羧基功能化磁性纳米MnFe2O4非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠的研究

成功制备出羧基功能化的MnFe₂O₄磁性催化剂（MnFe₂O₄-COOH）,采用X射线衍射（XRD）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）、红外光谱（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）、H₂-程序升温还原（TPR）及X-射线光电子能谱（XPS）等技术对其理化性质进行了表征,并通过非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠抗生素对MnFe₂O₄和MnFe₂O₄-COOH的催化性能进行了考查.结果表明,经过表面修饰之后的MnFe₂O₄-COOH比MnFe₂O₄的催化活性高,头孢噻肟钠的去除率可以达到85.5%,TOC的去除率达到58.1%.同时,对溶液pH的影响、Fe的流失、主要的活性物种及羧基修饰基团的作用进行了研究.结果表明,羟基自由基（?OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种,羧基修饰后催化活性的提高主要归因于团聚的抑制、活性组分Fe流失的降低及还原能力的提高.此外,稳定性和重复使用性的研究结果表明,MnFe₂O₄-COOH经过3次 循环使用后,仍能保持较高的催化活性.     

非均相Fenton处理有机磷农药污染场地抽出地下水效能及影响因素

比较了不同非均相Fenton催化剂处理高浓度有机磷农药污染场地抽出地下水的COD、TP去除率以及污泥产率的差异,探究了H₂O₂投加量、非均相催化剂装填量、pH对反应效能的影响,并利用扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(EDS)等技术,分析了反应前后非均相催化剂表面结构特征与成分组成。结果表明:Fe₂O₃/Al₂O₃非均相催化剂具有较高的比表面积与负载Fe含量,反应后材料表面有Fe元素沉积。以Fe₂O₃/Al₂O₃、Al₂O₃、Fe₂O₃/SiO₂-Al₂O₃作为催化剂的非均相Fenton反应,其COD、TP去除率分别可达到84.72%、74.10%、75.98%与88.48%、82.80%、85.83%,均高于无固体催化剂的均相Fenton反应。ρ(H₂O₂)/ρ(COD)=0.5~2.0时,COD与TP去除率随H₂O₂投加量的增加而提升,并与非均相催化剂装填量呈正相关。同时,非均相催化剂的投加可显著降低污泥产率,扩大反应体系有效pH范围。     

加氢脱硫废金属催化剂回收生产过程生命周期评价

基于生命周期评价法(LCA)评价加氢脱硫废金属催化剂回收生产过程的环境影响,将回收生产过程分为6个阶段,选取了12种关键环境影响类型,通过建立物质投入及排放清单,基于eBalance软件进行建模和计算。结果表明:回收1 t废催化剂的总环境影响为1.11E-08,其中,全球变暖效应潜值(GWP)是废催化剂回收生产过程中最大的环境影响贡献类型。焙烧阶段的环境影响贡献最大,其次为提取钴镍阶段、浓缩蒸发阶段、提取钼钒阶段,预处理阶段、运输阶段的环境影响贡献很小。基于生命周期评价法提出能源替代方案,清洁能源替代方案的环境影响为4.98E-09,较回收工艺环境影响削减了55.16%的环境影响。     

壳聚糖-银/二氧化钛核壳型复合小球的制备及其对布洛芬的降解性能

针对目前污水中布洛芬等典型PPCPs类污染物光催化降解效率低、催化剂回收难度大等难题,以壳聚糖为载体,通过负载银掺杂TiO₂,制备有机核-无机壳结构的CTS-Ag/TiO₂复合小球,开展了光催化降解布洛芬性能研究。结果表明:壳聚糖紧密团聚成核,银掺杂TiO₂分布在壳聚糖表面,共同形成了有机核-无机壳结构。在紫外光作用下,复合小球对布洛芬展现出良好的去除效能,在最佳条件下(CAT投加量为4 g/L,布洛芬初始浓度为1 mg/L,pH值为6),处理60 min后布洛芬去除率达到96.1%,经过5次回收利用,去除率仍可达到85.0%。新型有机核-无机壳复合结构以及壳聚糖中含碳基团和含氮物质在价带上形成的附加带,使CAT复合小球在强化吸附、光催化和稳定性的同时,提高了材料可重复使用性。Ag在TiO₂表面掺杂形成的无机壳包裹在壳聚糖形成的有机核表面,使光生电子更易从TiO₂转移到Ag上并积累,减少电子-空穴对的复合,提高了CAT的光催化效率。活性组分淬灭实验表明,·O₂-和空穴氧化是引起布洛芬降解的主要活性成分。     

抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂UV-Fenton体系的影响

选用铁氧化合物和聚合硅酸铁(PSF)作为铁基多相UV-Fenton催化剂,比较抗坏血酸根对其化学还原生成和释放Fe2+的能力;通过多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ的脱色、H2O2分解和·OH生成,分析抗坏血酸根对不同铁基催化剂的增效能力;探讨抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂亚铁离子生成和铁离子溶出机制.结果表明,抗坏血酸根对聚合态铁离子的化学还原能力强于氧化物晶格中的铁离子,其还原不同铁基催化剂能力由大到小的顺序为:PSF、α-FeOOH、Fe3O4、α-Fe2 O3.在抗坏血酸根化学还原增效条件下,橙Ⅱ在 PSF、α-FeOOH、Fe3O4和 α-Fe2O3的 UV-Fenton 体系中"快速"脱色一级动力学常数相对于相应的基础体系能分别增加1 480％、1 270％、1 700％和1 110％.抗坏血酸根增效的原因是其能通过化学还原实现催化剂表面Fe2+的生成和释放,同时草酸等中间产物通过络合作用进一步增强催化剂Fe3+的溶出,并最终促进体系高浓度·OH的生成.反应结束后,增效体系中的Fe3+能重新吸附回铁基催化剂,从而避免催化剂活性组分流失和铁离子二次污染.该结果说明,外加抗坏血酸根是铁基多相UV-Fenton体系安全可靠的增效方法.     

甲烷燃烧催化剂研究进展

甲烷是天然气的主要成分，广泛应用于电厂、天然气车和各种化学品合成等领域。但由于其具有强温室效应，使用过程中的甲烷泄露和排放会对环境造成重大影响。甲烷直接燃烧净化所需的反应温度高，常伴随高温副产物NO_x等，对环境危害较大。催化燃烧是一种更为高效清洁的处理技术，而该技术的核心是高效稳定的催化剂。文章综述了近年来国内外用于甲烷燃烧的贵金属和非贵金属催化剂研究进展。两类催化剂各有特点，其中贵金属催化剂低温活性优异，载体选择丰富，但是成本较高和易发生高温团聚成为制约其工业应用的重要原因。非贵金属催化剂成本低，热稳定性优异，但起燃温度较高，仅适用于高温工况。工业尾气中常含有大量水蒸气和微量SO₂,为了满足长期稳定的工业应用需求，无论贵金属还是非贵金属催化剂，其抗中毒能力仍需改进提升。此外，文章总结了贵金属和非贵金属催化剂活性物种、反应机理研究进展，以及工业化应用的可行性，并展望了该领域未来可能的发展方向。     

钯基催化剂氧化低浓度甲烷的研究进展

甲烷(CH₄)是一种重要的温室气体，其引发温室效应的能力是等量CO₂的25倍。船用天然气发动机排气中存在低浓度(0.05%～0.5%)CH₄泄露。CH₄化学结构稳定，起燃温度高，低浓度CH₄难以被捕集利用，催化氧化是去除尾气中低浓度CH₄的主要方式。贵金属钯(Pd)是完全氧化低浓度CH₄性能良好的催化材料。针对Pd基催化剂低温活性、可靠性以及研发成本等问题，本文介绍了目前Pd基催化剂主要研究进展。首先明晰了催化剂的Pd粒径和价态分布、Pd分散状态、载体种类以及强金属-载体间相互作用(SMSI)等对甲烷氧化活性的影响规律；其次，总结了目前公认的Pd基催化剂表面甲烷氧化机理和反应路径；之后，详细阐述了Pd基催化剂运行过程中高温烧结、水中毒及硫中毒等多种失活机制；最后，总结了当前低浓度甲烷完全氧化面临的主要挑战以及未来甲烷氧化催化剂的发展方向，并简要提出了Pd基催化剂的性能改善策略。     

Cu-ZnIn2S4/Ti3C2高效光催化还原水中Cr(Ⅵ)

采用水热反应在超薄纳米片Ti₃C₂上原位生长Cu-Zn In₂S₄复合微球，合成出Cu-Zn In₂S₄/Ti₃C₂复合材料，并将其用于可见光下光催化还原水中Cr(Ⅵ)(50 mg/L)。表征结果显示：复合材料中的Cu主要以单质铜的形式存在，但含量较低；复合材料对可见光的吸收性能较Zn In₂S₄显著提升。实验结果表明：得益于Cu的掺杂提高了载流子密度和电荷传输效率以及其直接还原Cr(Ⅵ)的性能，光照60 min后Cu-Zn In₂S₄对Cr(Ⅵ)的去除率可达69.5%，高于Zn In₂S₄的44.3%；引入Ti₃C₂后，复合材料的强界面作用有效延长了光生载流子的寿命，使得光照60min后Cu-Zn In₂S_...     

Fenton回收铁砂对水体中盐酸四环素降解性能及机制研究

Fenton法作为一种成熟的高级氧化技术,在工业废水深度处理中得到了广泛应用,然而,该方法同时会产生大量含铁固体废弃物,影响污水处理效果并增加运行成本.为了探索一种更直接的Fenton固废资源化利用方式,本研究收集了来自新型废水处理Fenton塔的铁砂和传统Fenton池的铁泥,并将它们作为催化剂在非均相Fenton体系中去除盐酸四环素(TC)的效率和机制进行了对比.结果表明:(1)新型废水处理Fenton塔的铁砂和传统Fenton池的铁泥在外观、微观结构和组成上都有明显区别,铁砂偏黄、铁泥偏红,铁砂具有介孔结构和相对简单的成分,比表面积为144.818 m²/g,平均孔径为3.061 nm.(2)铁砂中Fe的质量分数远高于铁泥,且以不定型FeOOH的形式存在.铁砂中还含有S元素以及微量的其他金属元素,铁泥则缺乏S元素.(3)作为催化剂,铁砂和铁泥对TC的去除率分别为87.40%和29.83%.(4)铁砂对TC的吸附过程符合伪二级吸附动力学模型,在铁砂-H₂O₂体系中可以达到良好的降解效果.C1^-、...     

铁基催化剂在过硫酸盐高级氧化中的研究进展——非自由基途径

综述了铁基催化剂活化过硫酸盐产生非自由基降解有机污染物的机理，介绍了零价铁、铁氧化物、铁碳复合材料和铁单原子催化剂通过非自由基途径降解有机物的研究进展，展望了铁基催化剂在过硫酸盐非自由基高级氧化方面的发展方向，为该技术在实际有机废水处理方面的研究和应用提供参考。