pH变化对不同粒径气溶胶活度系数的差异分析

气溶胶酸度对气溶胶的形成、气-固分配、沉降通量和营养输送等大气活动密切相关,该文在2015年3月-2016年2月利用ACSA-14对邯郸市PM_2.5与PM_2.5-10及其成分进行了连续一年的监测。研究表明,邯郸市的PM_2.5年均浓度为142.2μg/m³,高于PM_2.5-10的77.0μg/m³,PM_2.5在PM₁₀中的比例为64.9%。PM_2.5中硫酸根、硝酸根和可溶性有机物比例高于PM_2.5-10的,且年均值分别为15.5、17.5和9.8μg/m³。邯郸市PM_2.5和PM_2.5-10呈中度酸性,pH值分别为4.5和4.3,春季和冬季的酸性较强。PM_2.5中硝酸根的活度系数较低,硝酸根更易分配进入颗粒相。pH值的增大有助于硝酸根进入颗粒相,pH对硫酸根、硝酸根和铵根的活度系数影响...     

高级催化氧化技术在水处理中的研究进展

介绍了高级催化氧化技术的原理及特点,分析了催化臭氧氧化、UV-Fenton、TiO_2光催化氧化、电催化氧化、湿式催化氧化、超临界水催化氧化、超声波催化氧化、微波辅助催化氧化等常用高级催化氧化技术的研究现状。指出了现有技术在工程应用中的局限性,讨论了工艺创新和新型催化材料开发的趋势。     

离子色谱同时测定脱硫脱硝副产物中SO_3~(2-)、SO_4~(2-)、NO_2~-、NO_3~-方法研究

使用离子色谱测脱硫脱硝副产物中的亚硫酸根、硫酸根、亚硝酸根、硝酸根4种离子,研究通过加甲醛抑制亚硫酸根的氧化,研究甲醛对4种离子,以及4种离子之间在测定时是否会相互影响。结果发现:硫酸根、亚硝酸根、硝酸根3种离子比较稳定,而SO_3~(2-)易被氧化。发现采用甲醛作为抗氧化剂可以较好地抑制SO_3~(2-)的氧化;用1 mmol/L的KOH作为淋洗液时,甲醛的质量分数可选为0.05%,若甲醛浓度过高,除影响色谱柱寿命外,SO_3~(2-)的出峰面积也会变小。甲醛的加入不影响亚硝酸根和硝酸根的出峰。亚硫酸根、硫酸根、亚硝酸根、硝酸根同时测定过程中相互干扰不大,4种离子的线性关系较好。采用甲醛做抗氧化剂时,不应采用Na_2CO_3等弱碱溶液作为淋洗液。总之,通过加入适量的甲醛,离子色谱法可以准确同时测定脱硫脱硝产物的亚硫酸根、硫酸根、亚硝酸根、硝酸根4种离子。     

羟基自由基浓度对二次有机气溶胶形成的影响

在烟雾腔中光照甲苯/亚硝酸甲酯(CH3ONO)/NO混合物,模拟了羟基自由基(OH·)启动甲苯光氧化反应生成二次有机气溶胶的过程.结果表明,二次有机气溶胶的生成数量随着CH3ONO的浓度增加而增加;在CH3ONO浓度为225.4μL/L时,二次有机气溶胶的生成数量达到最大;此后,增加CH3ONO的浓度反而会降低二次有机气溶胶的粒子密度.因此,对于二次有机气溶胶的形成过程来说,存在一个羟基自由基浓度的最佳值.     

孔隙水中硫酸根和甲烷的拉曼定量分析可行性研究

海洋沉积物孔隙水是研究海洋环境、地质与生物地球化学问题的重要信息载体,传统岸上分析手段难以获得高保真的孔隙水地球化学参数。拉曼光谱作为一种非侵入、非破坏、同时也是无试剂消耗的测试技术,可在极端环境下进行固体、液体、气体分子原位识别,使其成为海底地球化学分析的有力工具。该研究针对孔隙水中的重要地化成分——SO42-、CH4的拉曼光谱定量分析可行性进行了实验室研究,结果显示,基于内标定法的拉曼光谱定量分析技术可以用于SO42-、CH4水溶液浓度的定量分析,并具有良好的精度和较低的检出限,可以用于原位定量分析海洋沉积物孔隙水中的甲烷与硫酸根浓度。为获取海洋沉积物孔隙水的高保真数据提供了新的技术参考。     

Mn-Ce/C-Al2O3催化剂制备及其处理含苯酚废水研究

将碳材料与Al_2O_3作为催化剂载体的优势互补,将碳包裹在Al_2O_3外侧,开发了新型MnCe/C-Al_2O_3催化剂,探究了制备参数对模拟含苯酚焦化废水中有机物降解的影响,考察了催化剂的稳定性。结果表明:经6%葡萄糖溶液碳负载后,催化剂比表面积增加26.36%;锰的负载提供Lewis酸点并促进了臭氧活化为·OH过程,铈提升了锰的催化效果,在锰铈比为4∶1、450℃条件下烘焙4小时,催化剂对COD、TOC和UV_(254)的降解率可达85.52%、86.06%和90.96%;催化剂在10次降解实验中对COD的去除效果都较为稳定,均值为77.5%,Mn-Ce/C-Al_2O_3催化剂兼具良好的催化活性和稳定性。     

超声、过硫酸钾协同去除水中诺氟沙星的效果

过硫酸钾活化可产生强氧化性硫酸根自由基(SO-4·),采用超声/过硫酸钾体系氧化降解诺氟沙星,考察了过硫酸钾浓度、诺氟沙星初始浓度、溶液初始p H值及自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇对降解效果的影响.结果表明,超声/过硫酸钾体系能够显著降解和矿化诺氟沙星,与单独过硫酸钾、超声相比,超声/过硫酸钾对诺氟沙星的去除率分别提高了3.2和8.9倍,降解过程符合一级反应动力学.诺氟沙星的去除率随过硫酸钾浓度的增加趋于平缓.p H对诺氟沙星的降解影响较大,这是因为随p H的升高,体系中的氧化性物种由SO-4·转化为以SO-4·/HO·为主.TOC去除和大肠杆菌抗菌实验表明,反应180 min,超声/过硫酸钾能够实现49.12%的诺氟沙星矿化,且对大肠杆菌的抑菌圈直径由45 mm减小到14 mm(滤纸直径),完全去除其抗菌性.结果表明超声/过硫酸钾能够有效用于诺氟沙星废水处理.     

Fe(Ⅵ)/Na2SO3体系降解阿特拉津效能

利用高铁酸钾活化亚硫酸钠(Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系),探究其对阿特拉津(ATZ)的降解效能;鉴别了反应体系主要活性组分,并考察了Na₂SO₃投加量、反应溶液pH值和水质背景成分对ATZ降解效能的影响.结果表明:当Fe(VI)和Na₂SO₃的投加量分别为50和200μmol/L时,反应10s后Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系对ATZ的降解效能达到74.4%,单独Fe(VI)(50μmol/L)和单独Na₂SO₃(200μmol/L)对ATZ的去除率仅为10.2%和7.5%.探针化合物和溶解氧作用等实验证实体系中主要的活性基团为SO₄^·-.在pH=8,Fe(VI)投加量为50μmol/L时,随着Na₂SO₃投加量的增大,Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系对ATZ的去除效率先增大后减小,其中最佳Na₂SO₃投加量为150~200μmol/L.Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系在pH 7~10的范围内,均可以快速降解ATZ.在天然水体中,Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系也可以高效降解ATZ,但是水质背景成分会竞争消耗SO₄^·-,导致Fe(Ⅵ)/Na₂SO₃体系对ATZ的降解效能降低.     

热活化过硫酸盐氧化降解水溶液中的抗生素卡巴多司和奥喹多司

硫酸根自由基(SO■)高级氧化技术(SR-AOPs)是一种新型的原位化学氧化技术(ISCO),在水处理领域具有广阔的应用前景,可用于治理土壤和地下水中抗生素污染.本研究采用热活化过硫酸盐(PS)产生SO■,考察其对水溶液中抗生素卡巴多司(CBX)和奥喹多司(OQX)的降解效果,评估操作参数和水质成分对CBX降解的影响,并对CBX的降解产物进行鉴定.结果表明,与OQX相比,CBX更容易被热活化PS工艺氧化降解,这可能是因为CBX含有富电子的腙支链,而OQX含有惰性的酰胺支链.升高温度、增加PS浓度和降低溶液pH值均可显著促进CBX的降解.HCO~-_3的存在对CBX降解有促进作用,可能是由于生成的碳酸根自由基(CO■)参与了反应.Suwannee河富里酸(SRFA)具有双重影响,低浓度时促进CBX降解,而高浓度时呈现抑制作用.NO~-_3的存在对CBX的降解没有明显影响,而NO~-_2的存在可以显著抑制其降解.CBX在天然地表水中的降解效率低于在地下水中的效率,可能与不同水质中天然有机质的含量有关.产物鉴定表明,热活化PS氧化降解CBX生成了羟基化、脱氧和支链断裂产物,表明氧化反应主要改变了CBX分子中的腙支链和N—O结构.研究表明,热活化PS工艺可有效降解水溶液中的CBX和OQX,但在该技术实际应用时应充分评估天然水质成分的影响.     

Photochemical degradation of nonylphenol in aqueous solution：The impact of pH and hydroxyl radical promoters

The degradation of nonylphenol (NP) in aqueous solution with UV, H₂O₂/UV, and Fenton/photo-Fenton processes was studied. The efficacy of direct and hydrogen peroxide photolysis proved to be dependent on the pH value. The addition of H₂O₂ to UV treatment improved NP degradation. The application of UV photolysis and the H₂O₂/UV system at pH 7 resulted in low pseudo first-order rate constants at 10^-4 sec^-1. In the experiments at elevated pH values the pseudo-first order rate constants increased to 10^-3 sec^-1. The efficacy of the Fenton process was lower in comparison with UV and hydrogen peroxide photolysis. The addition of UV irradiation to the H₂O₂/Fe²⁺ system substantially improved NP degradation efficacy. In terms of performance, the photo-Fenton process was similar to the H₂O₂/UV process. The most favourable process for complete nonylphenol degradation considering both operational cost and treatment efficacy was H₂O₂/UV at pH 11 and 250 mol/L H₂O₂.