砷在金属氧化物/水界面上的吸附机制Ⅱ.电荷分布多位络合模型模拟

利用电位滴定表征了铁铈氧化物(Fe-Ce)的表面电荷特性,并使用电荷分布多位络合模型(CD MUSIC)进行了模拟,得到Fe-Ce材料的表面位质子结合常数为5.8,位密度为23.2个·nm-2,高于大多数铁氧化物的表面位密度.在Fe-Ce表面特性参数的基础上,进一步使用CDMUSIC模型对系列pH(5～9)下As(Ⅴ)在Fe-Ce表面的等温吸附实验进行了模拟.结果表明,单齿单核单质子化形态≡FeOAsO3H1.5-和双齿双核非质子化形态≡Fe2O2AsO22-共存于吸附后的Fe-Ce表面,它们的结合常数分别为31.5和34.2,电荷分布值(f)分别为0.25和0.50.使用以上模型参数,对pH 3.5～10.5范围内2种表面络合形态分布趋势进行了预测.结果表明,在偏酸性条件下,≡ FeOAsO3H1.5-形态占主导;而≡Fe2O2AsO22-形态主要存在于偏碱性的范围.     

污染场地地下水中汞污染反应运移模拟

汞（Hg）是人们持续关注的全球环境污染物之一,其对地下水的污染严重威胁着与地下水相关的生态环境系统.汞在地下水系统中的物理与地球化学反应过程的准确刻画是研究汞迁移转化规律的重点和难点.基于某工业场地汞污染数据,首先采用PHREEQC研究地下水中无机二价汞的存在形态,然后利用PHT3D程序建立汞污染物反应性溶质运移二维剖面模型.该模型考虑了汞污染物在地下水系统中的对流、弥散过程及地球化学反应过程（包括水相络合作用、表面络合吸附作用及受动力学控制的氧化还原作用）.结果表明,无机二价汞的存在形态以HgCl₂和Hg（OH）Cl占主导地位,氧化还原作用是影响地下水中汞污染反应性运移的主要控制因素;另一方面,水合氧化铁HFO对汞迁移的阻滞影响较小,而溶解性有机质对汞较强的络合作用不能忽视.本文研究成果可为预测与评估特定污染场地地下水汞污染的变化趋势及制定相应的修复策略提供科学依据.     

不同分子量的腐殖酸存在下2种无机砷的生物毒性效应研究

水环境中天然有机质会与砷形成络合物,进而影响砷的迁移、转化和生物毒性。研究利用超滤方法将腐殖酸(humic acid, HA)分为5个不同分子量的组分,以大型溞为受试生物,探究了不同分子量HA存在下砷对大型溞的毒性效应。结果表明,不同分子量的HA均缓解了As(Ⅲ)和As(Ⅴ)对大型溞的氧化应激损伤和细胞膜损伤,并降低了砷对MT的诱导量。其中1～30 k Da的HA对砷的缓解效果最好,1 k Da的HA毒性缓解效果最差,可能的原因是HA与砷的络合增加溶液中络合态砷的含量,而络合态砷难以进入细胞并被生物利用。不同分子量的HA对砷毒性的缓解差异与其跟砷的络合比例不同有关。     

根瘤菌S2对离子态和酒石酸络合态铜的吸附行为

探究根瘤菌S2的吸附动力学和热力学行为以及根据不同投菌量和pH的影响分析其对于Cu~(2+)及酒石酸络合铜的吸附性能;结合对吸附前后上清液及菌体进行EEM、FTIR、XRD以及XPS分析解释菌株吸附机理.结果表明,菌株吸附2 mg·L~(-1) Cu~(2+)及酒石酸络合铜均可分为快速吸附和慢速平衡阶段,12 h后基本达到平衡,吸附率达97%以上;温度的升高会导致吸附量增加.最适投菌量约为0.6 g·L~(-1) wet cells;菌株吸附Cu~(2+)的最适pH值为6,而当pH值小于10时菌株对于酒石酸络合铜的吸附几乎不受影响.在吸附过程中,溶解性微生物产物(SMP)、细胞壁上的还原和官能团络合机制均发挥关键作用,吸附铜离子过程中SMP的作用更明显,而细胞壁在络合铜的吸附过程中的作用较大,其破络效率决定于细菌活性.     

砷与无定形氧化铝的表面络合反应平衡常数计算

根据不同离子浓度、不同pH值的溶液中As在无定形氧化铝表面的吸附量,利用三种不同的表面络合模型计算As与无定形氧化铝表面络合反应的平衡常数,将计算得到的平衡常数模拟 As(Ⅲ)无定形在氧化铝表面各个络合物种的吸附百分比与 As(Ⅲ)的 X光吸收光谱边缘结构分析结果进行定性比较,表明计算结果与分析结果较为吻合.从而验证了此次计算得到的平衡常数是准确的.     

液相络合-铁屑还原-酸吸收回收法脱除烟气中的NOx

用"Fe2 螯合剂吸收-铁屑还原-酸吸收"回收法脱除烟气中的NOx,研究了铁屑脱硝过程的影响因素,确定了脱硝过程的合适工艺条件,并对络合脱硝溶液的再生和循环利用进行了研究.结果表明:最佳工艺参数为:络合脱硝溶液中Fe2 EDTA浓度20mmol·l-1,pH值6.0,温度65℃;在此条件下,用两个反应器串联,对O2含量为10.5%的模拟烟气可取得90%以上的脱硝效率.     

共存阴阳离子对针铁矿表面磷固存机制的影响研究

磷素(P)兼具重要养分元素的利和潜在面源污染的弊,其在土壤环境中的固存行为及其迁移转化过程受到广泛关注.该研究选取黄、红壤中典型矿物(针铁矿、赤铁矿及高岭石)为模式矿物,在排除pH干扰的条件下,开展了共存阴(As(V))阳(Cd(II))离子对矿物表面P(V)固存机制的影响研究.结果表明:P(V)在不同矿物表面的吸附效...     

天然水体沉积物对重金属离子的吸附特性

本文运用表面络合模式，研究了江西乐安江下游黄龙庙沉积物的吸附特性，测定了样品对重金属ＣＵ，ｃＤ的吸附等温线和ＰＨ吸附突跃曲线；应用ＦＩＴＥＱＯ程序计算了沉积物的表面固有吸附常数；对恒定容量模式，扩散层模式和三层模式在天然水体沉积物中的应用进行了比较。     

聚硅氯化铝(PASC)的形态分布及转化规律Ⅲ.Al-Ferron逐时络合比色法与27Al-NMR法的比较

本文对Al-Ferron逐时络合比色法和27Al-NMR法对PASC和PAC 中铝的形态分布的测定结果进行了对比分析和讨论.结果表明,在PAC中,Al13和Al b之间具有良好的对应关系,Al13/Alb比值为1.0左右.但对PASC而言,情况有所不同,在低碱化度(B)和低Al/Si摩尔比情况下,Al13和Alb之间不存在对应关系,Al13和Alb比值远远小于1.0,随着B值和Al/Si摩尔比的升高,Al13 /Alb比值逐渐趋近于1.0.这意味着在低B值和低Al/Si摩尔比情况下,由于聚硅酸与铝水解聚合产物间的相互作用,形成了铝硅复合新产物,该新产物对PASC中铝的形态分布产生了影响.     

有机磺酸类化合物的络合萃取研究

本文以三烷基胺为络合剂,正辛醇,煤油,氯仿,四氯化碳等为稀释剂,测定了络合萃取剂对于对甲基苯磺酸,磺基水杨酸稀溶液的相平衡分配系数,讨论了稀释剂,体系ＰＨ值和７３０１络合剂含量对萃取相平衡分配系数Ｄ值的影响,确定了形成的萃合物的组成。