基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

河北省某大型焦化厂地下水中多环芳烃的污染特点、源解析及生态风险评价

为研究焦化厂地下水中美国EPA优先控制的16种多环芳烃(PAHs)的分布特点和污染来源,本研究联合使用统计技术、正定矩阵因子分析(PMF)模型和风险商值法,深入分析了焦化厂地下水中PAHs的分布规律,定量解析了PAHs的污染来源,并且对其生态风险进行了科学评价.结果表明,焦化厂地下水中16种PAHs的总检出率较高,达到46.7%.地下水中∑₁₆PAHs的浓度范围是n.d.～444.9μg·L^-1,均值为1.88μg·L^-1.不同生产车间地下水中PAHs的浓度存在明显差异,其中污染最重的车间位于焦油精制区,地下水中∑₁₆PAHs的浓度为444.92μg·L^-1.应用PMF源解析模型,识别出该焦化厂地下水中PAHs有二类污染源：一是石油的燃烧源,二是煤和生物质燃烧以及石油类的泄漏,二种污染源对焦化厂地下水中PAHs的贡献率分别为38.6%和61.4%.焦化厂地下水中∑₁₆PAHs处在高生态风险等级,且有53.4%的地下水采样点单体PAHs的生态风险处在高风险等...     

长三角区域人为源活性挥发性有机物高分辨率排放清单

基于长三角区域41个城市本地实测,结合美国EPA的SPECIATE 4.4数据库,建立了长三角区域人为源活性挥发性有机物(VOCs)高分辨率排放清单,分析了区域内VOCs的排放特征和组分构成;计算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP).结果表明,2017年,长三角区域人为源VOCs排放总量为4.9×10⁶ t,其中工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源、生活源、储运源、农业源和废弃物处理源排放贡献分别为：34.3%、27.1%、19.5%、9.7%、6.1%、2.5%和0.4%.芳香烃和烷烃是VOCs的主要种类,均各占长三角VOCs排放总量的25%.工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源和生活源OFP贡献率分别为38.3%、21.5%、16.4%和13.2%,SOAP贡献率分别为26.2%、34.1%、18.1%和17.9%,与VOCs排放量的主要贡献源基本一致.各城市VOCs重点排放行业存在较大差异,重点城市群以石化化工和装备制造为主,区域北部则以木材家具等涂装行业为主.计算表明,丙烯、间/对-二甲苯和乙烯是臭氧主要贡献源;甲苯、1,2,...     

基于MGWR的黄河流域土壤有机碳密度和影响因素分析

土壤有机碳作为最大陆地碳库,其空间分布特征和影响因素对于全球碳循环过程具有重要影响.基于土壤有机碳密度数据,结合环境因子,使用多尺度地理加权回归（MGWR）模型预测了黄河流域土壤有机碳密度（SOCD）和影响因素.结果表明：①黄河流域0~20 cm和0~100 cm的SOCD范围分别为0~14.82 kg ·m^-2和0~32.39kg ·m^-2,均值分别为3.48 kg ·m^-2和8.07kg ·m^-2,储量则分别为2.76 Pg和6.48 Pg;②各生态系统类型中,0~20 cm的SOCD从大到小依次为：森林>水体与湿地>其他>草地>农田>聚落>荒漠,0~100 cm的SOCD从大到小依次为：水体与湿地>森林>其他>草地>农田>聚落>荒漠,SOCR从大到小皆为：草地>农田>森林>荒漠>水体与湿地>聚落>其他;③黄河流域SOCD的分布主要受常数项、剖面曲率、NDVI和降水的影响,曲率和粉砂对深层的SOCD的分布也具有重要影响;此外,降水、NDVI和常数项（除森林外）是影响各生态系统的主要因素,曲率和粉砂则仅对荒漠和其他生态系统具有重要影响.研究结果得出了黄河流域SOCD的空间分布和影响因素,可为黄河流域碳平衡、土壤质量评价和生态治理恢复与巩固提升提供科学依据.     

控氧热解过程中污染稻草生物炭的组分特性及其重金属累积特征

热解是实现重金属污染生物质无害化资源化的重要手段之一.以重金属污染稻草为原料,研究了控氧热解生物炭的组分特性及其重金属的累积特征.结果表明,低氧热解可有效利用污染稻草制备生物炭,提高重金属在生物炭中的稳定性.氮气氛条件下,稻草生物炭产率为29.4%～34.9%;可溶性有机质(DOM)以类腐殖酸物质为主,其芳香化指数(SUVA₂₅₄)随热解温度升高呈先升后降趋势;生物炭中Ca主要以CaCO₃形式存在.与氮气氛相比,10%和20%(体积分数,下同)氧气氛条件下生物炭(热解残渣)的产率分别降低5.6%～13.5%和14.9%～15.7%,但pH值提高0.5个单位以上;有氧气氛加速了热解过程中木质素组分的降解,生物炭中DOM的SUVA₂₅₄值随热解温度升高逐渐降低.随热解气氛中氧体积分数提高,DOM中类腐殖酸物质向类富里酸物质转化;生物炭中Ca以CaO形式存在,这可能是导致生物炭pH值升高的原因之一.与氮气氛相比,10%氧气氛和400℃条件下,生物炭中Cu、 Cd、 Pb、 Ni和As的可交换形态占比降低了5.2%、 3.7%、...     

土壤中磺胺二甲嘧啶赋存对水稻生长的影响

为探究土壤中残留抗生素对植物生长的影响,选取土壤中检出率较高的磺胺类抗生素磺胺二甲嘧啶作为外源污染物,分析水稻苗期和成熟期生长指标、根系和叶片生理生化指标、水稻各器官中抗生素残留量和富集转运因子的变化特性,并评价水稻籽粒中残留磺胺二甲嘧啶的健康风险.结果表明,磺胺二甲嘧啶对水稻株高和生物量的抑制作用存在于整个生长周期中,且苗期的影响大于生长成熟期,根部受到的影响大于苗部.苗期秧苗根系活力、硝酸还原酶活性和叶片叶绿素含量受到随抗生素含量增加而增大的抑制作用,而抗氧化酶活性的变化趋势表现出不同特征,具体为超氧化物歧化酶活性增强、过氧化氢酶和过氧化物酶先被激活后被抑制.磺胺二甲嘧啶在水稻各器官中的积累量表现为：根>叶>茎>籽粒,且水稻籽粒的抗生素风险评估结果显示EDI/ADI<0.1,不构成健康风险.生长成熟期土壤中磺胺二甲嘧啶对水稻富集因子和转运系数的影响大于苗期.综合磺胺二甲嘧啶对水稻的不利影响,在水稻种植中施加畜禽粪便作为有机肥和使用养殖水进行农田灌溉时,需要关注磺胺二甲嘧啶的生态效应,保障水稻等作物的安全生产.     

不同性质硅肥影响土壤生物有效态镉砷的主要因素

为研究硅肥影响土壤中生物有效态镉(Cd)和砷(As)的主要因素,选择不同性质的3种碱性硅肥[Na₂SiO₃、 CaSiO₃与ASSF (pH 9～11)]和一种弱酸偏中性可溶硅肥(NSSF,pH 5～6)并通过添加不同用量硅肥(25～800 mg·kg^-1,以Si计)开展室内土盆试验,淹水共育21 d后对土壤基本理化性质进行检测,同时利用薄膜扩散梯度(DGT)提取土壤生物有效态Cd和As.结果表明,不同性质硅肥施用对土壤基本理化性质的影响差异显著,具体来说：3种碱性硅肥均显著提升土壤pH值(P<0.05),其中Na₂SiO₃提升土壤pH能力最强;而NSSF的施用则显著降低土壤pH值但提升了土壤Eh值(P<0.05),每单位质量(mg) Si添加量的NSSF可使土壤pH下降0.001 7个单位;在Si添加量达到400 mg·kg^-1后,3种碱性硅肥和NSSF土壤pH和Eh变化都趋于平缓. 4种不同性质硅肥提升土壤有效硅含量能...     

复合污染条件下人为源VOCs的SOA生成研究进展

大气细颗粒物(PM_2.5)仍是我国空气质量持续改善的重大挑战.近年来,二次有机气溶胶(SOA)对PM_2.5的贡献日益凸显.因此,深入认识复合污染条件下SOA生成机制和影响因素可以为进一步降低PM_2.5提供重要理论依据.实验室模拟是深入认识SOA生成机制的关键途径,也是模式模拟参数化方案的可靠来源之一.主要综述了我国多污染物共存条件下典型人为源挥发性有机物(VOCs)的SOA生成研究进展,包括汽油蒸气VOCs、生物质燃烧VOCs和含氧VOCs形成SOA过程中,前体物浓度、芳香烃含量、无机气体、种子气溶胶和相对湿度(RH)等不同因素对SOA生成的影响;阐述了实际大气VOCs的SOA生成潜势及其影响因素,最后提出了目前在SOA机制研究方面存在的关键科学问题,并对未来的研究方向进行了展望.     

历史抗生素胁迫改变磺胺甲唑和甲氧苄啶对活性污泥的影响:ARGs及其潜在宿主

抗生素共暴露对污水处理厂抗生素抗性基因（ARGs）及微生物群落聚集过程有着重要影响.然而,历史抗生素接触胁迫差异（遗留效应）是否能决定微生物和ARGs对抗生素复合污染的响应尚不清楚.通过选择高浓度（30 mg ·L^-1）磺胺甲唑（SMX）和甲氧苄啶（TMP）作为历史接触胁迫条件,探究SMX和TMP复合污染对ARGs、细菌群落及其交互作用的短期影响.基于高通量荧光定量PCR,共检测出13种ARGs,它们的绝对丰度介于2.21~5.42 copies ·μL^-1（对数值,以DNA计,下同）,其中sul2、ermB、mefA和tetM-01是样品中最主要的亚型,绝对丰度在2.95~5.40 copies ·μL^-1之间;SMX和TMP复合污染会引起ARGs和可移动基因元件（MGEs）的富集,但其对各亚型的影响不同,且SMX的历史遗留效应高于TMP;不同接触史的复合污染下,ARGs间的共现与互斥模式均存在;MGEs （尤其是intI-1）与磺胺类（sul1、sul2）、四环素类［tet （32）］和大环内酯-林可酰胺-链霉菌素类抗性基因（ermB）均呈显著正相关性;基于微生物全尺度分类发现各类群微生物群落结构对复合污染的响应不同,且条件丰富菌属（CAT）得到了显著富集;陶厄氏菌属（Thauera）、假黄单胞菌属（Pseudoxanthomonas）和副球菌属（Paracoccus）是优势的抗性菌属;网络分析共发现31个ARGs的潜在宿主,以条件稀有菌属（CRT）为主,尤其是Candidatus_Alysiosphaera和纺锤状菌属（Fusibacter）与多种ARGs呈现正相关,是多种ARGs的潜在公共细菌宿主;部分稀有菌属［RT,变异杆菌属（Variibacter）、气单胞菌属（Aeromonas）和管道杆菌属（Cloacibacterium）等］是转座子IS 613的潜在宿主,在ARGs的增殖传播中发挥重要作用.综上,研究揭示了污水处理系统中抗生素历史胁迫对ARGs赋存特征和及其宿主细胞的遗留效应,可为削减抗生素复合污染引起的ARGs污染提供新思路与理论依据.     

北江中上游地表水和沉积物中PAHs和PCBs污染特征和风险评估

采用气相色谱-质谱法（GC-MS）测定了北江中上游流域地表水和沉积物样品中多环芳烃（PAHs）和多氯联苯（PCBs）类污染物的含量,分析了PAHs和PCBs的污染水平和空间分布,并评估了污染物的健康风险和生态风险.结果表明,16种PAHs单体在所有水样和沉积物样品中均被检出,检出范围分别为41.82~443.04 ng·L^-1和59.58~635.73 ng·g^-1,北江中上游PAHs的污染水平为中、轻度.水中PAHs以二环芳烃和三环芳烃为主,沉积物中以三环芳烃和四环芳烃为主.在水样中检出了17种PCBs,浓度范围0.81~287.50 ng·L^-1,以六氯联苯和七氯联苯为主;沉积物中检出了8种PCBs,含量范围0.13~3.96 ng·g^-1,以五氯联苯和七氯联苯为主.整个调查区域内地表水中PAHs和PCBs的终生致癌风险指数小于10^-4,处于中、低水平;非致癌风险指数均小于1,不存在非致癌风险.采用风险商值（RQ）法对地表水中污染物进行生态风险评价,研究区域内地表水中PAHs和PCBs生态风险总体处于中低风险水平,个别点位存在重度风险的污染物单体,值得引起重视.采用沉积物质量基准法（SQGs）对沉积物中污染物进行生态风险评估,沉积物中PAHs和PCBs均处于较低的生态风险水平.