基于蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO2材料去除水中三氯乙烯

针对硫化纳米零价铁(Fe/FeS)颗粒间的团聚以及环境适应性差的问题,用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备中空介孔氧化硅球,再通过化学反应在壳内形成大尺寸核的方法制备具有蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO_2材料以防止Fe/FeS的团聚并提高其活性,并将该材料用于三氯乙烯(TCE)的去除中;采用SEM和TEM观察、红外线光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析方法对材料进行了表征。结果表明,在Fe/FeS@SiO_2材料还原降解TCE的实验中,Fe/FeS@SiO_2去除TCE的最佳铁与硫的摩尔比(铁硫比)为30,并且在TCE初始浓度10 mg·L~(-1)溶液中投加含有0.1 g Fe~0、铁硫比为30的Fe/FeS@SiO_2材料下,反应180 min后,TCE的去除率为90.75%,与未包裹氧化硅壳时的去除率(66.06%)相比,去除效果明显提高。介孔氧化硅壳阻止了Fe/FeS的团聚,其表面上的孔道使得材料具有更大的比表面积,加强了对TCE的吸附,同时材料中的空腔使得核与污染物的接触增加,提高了TCE的去除率。表征结果表明,Fe/FeS@SiO_2材料具有特殊的结构,包括中心核、空腔以及介孔壳,可以防止Fe/FeS的团聚。     

某尾矿库附近各土壤层对U(Ⅵ)的吸附特性

针对南方某铀尾矿库附近棕红壤剖面中的淋溶层、淀积层和母质层等土层对铀的吸附机理和空间分布规律进行了探讨。采用比表面测定、X射线荧光、扫描电镜、傅里叶变换和X射线衍射等方法对各土层样的理化性质、结构和形貌进行了表征分析;采用静态吸附法考查了时间、U(Ⅵ)初始浓度、pH、温度、粒径等因素对各土层吸附U(Ⅵ)的影响;并使用热力学和动力学方程对吸附过程进行了模拟分析。结果表明,25℃下淋溶层和淀积层pH均为6.2、母质层pH为4.1时,其对U(Ⅵ)最大吸附量分别可达23.60、22.82和13.05 mg·g~(-1)。热力学和动力学拟合结果分别表明,各土层对U(Ⅵ)更符合Langmuir方程(R~20.999)和准二级动力学模型(R~20.98)。风化程度,Fe、Mn、Al、Ca等元素及有机质含量,pH和土壤粒径等因素是各土层对U(Ⅵ)吸附能力不同的主要原因;同时,外源铀进入土壤剖面后,大部分聚集在土壤表层,随着深度的下降的铀含量也逐渐降低。研究结果可为土壤剖面中的铀和其他重金属的污染防治提供参考。     

半干法脱除球团烟气中的SO2及Hg0

采用钙基吸收剂及复合氧化剂半干法脱除模拟球团烟气中的SO_2及Hg~0,考察了多因素条件对吸收效果的影响。实验结果表明,在以NaClO和NaClO_2为复合氧化剂、 NaClO与NaClO_2体积比1∶0.5、复合氧化剂质量分数3%、反应温度110℃、钙基吸收剂质量3.0 g、模拟烟气进气流量1.2 L/min的条件下,SO_2和Hg~0的脱除率分别为98%和93%,证明钙基吸收剂与复合氧化剂对污染物球团烟气中的SO_2和Hg~0有良好的脱除作用。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

K2FeO4协同TiO2光催化降解水中邻苯二甲酸二甲酯

针对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)难降解的特性,采用高铁酸盐-光催化的协同工艺降解水中的DMP;研究了不同参数对DMP降解效能的影响;探讨了光催化降解DMP的机理。结果表明,Fe(Ⅵ)-TiO_2-UV体系对DMP的降解率明显优于其他2种体系(高铁酸盐体系和TiO_2-UV降解体系),说明光催化与高铁酸盐的组合产生明显的协同效应;当DMP初始浓度为5 mg·L~(-1)、pH=9、高铁酸盐和二氧化钛投加浓度分别为31.7 mg·L~(-1)和40mg·L~(-1)时,DMP降解率较高(75%);在Fe(Ⅵ)-TiO_2-UV体系光降解DMP过程中,TiO_2催化剂表面产生的Fe—O—(有机)络合物会抑制DMP降解,用1%HCl溶液洗涤TiO_2,可恢复其活性;用Fe(VI)-TiO_2-UV体系降解实际生产废水和模拟废水中DMP,DMP降解率分别为67%和78.2%。高铁酸盐-光催化联合工艺的协同作用极大地提高了DMP的降解率。     

Mg3MnxAl1-xCO3类水滑石衍生NSR催化剂的制备及其性能评价

采用共沉淀法合成了三元类水滑石Mg_3Mn_xAl_(1-x)CO_3,通过高温煅烧得到其衍生氧化物Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m,再经浸渍负载Pt或BaO后制得新型NO_x存储/再还原(NSR)催化剂。XRD及SEM表征结果显示,当Mn与Al的摩尔比(Mn/Al)大于1时所制备的Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m有杂晶相出现且发生团聚,结合NO_x存储性能评价结果,确定最优Mn/Al为1。BaO负载不利于NO_x的存储,而当Pt负载量为1%(w)时NO_x存储性能最优,250℃条件下的存储量由负载前的0.52 mmol/g提升至0.61 mmol/g。CO_2与NO_x之间存在较强的竞争吸附。负载1%Pt催化剂的NSR性能评价结果表明,8个稀燃-富燃循环后NO_x的去除率为68%,表明催化剂的还原性能仍需加强。     

锐钛矿-金红石混合晶型TiO2降解气相苯

用溶胶-凝胶法并通过控制煅烧温度合成不同晶相比的混合晶型纳米TiO_2,在紫外光光照下降解气相苯。考察了苯初始质量浓度、紫外灯光照强度和催化剂加入量对苯去除率的影响;探究了光催化降解气相苯的动力学特征。结果表明:450℃煅烧制备的催化剂降解苯效率最高,此催化剂金红石相质量分数为6.30%;在苯初始质量浓度为74.39 mg/m~3、催化剂加入量为7 g、光照强度为2.18 klux的最佳条件下反应84 min,苯去除率达99.73%;光催化降解率与光照强度之间符合0.5级动力学特征;当催化剂加入量为3 g时,单位时间单位质量催化剂降解苯的质量最多;苯的光催化降解反应均符合一级动力学方程。     

SMAD-BBR组合工艺在高浓度洗涤废水处理中的应用

针对当前化工行业洗涤废水COD高、毒性强、表面活性剂多导致难处理难降解的问题,以青岛市某化工厂生产车间的设备清洗废水为对象,在实验室小试的基础上,设计并建立了处理规模为2.0 m~3·d~(-1)的SMADBBR组合工艺系统用于处理该洗涤废水。经过4个月的现场调试运行,研究了SMAD-BBR组合工艺对洗涤废水的处理效果。结果表明:SMAD-BBR组合工艺能够有效地降解该化工厂的清洗废水,其中COD去除率为99.1%、NH_3-N去除率为95.6%、TP去除率为82.5%;在稳定运行期间水质波动较大时,出水仍能稳定达标,表明组合工艺具有较强的抗冲击负荷能力;通过增加BBR曝气区中的MLSS,从而提高了生物量,使洗涤废水在曝气处理时泡沫严重的情况得到了有效的解决;经计算,SMAD-BBR组合工艺处理洗涤废水,每年可为该化工厂节约140×10~4元。通过分析可知,SMAD-BBR组合工艺在处理洗涤废水方面有良好的应用前景。     

膜生物反应器处理乙二醇乙醚有机废气

针对水性涂料使用过程产生的乙二醇乙醚有机废气,通过膜生物反应器进行处理,考察了进气浓度、停留时间、液体喷淋量以及循环液pH对净化性能的影响;研究了膜生物反应器降解乙二醇乙醚废气动力学;采用16S rRNA、宏基因组测序技术对微生物群落结构及功能基因进行了分析。结果表明,适宜的运行条件为停留时间10 s,循环液pH 7.60,喷淋密度1.2 m~3·(m~2·h)~(-1);生化降解乙二醇乙醚的最大反应速率为666.67 g·(m~3·h)~(-1);经过2次进气负荷的提高,反应器中的优势菌属发生变化,由30 d的Methyloversatilis、90 d的Methyloversatilis、Pseudomonas变为145 d的Thauera和Flavobacterium。膜生物反应器能够高效降解乙二醇乙醚有机废气,去除率可达99.6%,本研究为处理水性涂料产生的醇醚类有机废气提供了参考。     

酰胺化/氧化碳纳米管-聚苯胺吸附三价砷

为探讨改性碳纳米管(CNTs)对砷的吸附特性,采用化学修饰对CNTs进行了改性。将CNTs先后进行氧化和酰胺化处理,并与聚苯胺反应,得到酰胺化/氧化碳纳米管-聚苯胺(NMCNTs-PANI),利用SEM观察、比表面积测定、含氧含氮官能团和分子结构分析对改性前后CNTs进行了表征;研究了NMCNTs-PANI在不同反应体系对As(Ⅲ)的吸附效果。结果表明:NMCNTs-PANI总孔容和平均孔径均有所增加;表面含氧含氮基团增加;初始pH对吸附量影响较显著;共存阴离子对吸附量影响可忽略不计;吸附过程符合准一级动力学和准二级动力学方程,证实该过程主要以化学吸附为主;吸附等温线符合Langmuir模型。NMCNTs-PANI通过表面吸附-化学诱导作用可较好地去除水中As(Ⅲ),是一种优良的含砷污染水的吸附剂。