CeO2负载过渡金属催化氧化甲苯

采用浸渍法制备了一系列过渡金属/CeO_2催化剂,通过催化活性评价和催化表征等方法考察了过渡金属/CeO_2催化剂催化氧化甲苯的活性。研究表明:过渡金属/CeO_2催化剂活性为Mn/CeO_2Co/CeO_2Cr/CeO_2Fe/CeO_2CeO_2。Mn/CeO_2催化剂具有最低的起燃温度,甲苯转化率达到50%时的温度(T50)为180℃,其在215℃下甲苯的转化效率可稳定在80%。过渡金属/CeO_2催化剂的活性主要由过渡金属活性组分决定。Mn/CeO_2、Co/CeO_2、Cr/CeO_2和Fe/CeO_2催化剂中活性组分分别为Mn_3O_4、Co_3O_4、Cr_2O_3和Fe_2O_3,其中Mn_3O_4的催化活性最强,Co_3O_4次之。此外,催化剂活性与催化剂的物化结构及活性氧物种有一定的关系。Mn/CeO_2具有最大的比表面积、孔体积和Ce(Ⅳ)的3d94f2 O_2p4形式比例及合适的活性氧物种比值(晶格氧、表面氧摩尔比为3.8)。     

低温等离子体催化降解甲苯的影响因素分析

采用吸附存储/低温等离子体催化技术降解甲苯,分析了催化剂M/13X-Al(M为Ag、Fe、Cu)、放电电压、甲苯吸附量对低温等离子体氧化效果的影响。结果表明:Ag/13X-Al具有较大的穿透吸附量与较高的CO_x(CO_2、CO)产率。当放电电压由12kV升高至22kV,活性粒子大量增加,CO_x产率从32%提高至71%;而当甲苯吸附量增加,单个甲苯分子与活性粒子的碰撞几率降低,CO_x产率急剧下降。     

水介质中微气泡臭氧化处理高浓度甲苯气体

高浓度挥发性有机物(VOC)气体高效处理技术是大气污染控制领域关注的重点。采用微气泡臭氧化在水介质中通过吸收-氧化过程对高浓度甲苯气体进行处理,考察微气泡臭氧化强化甲苯吸收-氧化去除性能、机理以及水介质pH对该工艺处理效果的影响。结果表明,微气泡能够强化甲苯气体在水介质中的吸收过程,氮气/甲苯微气泡在水介质中的甲苯去除率和吸收量均显著高于氮气/甲苯传统气泡,同时氮气/甲苯微气泡通过产生·OH氧化反应,使得平均甲苯氧化矿化率达到40.97%。微气泡臭氧化在水介质中对甲苯气体具有更高效的去除性能,臭氧/甲苯微气泡处理中甲苯平均去除率为97.08%,甲苯可被完全矿化而几乎无中间产物积累,其平均氧化矿化率为88.56%、平均臭氧利用率为82.54%、臭氧投加量与甲苯矿化量比值为1.26,处理性能显著优于臭氧/甲苯传统气泡处理。水介质pH对臭氧/甲苯微气泡处理甲苯气体具有一定影响,不同pH条件下甲苯气体去除率基本相当,但中性条件下甲苯氧化矿化率最高;碱性和酸性条件下甲苯氧化矿化率有所下降。微气泡臭氧化为高浓度VOC气体高效处理提供了新的解决途径。     

GO/PAN复合正渗透膜制备的影响因素及性能分析

以聚丙烯腈(PAN)为制膜基材,采用界面聚合法制备复合正渗透膜,研究了不同基膜组成、界面聚合条件对复合膜性能的影响及抗污染性能,并进一步添加氧化石墨烯(GO)进行共混改性,优化复合正渗透膜性能。结果表明,最佳基膜组成为,以16%的PAN为聚合物,以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂。最佳界面聚合条件为,将基膜浸没在2%的间苯二胺(MPD)水相溶液(pH=9)中120 s,然后与0.1%的均苯三甲酰氯(TMC)进行界面聚合反应60 s从而生成活性层,且活性层正面附着,最后于60℃下热处理3 min,所得复合膜具有较好的渗透性能。此外,经GO改性后,复合膜表面形成一种具有不同含氧官能团的层层堆叠式GO片层,导致膜的水通量上升了26%,截留率依然保持在99.90%以上,并且复合膜的抗污染能力得到明显提高。     

高效旋流分离-生态砾间接触氧化联合装置处理初期雨水径流应用研究

设计高效旋流分离—生态砾间接触氧化联合装置处理初期雨水径流。确定高效旋流分离器的最优进水压力为0.03MPa,生态砾间接触氧化装置的最优水力停留时间(HRT)为8h,模拟初期雨水SS、COD、TN、氨氮和TP的去除率分别达到93.00%、91.00%、74.00%、95.00%和83.00%。该联合装置主要通过离心力作用,填料层吸附和过滤作用,微生物的同化和异化作用,植物根系的吸收、截留和降解作用将污染物去除。构建中试系统应用至实际初期雨水径流的处理,中试系统运行稳定,出水SS、COD、TN、氨氮和TP平均分别为89.00、42.00、3.97、1.84、0.42mg/L,有效削减初期雨水径流污染物的排放量,从而缓解天津市滨海新区的面源污染。     

三维多孔碳海绵催化臭氧氧化有机染料

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明:氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O_2~-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。     

两级自养反硝化实现垃圾渗滤液的深度脱氮

针对目前生物工艺难以解决垃圾渗滤液深度脱氮的问题,探究了短程硝化反硝化-厌氧氨氧化-硫自养反硝化(两级自养)工艺处理高氨氮、低C/N比垃圾渗滤液的脱氮效果。结果表明,当进水垃圾渗滤液中氨氮平均浓度为2 560 mg·L~(-1),COD值为4 000～5 000 mg·L~(-1)时,经过短程硝化反硝化-厌氧氨氧化处理后,总氮去除负荷可达1.19 kg·(m~3·d)~(-1)、总氮去除率可达93.1%(出水TN=176.3 mg·L~(-1))、COD去除率可达52.2%。但是,厌氧氨氧化反应器出水中NO_x~--N浓度为154.5 mg·L~(-1),仍未达到我国生活垃圾填埋场垃圾渗滤液处理排放标准(TN≤40 mg·L~(-1))。在厌氧氨氧化反应器之后串联硫自养反硝化,整体工艺最终出水NH_4~+-N、NO_2~--N、NO_3~--N平均浓度分别为1.9、0.6、9.7 mg·L~(-1),TN≤15 mg·L~(-1),进水总氮去除率为99.5%。在短程硝化反硝化-厌氧氨氧化-硫自养反硝化两级自养深度脱氮反应系统中实现了垃圾渗滤液深度脱氮。     

外加电势强化厌氧氨氧化工艺处理垃圾焚烧渗沥液短程硝化出水

利用外加电势强化厌氧氨氧化处理垃圾焚烧渗沥液短程硝化出水,研究外加电势对系统脱氮及有机物去除的影响。结果表明,在外加电势为0.06 V时,TN的去除率由43.2%提升至71.3%,COD的去除率由12.1%提升至24.4%。渗沥液中分子质量大于20 kDa的有机物在外加电势的作用下被部分降解成分子质量相对较小的有机物。外加电势也会刺激微生物产生更多的EPS且能提高其中PN/PS的比值,这有利于厌氧氨氧化菌在电极表面的生长和富集,增强微生物的活性。电极生物膜中细胞色素c(Cyt-c)、亚硝酸盐还原酶(Nir)、肼合成酶(HZS)和肼脱氢酶(HDH)4种厌氧氨氧化菌的功能酶的活性也在外加电势的作用下得到了提升。     

臭氧催化氧化-BAF组合工艺深度处理抗生素制药废水

针对抗生素制药废水组分复杂、毒性强、难生物降解的特点,以Ce负载天然沸石作为催化剂(Ce/NZ),采用臭氧催化氧化-曝气生物滤池(BAF)组合工艺对抗生素制药废水二级生化处理出水进行深度处理。结果表明,Ce/NZ催化剂可显著改善臭氧预处理单元的处理效率,在臭氧进气浓度为50 mg·L~(-1)、臭氧进气量为600 mL·min~(-1)、催化剂用量为1 g·L~(-1)、臭氧反应时间为120 min的条件下,臭氧催化氧化预处理对抗生素制药废水的COD去除率达到43%,平均COD由220 mg·L~(-1)降至125 mg·L~(-1),BOD_5/COD由0.12升至0.28,废水的可生化性得到显著提高。臭氧预处理单元出水采用BAF进行生化处理,在进水平均COD为125 mg·L~(-1)、平均NH_4~+-N为12 mg·L~(-1)、水力停留时间为4 h、气水比为4∶1的条件下,COD和NH_4~+-N的平均去除率分别为62%和64%。组合工艺处理后出水平均COD和NH_4~+-N分别为46 mg·L~(-1)和4.1 mg·L~(-1),出水水质可以稳定达到《发酵类制药工业水污染物排放标准》(GB 21903-2008)。相较于单独BAF工艺,组合工艺出水COD和NH_4~+-N平均去除率分别提高了66%和15%,出水水质明显优于单独BAF工艺出水。     

林可霉素制药废水的臭氧氧化处理

考察了臭氧氧化对林可霉素的效价削减效果。在初始抗生素浓度为100 mg·L~(-1)时,林可霉素效价削减50%所需消耗的臭氧量为0.118 mg·mg~(-1)抗生素,降解过程符合一级降解动力学特征。进一步采用林可霉素实际废水考察了污水化学需氧量(COD)和pH对抗生素臭氧氧化处理的影响,发现废水的COD每增加100 mg·L~(-1),则单位抗生素实现50%削减需要增加的臭氧量约为1.64 mg。碱性条件下,臭氧可催化分解生成羟基自由基等活性基团而加速林可霉素的降解。同时,臭氧氧化后林可霉素生产废水的厌氧可生化性提高了98.51%。研究结果可以为林可霉素生产废水的处理技术选择提供参考。