石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

聚苯胺/蒽醌修饰碳毡作为阴极在电芬顿中的应用

通过电化学的方法制备了经2-蒽醌磺酸钠（AQS）和聚苯胺（PANI）修饰的碳毡（CF）电极,探究其作为阴极应用于电芬顿系统中降解有机污染物的特征和影响因素及电化学稳定性.实验结果表明：经AQS/PANI修饰后碳毡阴极的电子转移内阻显著降低,仅为未修饰碳毡电极的0.21%,电化学活性显著提高.相同实验条件下修饰后的电极产过氧化氢的量约是未修饰电极的10倍.在阴极电位为-0.5 V,pH值为2以及Fe²⁺浓度为0.1 mmol·L^-1的条件下,60 min内罗丹明B的降解率可达96.46%.而在同样的实验条件下,CF、AQS/CF和PANI/CF分别作为阴极时,电芬顿体系对于罗丹明B的降解率分别为24.57%、64.29%和72.97%,均低于AQS/PANI/CF阴极.在此基础上,进一步开展自由基的淬灭实验和EPR实验,结果表明经AQS/PANI修饰后的碳毡阴极可有效催化还原分子氧产生超氧自由基,超氧自由基进一步转化为芬顿反应过程中所需的过氧化氢.     

直流电场强化活性污泥法处理木质素废水的效能、污泥特性及群落结构研究

以溶解态木质素模拟废水为研究对象,考察了不同直流电场条件下活性污泥反应器(R1,无电流,悬浮污泥)、电极生物膜反应器(R2,电流I=10~60 mA,无悬浮污泥)与电极生物膜-活性污泥反应器(R3,I=10~60 mA,悬浮污泥)中木质素废水的处理效能、污泥生理特性(活菌比、木质素过氧化物酶(LiP)、三磷酸腺苷(ATP)等)、细胞膜磷脂脂肪酸组成及微生物群落结构的差异.结果表明:相同的外加电流下,R3的木质素去除率均高于R2(p0.05),其中,30 mA时达到最大值30.19%±0.47%,分别为R1、R2木质素去除率的2.01倍和1.46倍.反应器R2在20~40 mA时的总氮去除效果最好,达到71.96%±5.79%.分析R1、R3悬浮污泥发现,外加电流升高不改变悬浮污泥的活菌比(p0.05),木质素去除率受LiP酶活影响不大;与低电流(10~30 mA)相比,高电流(40~60 mA)下悬浮污泥中C15∶0 ANTEISO的含量降低,长链磷脂脂肪酸(C19、C20)的相对含量增加;R3悬浮污泥中Flavobacterium、Pseudomonas和Janthinobacterium等可降解木质素的菌属在10 mA外加电流的刺激下相对丰度均最高.在电极微生物方面,与R3相比,R2阴极微生物中具有反硝化能力的Methyloversatilis成为优势菌属,阳极微生物中存在更多具有电子传递能力的菌属(Pseudomonas、Ralstonia).冗余分析(RDA)表明,悬浮污泥中Mycobacterium(降解木质素的好氧细菌)丰度与电流(I)显著正相关(p0.05),与不饱和脂肪酸(UFA)显著负相关(p0.05).     

新型铈钨钛复合氧化物催化还原脱硝机理

利用水热共沉淀法制备了铈钨钛复合氧化物催化剂,考察了H₂O₂络合修饰对其催化脱硝转化频率（TOF）的影响;并借助傅里叶原位红外光谱仪研究了H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物的催化脱硝机理.结果表明：H₂O₂络合修饰可增强铈钨钛复合氧化物表面Brønsted酸位强度,提高其表面NH₃低温吸附和中低温NH₃-SCR脱硝性能,400℃时其NO_x催化脱除频率TOF高达0.658s^-1;NH₃和NO_x在H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物表面存在竞争吸附,其表面催化脱硝反应主要为吸附态NH₃、NH₂和NH₄⁺与气态NO+O₂的反应,其低温NH₃-SCR反应机理遵循Eley-Rideal（E-R）机理.     

掺硼金刚石膜电极电化学氧化双酚A的影响因素及机理研究

采用响应曲面法系统研究了掺硼金刚石(Boron-doped Diamond,BDD)膜电极电化学氧化双酚A (BisphenolA,BPA)的影响因素及含氯副产物的生成。结果表明,电流密度是影响降解速率常数(k)和氯离子消耗量(Δc(Cl-))的最主要因素。以BPA有效降解的同时生成较少量的含氯副产物为标准,通过响应曲面法计算得到的最优反应条件为:对0. 06 mmol/L BPA、40 mmol/L NaCl(pH=8)的溶液,当电流密度为15 mA/cm2时,k为0. 318 min-1,Δc(Cl-)仅为3. 55 mmol/L。BDD电极电解不仅生成了高浓度的高氯酸盐,还生成了1,1,2,2-四氯乙烷、2,3,4,6-四氯苯酚和五氯苯酚等仅在BDD体系中被检测到的含氯有机副产物。综上,经BDD电极电化学氧化处理后尽管整个BPA溶液的毒性明显降低,但还需特别关注反应过程中生成的含氯副产物。     

常规电除尘器低低温改造分析与研究

低低温电除尘技术可有效提高电除尘器的除尘效率,是常规电除尘器实现"超低排放"的最佳提效改造方式之一。介绍了低低温电除尘技术特点,提出了常规电除尘器进行低低温改造前需要进行的方案选型和技术参数计算,包括酸露点、入口烟气温度、灰硫比、低温腐蚀控制、提效幅度评判。提出了常规电除尘器具体的低低温改造方法,以及低低温改造与"移动电极"或"小分区"技术结合的综合改造技术,并分析了相应的工程改造案例。为常规电除尘器提效改造提供了一种技术方法和应用参考。     

金属氧化物类催化剂上HC-SCR研究进展

烃类化合物选择性催化还原氮氧化物(HC-SCR)是一种极具应用前景的烟气脱硝技术,金属氧化物类催化剂因水热稳定性好、中高温催化活性较高而在HC-SCR领域得到广泛研究。该文系统介绍了载体类型、负载金属、制备方式、还原剂、H2O和SO2对金属氧化物类催化剂活性的影响,总结了其HC-SCR反应机理,对金属氧化物类催化剂在HC-SCR技术进一步应用研究进行了展望。     

正交法设计Fe、N共掺杂TiO2/Ti液膜可见光光催化处理染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Fe、N共掺杂TiO_2膜电极(Fe,N-TiO_2/Ti),并设计三因素五水平正交试验对电极制备条件进行优化.结果表明,各因素影响主次顺序为:煅烧温度Fe掺杂量N掺杂量;最优制备条件为:煅烧温度550℃,Fe掺杂量0.3%(质量分数),N掺杂量0.3%(质量分数);共掺杂电极光催化活性优于单掺杂和未掺杂电极.紫外-可见漫反射和光电性能测试表明,催化剂有可见光响应;XRD表征结果表明,Fe、N共掺杂细化了晶粒,有效抑制了金红石相的形成,其晶型为锐钛矿型,粒径为11.48 nm.利用Fe,N-TiO_2/Ti与Cu阴极组装成斜置双极液膜反应器,可见光激发光催化降解苋菜红,考察了主要影响因素.结果发现,最佳条件为:初始pH 2.50,废水流量5.1 L·h~(-1),在此条件下处理20mg·L~(-1)苋菜红80 min,脱色率达到91.6%.电极重复使用10次,每次60 min,脱色率下降了12.99%,说明电极稳定性较好.