La掺杂SnO2/Ti电极电催化降解邻硝基苯酚

采用凝胶一溶胶法制备了La掺杂SnO2/Ti电极并用于邻硝基苯酚废水的电解研究.分析了电流密度、电极距离、溶液初始pH对邻硝基苯酚电解效果的影响,确定了最佳电解条件.结果表明,La/Sn(摩尔比)为0.03,热处理温度为450℃下制备的La掺杂SnO2/Ti电极对邻硝基苯酚的降解效果最好.当电流密度为20 mA/cm2,电极距离为2 cm,溶液初始pH为6～7时,电解180 min后的邻硝基苯酚的降解率可达95.1%.利用液相色谱和离子色谱检测了邻硝基苯酚电解产物,并初步分析了邻硝基苯酚的降解途径.     

典型全氟烷基酸的光/电催化降解：性能提升策略与反应机制

全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)在全球水体中普遍存在,且对生物体和人体均具有潜在毒害作用,是近年来被广泛关注的主要污染物之一.水环境中PFAAs的去除和降解是降低其生态健康风险的重要手段,也是目前研究的焦点之一.PFAAs分子中所有C—H键均被C—F键取代,特殊的结构使PFAAs具有极高的化学稳定性,常规的氧化技术难以实现水环境中PFAAs的有效降解.光催化氧化和电催化氧化是目前处理难降解有机污染物的两种主要高级氧化技术,也是研究水环境中PFAAs降解去除的主流关键技术.以全氟辛基羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛基磺酸(perfluorooctane sulfo nates,PFOS)为研究PFAAs降解的两类典型代表,本文综述了近年来光催化氧化和电催化氧化两种技术在水相PFOA和PFOS降解研究的文献报道,对提高PFAAs降解效率所采用的主要技术改进策略及其背后的理论机制进行了梳理和总结.基于提高催化反应活性物质产率,增加活性反应位点和反应物传质效率以及提高反应体系稳定性等优化策略,对光催化中催化剂和电催化中电极...     

钢渣粒子电极的制备及其在三维电催化氧化除藻中的应用

为进一步提升电催化氧化除藻效果,制备出钢渣粒子电极,构建了三维电催化氧化系统并用以处理普通小球藻藻液,进而对除藻机理进行了探索。利用钢渣、蒙脱石和锯末在高温煅烧条件下制备钢渣粒子电极,通过制备条件的优化,获得了具有良好除藻性能的钢渣粒子电极。考察普通小球藻经过三维电催化氧化后,藻细胞密度、SOD、光合活性和叶绿素a的变化特征。结果表明:钢渣、蒙脱石、锯末的配比为60%∶28%∶12%,在800℃煅烧60 min制备出的钢渣粒子电极在三维电催化氧化系统8 V、 60 min条件下,对初始浓度为4×10~9～6×10~9 cells·L~(-1)小球藻的去除率为97.10%;处理1 m~3藻液的耗电量为3.78 kWh;经过10 min三维电催化氧化处理的藻细胞,其SOD活性会出现短暂升高,藻细胞的光合活性减弱、叶绿素a浓度下降,藻细胞的光合系统的抑制效应可维持较长时间。综合上述结果,应用钢渣粒子的三维电催化氧化系统能够高效除藻,并可长久抑制藻细胞的光合活性。     

多孔钛板负载Pd-Cu阴极电催化还原饮用水中硝酸盐的研究

研究了以多孔钛板负载钯-铜(4∶1)合金作为阴极,通过电催化还原脱除饮用水中硝酸盐氮的效果和主要影响因素.试验表明,电催化反硝化的主要产物为氮气,钯-铜合金的电催化活性可达到16.69 mg/(g·h)、选择性可达96.9%.在低硝酸盐氮浓度下,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学,高浓度时符合零级反应动力学.当槽压低于1.5V或电流强度小于5mA时,阴极几乎不会发生硝酸盐氮的还原反应;而当槽压大于4.2V时或电流强度大于30mA时,阴极生成氨氮的副反应显著增加.中性条件下电催化反硝化的活性和选择性都能达到较好的效果,酸性条件下反应活性增加但选择性降低.溶液中的传质对反硝化没有显著影响.溶液中存在的其它阴离子对反硝化不利,不同阴离子对反硝化反应的影响次序为ClO₄^-3^--.     

电催化氧化处理焦化废水静态实验研究

用电催化氧化处理焦化废水,研究了电压、电流密度、电解时间和电解质浓度对COD去除效果的影响,并通过多因素正交试验确定了该工艺最佳操作参数:电压为20 V,电流密度为94 mA/cm2,电解时间2.5 h,NaCl电解质质量浓度为1 g/L。结果表明,在此参数下出水COD水质指标稳定,并能达到国家《工业循环冷却水处理设计规范》(GB 50050—2007)标准。     

炭载Mn-Co-Ce复合氧化物粒子电极处理亚甲基蓝模拟废水

以颗粒活性炭(GAC)为载体,通过浸渍法制备了多种负载型粒子电极,并研究其对亚甲基蓝模拟废水的处理效果。结果表明,负载了Mn-Co-Ce复合氧化物的粒子电极对亚甲基蓝的脱色效果最好,1.5 h的脱色率可达94.31%,COD去除率为65.11%。通过单因素实验确定的最佳实验条件如下:反应时间为1.5 h,槽电压为20 V,辅助电解质Na2SO4浓度为0.15 mol/L,极板间距为4 cm。反应动力学分析显示,亚甲基蓝的脱色反应表现为一级反应动力学。系统连续运行30次以上,脱色率为80%和COD去除率为50%,说明该粒子电极具有一定的稳定性。紫外-可见光吸收光谱分析进一步表明Mn-Co-Ce/GAC对亚甲基蓝溶液有着很好的脱色效果。     

有机污染物在电化学反应器中电化学降解过程研究

本文研究环氧丙烷皂化废水在滤压式电化学反应器中的电催化氧化降解过程.提高电流密度能提高降解速率,但增加了能耗,综合考虑最佳的电流密度是10mA/cm2.     

Pd/CMK-3的合成、表征及对甲酸的电催化氧化性能研究

以中孔硅SBA-15为硬模板、蔗糖为炭源,合成了有序中孔炭CMK-3,并以此CMK-3为载体,采用络合还原法制备了负载量为20%的催化剂Pd/CMK-3.X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)的结果表明,CMK-3孔结构高度有序,呈现二维六方结构,Pd/CMK-3和Pd/AC(活性炭)催化剂中Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径分别为4.2 nm和4.5 nm;拉曼光谱测试表明,CMK-3比活性炭的石墨化程度更高,导电性更强;N2吸附/脱附实验表明,CMK-3具有典型的中孔结构,CMK-3的最可几孔径为4.5 nm,显著大于活性炭的0.54 nm,CMK-3的BET比表面积为1 114 m2.g-1,大于活性炭的871 m2.g-1.在对甲酸电催化氧化的循环伏安(CV)和计时电流(CA)测试中,Pd/CMK-3的初始催化活性显著高于Pd/AC,而两者在100 s后的计时电流稳定性则基本相当.     

CoAg共负载的氮碳电催化还原CO2的研究

电催化CO₂还原转变成合成气是一种有前途的解决CO₂污染的方法.本工作在合成钴基金属有机框架材料ZIF-67的过程中引入Ag⁺,通过调控Co/Ag物质的量的比和煅烧温度合成一系列的CoAg共负载的氮碳材料(CoAg(a:b)-N-C),并进行电催化还原CO₂的性能研究.X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)测试表明,金属Co和Ag主要以单质的形式负载在碳基质上,部分以金属氮键(M-N)的形式存在.透射电子显微镜(TEM)表明,部分金属单质被碳材料包裹,从而有效防止金属颗粒在使用过程中发生团聚.线性扫描伏安法(LSV)测试表明CoAg(a:b)-N-C呈现出高于Co负载氮碳材料(Co-N-C)的电催化还原CO₂的活性,其中CoAg(1∶1)-N-C-900在-0.53 V(vs.RHE)下产物CO的法拉第效率(FE)为45%,H₂的FE为26%,此时CO/H₂比例也达到1.73;产物的FE表明Co/Ag物质的量的比、煅烧...     

Fe-PTFE-nano-PbO_2/Ti电极电催化氧化对硝基酚废水研究

研究了模拟废水对硝基酚(p-NP)的电化学降解情况,实验中以Fe-PTFE-nano-PbO2/Ti为阳极,石墨为阴极,讨论了电流密度、p-NP初始浓度、电解质(Na2SO4)浓度、溶液初始pH这些因素对p-NP降解的影响。实验表明,电流密度越大,生成的·OH更多,去除效果越好;p-NP初始浓度越小,电解速度高于扩散速度,反应速率越快,浓度越高,产生的更难降解的与p-NP竞争有机物中间产物越多,反应速率越低;Na2SO4浓度越大,SO42-产生的中间产物因具有氧化作用,在一定浓度范围内促进有机物的降解;溶液pH越小,析氧电位越低,越不容易发生析氧副反应,提高降解效率,有利于有机物降解。实验中电流密度20 mA/cm2,p-NP起始浓度100 mg/L,Na2SO4浓度0.02 mg/L,pH为5.1时条件最优,有机物降解效果较好,120 min时p-NP去除率99.23%,COD去除率77.38%,矿化率较高。