大气颗粒物中环境持久性自由基的电子顺磁共振检测方法

大气颗粒物中的环境持久性自由基具有强氧化性,参与大气中诸多化学反应,影响空气质量,进而影响人体健康,因此对其定性、定量检测具有重要意义,然而现阶段并没有成熟有效的分析检测方法.本文利用电子顺磁共振波谱仪,对比大气颗粒物的3种进样方式,建立了便捷、有效的大气颗粒物中环境持久性自由基检测方法.首先,配制不同标准物质(或溶液),确定仪器的最佳检测参数和大气颗粒物的最低响应浓度(或质量).然后,分别使用水洗脱法和有机溶剂提取法对大气颗粒物进行前处理,优化大气颗粒物的水洗脱和有机提取条件,对比大气颗粒物直接进样、水洗脱样和有机提取样的测定结果.最后,确定了上述3种进样方法的适用条件,即直接检测法适用于石英膜和Teflon膜样品,且操作简便,易于定量测定大气颗粒物中自由基的浓度;水洗脱法仅适用于Teflon膜样品,但需要已知颗粒物洗脱效率才能定量计算;有机溶剂提取法不能有效的提取的颗粒物上的自由基.     

基于聚类方法下的柴油车排放颗粒物无机元素谱分析

近年来在大气污染的防治工作中,柴油车污染防治的重要性日渐凸显.本文通过测试和文献检索等方法收集了97组与柴油车排放颗粒物无机元素排放有关的数据,采用k-means均值聚类分析的方法对数据进行分类并对分类结果进行分析,得出柴油车无机元素排放占颗粒物比例的大致区间为:Si(0—4.62%)、Al(0—1.53%)、Ca(0—4.09%)、Na(0—2.61%)、Mg(0—2.68%)、K(0—0.85%)、Fe(0—3.4%)、Zn(0—0.54%)、Cu(0—1.49%)、Ni(0—0.06%),且所得无机元素的排放区间的置信水平均大于94%.同时得到的柴油车排放颗粒物无机元素分析结果,可以为后续柴油车排放颗粒物无机元素数据分析以及相关污染治理提供参考,进而促进我国大气环境质量的改善、更好地保障人们身体健康.     

2017年厦门金砖会晤期间PM2.5的化学特征及来源

为了探讨厦门金砖会晤期间的排放控制措施以及天气形势对大气颗粒物污染特征的影响,于2017年8月10日至9月10日对厦门气态污染物、细颗粒物(PM2.5)中的水溶性离子以及有机碳(OC)、元素碳(EC)等主要化学成分开展了高时间分辨率的在线监测。根据空气质量管控措施和天气形势将研究期分为6个阶段。管控前、管控期Ⅰ(非台风)和管控期Ⅱ(非台风) PM2.5质量浓度分别为(33. 12±9. 48)、(30. 30±17. 00)、(16. 01±4. 71)μg/m^3。管控期Ⅰ(台风)和管控期Ⅱ(台风) PM2.5质量浓度分别为(12. 40±3. 73)、(12. 45±3. 28)μg/m^3。结果表明:管控期Ⅰ(非台风)阶段受静稳天气的影响,管控效果削弱,PM2.5质量浓度下降幅度小;台风对颗粒物质量浓度下降的影响比管控更显著。管控初期,PM2.5中二次无机离子的质量浓度下降明显;台风对碳质组分质量浓度的影响不如无机组分显著。PMF源解析结果表明,二次无机源是PM2.5主要来源,随着管控措施的实行,扬尘源的贡献从21%降低到6%,而机动车源的贡献降幅不明显。台风期间SO4^2-、NO3^-、SO2、NO2以及硫酸盐氧化比值(SOR)均明显低于非台风期间,氮氧化比值(NOR)反而升高。台风和非台风期间NOR的日变化特征一致,NOR与阳离子的相关性分析结果表明,台风或高风速海风期间NOR与Na^+呈现很强的正相关性,说明海盐粒子可促进NO2非均相反应生成NO3-。     

大气颗粒物致机体损伤的OH自由基机制

流行病学研究表明可吸入大气颗粒物浓度上升与人群呼吸道和心血管疾病发病率上升密切相关.毒理学实验和人体暴露研究显示可吸入大气颗粒物可导致机体广泛的损伤,但其致毒机制尚未明确.大量体内和体外研究表明了活性氧在颗粒物致毒过程中的重要作用,其中OH自由基具有极高的反应活性,是可吸入颗粒物致毒的重要机制.在总结国内外相关研究基础上,综述了OH自由基可能造成的大分子损伤、大气可吸入颗粒物暴露引发机体产生OH自由基的分子机制以及生物体系中OH自由基的检测手段,并对该领域的研究方向进行了展望.     

开放源对环境空气质量影响的评估技术与实例

开放源排放的颗粒物已经成为城市环境大气颗粒物的主要来源之一,介绍了其对环境空气质量影响的评估技术,采用开放源的动力学经验公式测算S市粉煤灰场、原煤堆场、土堆、沙石料堆4类开放源不同粒径颗粒物的起动风速及扩散距离,并利用箱模型(A值)和源解析(化学质量平衡法,CMB)模型测算开放源的区域年均起尘量及其对环境空气中颗粒物的贡献值.结果表明:开放源排放的颗粒物易升腾而且影响面积很大;S市区开放源类排放的小于100 μm的颗粒物约22.2×104 t/a,小于10 μm的颗粒物约15.8×104 t/a;开放源对环境空气中TSP的贡献值约370 μg/m3,质量浓度分担率达60%,对PM₁₀的贡献值约263 μg/m3,分担率达64%.      

苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

模拟实验研究了苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的吸附作用,重点探讨了颗粒物粒径对苯并(a)芘的表面吸附和分配作用的影响.结果表明:(1)苯并(a)芘在黄河水体颗粒物上的吸附符合表面吸附-分配作用复合模式(2)苯并(a)芘在粒径d≥0.025 mm颗粒物上的吸附以表面吸附为主,表面吸附对吸附的贡献在68.7%至82.4%之间;当苯并(a)芘液相平衡浓度为0～8.87μg·L-1时,其在粒径0 007 mm≤d＜0.025 mm颗粒物上的吸附以表吸附作用为主,当液相平衡浓度大于8.87μg·L-1时,吸附以分配作用为主;苯并(a)芘在粒径d＜0.007 mm颗粒物上的吸附以分配作用为主;(3)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物上的表面吸附对总吸附的贡献大小顺序为:(d≥0.025 mm)＞(0.007 mm≤d＜0 025 mm)＞(d＜0.007 mm);(4)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物中的分配系数与有机质含量呈线性相关,其标化分配系数Koc约为1.26×105L·kg-1.