南京市大气气溶胶中二元羧酸昼夜变化研究

2002年3月14-19日在南京大学校园内进行了为期1周的采样,用以研究大气气溶胶PM_2.5中的低分子量(C₂～C₁₀)二元羧酸的昼夜变化规律.结果表明,南京市大气气溶胶中二元羧酸的夜间质量浓度(平均为460ng/m3)普遍高于相应的白天质量浓度(平均为350 ng/m3).草酸是含量最高的二元羧酸,其次是丁二酸与丙二酸,这3种二元羧酸占所检测到的水溶性有机酸总量的89%.由C3/C4(ρ(丙二酸)/ρ(丁二酸))(平均为1.00)可以判断采样期间气溶胶中有机酸主要来源于大气的光化学氧化反应,从C6/C9(ρ(己二酸)/ρ(壬二酸))(平均为0.88)可以认为生物源是有机酸的一个重要来源.      

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下,海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明：珠江口附近海风环流一般在14：00左右开始形成,17：00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na⁺浓度从17：00开始增加,次日02：00左右达到最大,10：00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现：考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO₄^2-,NO₃^-的浓度均有增加,其中,HCl和NO₃^-的增加较多,SO₄^2-较少.HCl浓度增加的高值在Cl^-高值之前;SO₄^2-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO₃^-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO₃^-干沉降过程共同影响.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

Size-resolved carbonaceous components and water-soluble ions measurements of ambient aerosol in Beijing

A MOUDI-120 sampler was used in Beijing to collect multi-stage samples in the summer and winter of 2013 to 2015. Thirty-three sample sets were collected during the daytime,nighttime, and different pollution levels. The actual relative humidity in the impactors was calculated for the first time. The carbonaceous components(organic and elemental carbon,OC and EC, respectively) and water-soluble inorganic ions(Na~+, NH_4~+, K~+, Mg~(2+), Ca~(2+), Cl~-, NO_3~-,and SO_4~(2-)) were analyzed in each sample. The characteristics of the mass concentration distribution and charge balance were discussed. On the basis of relative humidity in the impactors, aerosols less than 1.0 μm were sampled under relatively dry conditions in most cases. The concentration levels for the chemical species were higher in the winter than in the summer. Three modes(condensation mode, droplet mode, and coarse mode) could be identified from the distributions of NH_4~+, NO_3~-, SO_4~(2-), Cl~-, K~+, OC and EC. The distribution characteristics for the pollution dissipation process were different from the pollution accumulation process. NO_3~-and NO_2~-contributed most of the negative electric charges in the stage below 0.1 μm. In the condensation mode, the cations were dominated by NH_4~+, which was sufficient to balance the anions. In the droplet mode of the heavily polluted samples,the ammonium was not sufficient to balance the anions. In the coarse mode, the positive electric charges were primarily composed of metal cations. The analyzed anions were not sufficient to neutralize the measured cations.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.     

Composition, source, mass closure of PM2:5 aerosols for four forests in eastern China

PM2.5 aerosols were collected in forests along north latitude in boreal-temperate, temperate, subtropical and tropical climatic zones in eastern China, i.e., Changbai Mountain Nature Reserve (CB), Dongping National Forest Park in Chongming Island (CM), Dinghu Mountain Nature Reserve (DH), Jianfengling Nature Reserve in Hainan Island (HN). The mass concentrations of PM2.5, organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water soluble organic carbon (WSOC) as well as concentrations of ten inorganic ions (F-, Cl-, NO3-, SO42-, C2O42-, NH4+, Na+, K+, Ca2+, Mg2+) were determined. Aerosol chemical mass closures were achieved. The 24-hr average concentrations of PM2.5 were 38.8, 89.2, 30.4, 18 μg/m3 at CB, CM, DH and HN, respectively. Organic matter and EC accounted for 21%-33% and 1.3%-2.3% of PM2.5 mass, respectively. The sum of three dominant secondary ions (SO42-, NO3-, NH4+) accounted for 44%, 50%, 45% and 16% of local PM2.5 mass at CB, CM, DH and HN, respectively. WSOC comprised 35%-65% of OC. The sources of PM2.5 include especially important regional anthropogenic pollutions at Chinese forest areas.     

广东省春季一次酸雨过程的数值模拟

采用WRF/Chem模式对2004年4月6—8日发生在广东省一次典型冷锋酸雨过程的气象场和污染物分布进行数值模拟,分析此次酸雨过程中致酸污染物SO2、NOx、硫酸盐气溶胶和硝酸盐气溶胶的主要分布特征,进而探讨此次酸雨的成因.结果表明,冷锋过境前,边界层高度较低,不利于污染物扩散,主要是局地排放致酸;冷锋过境形成了逆温层,污染物在逆温层内成片状均匀分布,使广东省出现大范围的酸雨.污染物浓度分布的模拟结果表明:SO2以本地源为主;NOx扩散范围较SO2广,分布更均匀;硫酸盐气溶胶和硝酸盐气溶胶6日主要分布在粤北,7日成大范围片状分布,与pH值的分布特征相似.