催化臭氧氧化降解水溶液中亚甲基蓝的动力学研究

以废啤酒酵母为原材料、采用吸附-活化法制备得到负载过渡金属铁的活性炭(Fe/AC),对Fe/AC吸附亚甲基蓝(MB)性能和催化臭氧氧化MB效果进行了评价。Fe/AC对MB的吸附符合Langmuir等温吸附模型;20℃,pH=7的条件下,Fe/AC对MB的最大吸附量达到107.43 mg/g。吸附MB达到平衡的Fe/AC催化臭氧氧化降解水中MB,30 min内MB的转化率达到99%以上,5 h后总有机碳(TOC)的降解率达到70%。结合Fe/AC吸附MB特性和催化臭氧氧化MB行为,将Langmuir等温吸附模型分别与近似一级和二级反应动力学模型进行耦合,构建了Langmuir-Kinetic近似一级和近似二级耦合模型,均能较好地拟合MB转化率的动力学数据,但对体系的TOC去除率动力学数据的拟合度较低。     

污泥浓度对生物海绵铁体系中Fe~0的腐蚀影响研究

通过单因素实验,研究了不同活性污泥浓度对海绵铁体系中铁离子浓度变化的影响。结果表明:随着反应的进行,反应器泥水混合液中Fe(Ⅱ)和TFe浓度在不断升高,与活性污泥浓度成正相关性;pH值也呈现升高趋势,活性污泥浓度越高,pH值变化的越小;试验还发现海绵铁释铁过程包括生物腐蚀和化学腐蚀,生物腐蚀的影响要远远大于化学腐蚀。     

改性活性碳纤维电芬顿降解苯酚废水性能研究

采用微波改性、硝酸改性、磷酸改性及氨水改性等方法改性活性碳纤维(ACF-0),依次标记为ACF-1、ACF-2、ACF-3和ACF-4.以改性前后的活性碳纤维为阴极,电芬顿催化处理苯酚模拟废水,考察不同的改性方法对H2O2生成量、COD去除率、苯酚去除率及其中间产物的影响.结果表明,微波改性活性碳纤维的吸附性能及电催化活性最优,相比未改性活性碳纤维,经微波或酸碱改性后的活性碳纤维反应体系中,H2O2生成量均有所增加.苯酚在各电芬顿催化体系中的去除率大小依次是:ACF-1>ACF-3>ACF-4>ACF-2>ACF-0;COD去除率大小依次是:ACF-1>ACF-4>ACF-3>ACF-2>ACF-0,说明微波及酸碱改性有利于提高活性碳纤维的催化性能.此外,苯酚降解中间产物的生成也会受到改性方法的影响.     

双组分VOCs的催化氧化及动力学分析

考察了微波加热与管式炉加热下挥发性有机化合物(VOCs)甲苯与氯苯的催化氧化性能,并对双组分VOCs的反应动力学进行了分析.结果表明,VOCs的竞争吸附使得双组分中甲苯和氯苯的转化率比单组分降低3%~12%;微波的"热点效应"与"非热效应"使得VOCs转化效率明显优于管式炉加热,尤其是氯苯的转化率提高了31%~38%;微波加热降低了氧化反应温度和处理能耗.动力学分析表明,微波加热下甲苯和氯苯的反应活化能比管式炉加热下减少了2146 J·mol-1和1450J·mol-1,微波加热下氯苯的化学反应速率常数是管式炉加热的35倍,甲苯的反应速率常数提高了6倍.     

纳滤—光芬顿深度处理树脂废水研究

采用纳滤-光芬顿处理高浓度树脂废水,通过单因素和正交设计研究因素的影响和最佳反应条件。实验结果表明,纳滤-光芬顿技术对该类树脂废水具有较好的降解效果,实验的最佳反应条件为:初始pH值为2.0,30%H2O2的投加量为1mL/L,Fe2+:H2O2(摩尔比)为1:2,最佳反应时间为15min,COD的去除率达到80%,光-芬顿氧化降解树脂废水反应符合三级反应动力学,相关系数R2=0.9947,降解半衰期4.2min。     

铝——水反应制氢发展浅析

本文就各种制氢方式中铝-水反应制氢发展进行了浅析,主要分析了铝-水制氢各方法的优劣、发展过程及发展前景,讨论了铝-水反应制氢的可行性。     

新型污泥基吸附材料制备及其氨氮去除性能评价

采用高温焙烧法制备了一种以给水厂终端铝盐混凝污泥为原料的新型吸附剂.通过静态吸附实验探讨其对氨氮的吸附性能,实验中主要考察了不同初始p H、接触时间和温度等因素对氨氮吸附效果的影响,同时分析了吸附剂对氨氮的吸附等温线,动力学和热力学特性.结果表明,在中性条件下吸附剂对氨氮有较好的去除效果;吸附过程在6 h基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir吸附模型可较好地拟合吸附剂对氨氮的吸附;热力学参数表明陶粒吸附剂对NH_4~+-N的吸附过程是自发的、吸热反应(ΔG~θ0、ΔH~θ0),且由平均吸附能得到该吸附属于物理吸附.因此,混凝污泥处理氨氮废水具有良好的应用前景.     

流动搅动法研究针铁矿对亚砷酸盐的吸附特征

采用流动搅动法,在溶液p H、浓度和温度影响条件下,研究针铁矿对亚砷酸盐吸附的特征.结果表明,在不同条件下,亚砷酸盐的吸附过程分为快反应和慢反应这2个阶段.随溶液p H的升高,砷的吸附量逐渐降低,表观吸附速率常数(k')逐渐增大,半反应时间(t1/2)也就越小,砷的吸附反应达到平衡时间就越短,且砷的扩散速率常数b值也逐渐降低.溶液p H 3.0和p H7.0时,砷最大吸附量分别为246.9 mg·kg~(-1)和99.8 mg·kg~(-1).随着砷浓度的升高,针铁矿对砷的吸附量增加,表观吸附速率常数(k')逐渐增大;砷浓度为0.10 mg·L~(-1)和1.00 mg·L~(-1)时,砷的最大吸附量分别为96.5 mg·kg~(-1)和249.1 mg·kg~(-1).Freundlich方程中吸附常数Kf值随着时间的延长逐渐降低,其吸附能力是逐渐减弱的.Langmuir方程分配因子RL在0~1之间,表现为针铁矿上砷的吸附为优惠吸附.随着温度的升高,针铁矿对砷的吸附量增加,表观吸附速率常数k'值也逐渐升高.温度为298K和313 K时,砷最大吸附量分别为241.1 mg·kg~(-1)和315.6 mg·kg~(-1).用抛物线扩散方程b值来计算扩散过程的伪热力学常数,砷吸附反应的活化能(E*a)为14.60 k J·mol~(-1).砷扩散活化焓变(ΔHθ)随着温度的升高有所降低,ΔHθ均为正值,扩散过程为吸热反应,升高温度有利于砷的吸附;活化自由能变(ΔGθ)随着温度的上升而升高,升高温度有利于加快扩散过程;ΔSθ值均为负,说明吸附反应使体系有序度增加.     

Cu-Al2O3中骨架铜类芬顿催化去除水中有机污染物

为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.     

感应电芬顿降解二甲基砷的效果与机理研究

二甲基砷作为甲基砷的主要种类之一,主要由含砷废水的排放和农药滥用进入环境水体,进而严重威胁着人类的健康.通过改进电芬顿反应中Fe~(2+)的投加方式,构建了以铁棒为感应阳极、RuO_2/Ti网为阳极、2个活性炭纤维为双阴极的感应电芬顿体系.为探究感应电芬顿体系对二甲基砷的降解效果与机理,考察了反应过程中初始pH、电流密度、反应物初始浓度等因素对二甲基砷去除效果的影响.结果表明,在初始pH值为3,电流密度为2 m A·cm~(-2),二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1)的最佳条件下,经感应电芬顿反应240 min后,二甲基砷去除率高达94.4%.在此体系中,感应铁电极不断释放的Fe~(2+)与阴极产生的H_2O_2发生电芬顿反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷、As(Ⅲ)和As(V),同时,铁离子水解生成的铁的羟基络合物将二甲基砷、一甲基砷、As(III)和As(V)吸附在其表面,从而达到二甲基砷的高效去除.