HONO进行了实时在线观测,HONO浓度范围在0.2～13.9μg·m~(-3)之间,平均值为(2.9±2.3)μg·m~(-3);同时,对O_3、 HCHO、 VOCs、光解频率以及气象参数进行了同步监测.利用MCM箱体模式模拟得到白天·OH浓度最大值范围在1.0×10~6～1.4×10~7个·cm~(-3)之间.同时结合观测结果与模式模拟结果计算了HONO、 O_3、 HCHO和H_2O_2的光解以及烯烃臭氧化反应对·OH的生成速率,定量表征大气氧化性,揭示了这5种来源对大气氧化能力的影响:整体上O_3光解(46.4%)HONO光解(41.1%)烯烃臭氧化反应(10.9%)HCHO光解(1.5%)H_2O_2光解(0.1%);清晨时HONO光解对·OH生成起主要作用,之后随着O_3浓度的增加,O_3光解对·OH的贡献占主导地位;在17:00之后,由于太阳光解频率显著降低,烯烃臭氧化反应对·OH生成有主要贡献;甲醛与过氧化氢的光解对·OH的贡献可忽略.     

《大气污染防治行动计划》实施的环境健康效果评估

为了定量评估《大气十条》实施带来的环境健康效益,本文首先依据PM_(2.5)浓度和人口数据,分析2013～2017年全国人口加权浓度的变化,其次利用Ben MAP模型对全国338个地级及以上城市2013年PM_(2.5)基准情景和2017年PM_(2.5)控制情景进行分析,定量分析全国31个省(市)及338个地级及以上城市减少过早死亡人数.结果表明,由于PM_(2.5)浓度大幅下降,2013～2017年全国PM_(2.5)人口加权浓度呈逐年下降趋势;北京、天津、河北等京津冀及周边地区减少过早死亡人数最多. 2017年全国280个城市避免过早死亡人数有所增加,58个城市避免过早死亡人数有所下降.以WHO过渡期第1阶段目标值(PM_(2.5)年均浓度为35μg·m-3)作为控制情景,估算2013年全国过早死亡人数约为101 293人,2017年约为41 080人,《大气十条》的实施大约避免60 213人过早死亡.依据支付意愿法调查结果,估算增加的健康效益约为549. 7亿元.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.