氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)的制备及可见光催化活性的研究

以氨水为氮源,氢氟酸为氟源,采用溶胶-凝胶法制备了氮氟掺杂二氧化钛(N,F-TiO2)光催化剂,并通过X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)技术对其晶型和形态进行表征.最后以酸性红B为模型污染物,探讨了N和F加入量、焙烧温度、焙烧时间、照射时间、催化剂用量、溶液初始浓度和照射功率等因素对N,F-TiO2可见光催化活性的影响.结果表明,制备的N,F-TiO2以锐钛型为主,N和F的掺杂对TiO2的晶相没有明显改变,但可以扩大TiO2的可见光响应范围.当N和F的加入量均为2.0%,且在500℃下焙烧40 min时,得到的N,F-TiO2的可见光催化活性明显高于单N或单F掺杂的TiO2(N-TiO2或F-TiO2).对于50 mL浓度为10.0 mg·L-1的酸性红B溶液,当催化剂加入量为1.5 g·L-1,128W光照3.0 h,溶液pH=5.6时,去除率为85.40%.适当延长光照时间至4.0 h,降解率几乎可达100%.另外,研究还证明了N,F-TiO2催化可见光降解过程中有.OH自由基生成.     

流化床O2/CO2气氛下添加SiO2对燃煤PM2.5的控制

采用小型流化床研究了在O2/CO2气氛下添加SiO2对PM2.5(空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)的控制,试验在1123 K、O2/CO2气氛下进行,并采用荷电低压撞击器(ELPI)采集和分析燃烧后的PM2.5.结果表明,添加SiO2是燃烧过程中影响PM2.5生成的重要因素.添加SiO2后,生成PM1的质量浓度均降低,而PM1-2.5的质量浓度均略有增加;PM2.5质量粒径分布均呈双峰分布,峰值分别出现在0.2 μm和2.0μm左右.随着SiO2添加量的增加,PM2.5中的S、K、Na、Cu和Pb元素的含量呈减少的趋势;随着颗粒粒径减小,S、K、Na、Cu和Pb元素的含量有增高的趋势.     

La3+掺杂对吸附相反应制备TiO2复合催化剂的结晶过程及弱紫外光下活性的影响

利用吸附相反应技术制备弱紫外光响应的高效催化剂,并通过XRD、XPS以及HRTEM探索了不同焙烧温度下La3+掺杂量对TiO2结晶过程的影响.结合弱紫外光下甲基橙的降解反应,深入研究催化剂结晶过程的变化对弱紫外光下催化剂活性的影响.结果表明,La3+掺杂会抑制TiO2的结晶过程.当焙烧温度或者掺杂量较低时,La3+不能进入TiO2的晶格结构但会轻微地抑制TiO2的结晶过程;未进入晶格结构的La3+存在会引入光生载流子的浅能级捕获中心,在弱光体系中极大提升了催化剂的活性.当La3+的掺杂量为0.05%(原子分数)时,经过900℃焙烧后催化剂降解能力最高,其活性超过商用P25的2倍多.在较高La3+掺杂量(超过0.20%)时,900℃焙烧后一定量La3+进入TiO2的晶格结构而大大抑制了TiO2结晶;这种强烈的抑制作用使得催化剂中存在大量无定形结构TiO2,无定形TiO2甚至多于700℃焙烧后的催化剂,反而大大抑制了弱光体系中催化剂活性.     

温度与pH对生物合成施氏矿物在酸性环境中溶解行为及对Cu2+吸附效果的影响

探析施氏矿物在不同温度、pH下的溶解行为,对其在酸性煤矿废水(ACMD)重金属去除领域的应用具有重要的工程指导意义.本研究通过摇瓶实验,在0.16mol·L-1FeSO4·7H2O,初始pH为2.5的酸性体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成施氏矿物.考察了15℃与30℃,pH为2.0$6.0环境条件下矿物的溶解行为,及生物合成施氏矿物对酸性体系Cu2+的吸附去除效果.研究结果表明,经过24h反应,施氏矿物合成体系pH从原始2.50降低至2.18,体系Fe2+氧化完全,27.3%的铁离子参与矿物的合成,矿物分子式可表示为Fe8O8(OH)4.22(SO4)1.89.生物合成施氏矿物在温度为15℃,pH分别为3.2、3.0、2.8、2.6、2.4、2.2与2.0液态体系中振荡72h,矿物溶解率分别为1.92%、3.34%、5.90%、13.09%、28.74%、44.53%与61.46%.在温度为30℃的上述酸度体系中,矿物溶解率在相应时间却达到2.04%、3.98%、8.34%、20.53%、43.50%、96.74%与99.92%.在pH≥3.5的不同温度液态体系中该矿物无溶解迹象.在15℃,pH为6.0、5.0、4.5、4.0与3.5,Cu2+浓度为40mg·g-1的液态体系中,生物合成施氏矿物对Cu2+的吸附量为(50.9±2.2)、(47.3±13.3)、(40.5±4.7)、(31.1±5.0)及(16.9±6.5)mg·g-1.体系酸度一定,施氏矿物在15℃与30℃条件下对Cu2+的吸附效果无显著差异.本研究结果对生物合成施氏矿物在ACMD重金属去除工程应用提供必要的参数支撑.     

温度对生物强化除磷工艺反硝化除磷效果的影响

以处理城市污水的中试规模生物强化除磷A2/O活性污泥工艺系统为研究对象,考察了温度对系统COD去除和脱氮除磷效果的影响,特别是温度对活性污泥反硝化除磷性能的影响.结果表明,当温度从(30.9±0.8)℃降低到(9.1±0.6)℃时,A2/O系统的脱氮除磷效果显著下降,系统对TN和TP的污泥去除负荷明显下降.通过污泥反硝化除磷活性实验发现,随着温度的降低,系统中活性污泥的最大厌氧释磷速率、最大好氧吸磷速率和最大缺氧吸磷速率都降低.活性污泥中反硝化除磷菌(DPB)占聚磷菌(PAOs)总量的比例随温度降低稍有下降,但平均值仍维持在47.5％左右.用阿伦尼乌斯公式对实验结果进行拟合,得到系统中活性污泥聚磷菌厌氧释磷反应活化能Ea1为148.0 kJ· mol-1,聚磷菌好氧吸磷反应活化能Ea2为228.8 kJ·mol-1,发生在缺氧条件下反硝化除磷菌的吸磷反应活化能Ea3为315.8 kJ·mol-1.对不同温度下污泥絮体粒径分析结果表明,随温度降低,粒径分布更加集中,系统中活性污泥絮体颗粒平均粒径减小,不利于污泥絮体内部反硝化除磷缺氧微环境的形成.     

高岭土负载纳米Fe/Ni同时去除水中Cu2+和NO3-

工业废水常含有不同污染物如重金属离子和无机阴离子,而如何有效去除复合污染物就成为环境科学前沿研究的挑战性课题.这些污染物因化学性质不同而导致去除机理和途径也不同.本文采用合成高岭土负载纳米双金属Fe/Ni(K-Fe/Ni)同步去除水中Cu2+和NO-3.结果表明K-Fe/Ni能有效去除水中Cu2+和NO-3,但它们的去除效果却会相互受到影响.在Cu2+浓度为200mg·L-1时,NO-3的去除率达到42.5%;而未加入Cu2+时,NO-3的去除率仅有26.9%,说明Cu2+的存在提高了NO-3降解效率.同样,水中NO-3的存在也影响Cu2+的去除(Cu2+去除率从99.7%降到96.5%).但NO-3浓度对去除Cu2+的影响小于Cu2+浓度对NO-3的影响.通过BET比表面积、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能量散射(EDS)和X射线光电分析(XPS)对K-Fe/Ni表征的结果显示,反应后K-Fe/Ni的表面存在铁的氧化物、Ni0和被还原的Cu0.基于以上结果,我们发现K-Fe/Ni同步去除水中Cu2+和NO-3的机理是:高岭土负载下的纳米Fe0作为还原剂,在Ni0的催化产氢作用下将Cu2+还原成Cu0并沉积在K-Fe/Ni上而形成纳米Fe/Ni/Cu三金属催化剂,从而加速催化水中NO-3降解.     

呼和浩特市可镇污水处理厂工程设计

呼和浩特市可镇污水处理厂近期建设规模1.0×104m3/d,远期总规模2.5×104m3/d。污水处理主体工艺采用组合式A2/O生化池+砂滤,污泥处理采用污泥贮池+带式浓缩脱水一体机,尾水采用液氯消毒,设计出水水质执行GB 18918—2002《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A排放标准。介绍了该工程的工艺流程、设计参数,总结分析了工艺设计的技术特点。同时阐述了针对低温条件下的运行保障措施和要求,为寒冷地区同类污水处理厂的设计提供参考和借鉴。     

FY2 号气象卫星估算地面太阳辐射研究

综合考虑太阳因素、地形因素、地表积雪覆盖情况、云量以及非均质大气对太阳辐射的影响,基于FY2 号静止卫星构建晴空太阳总辐射计算模型,并利用山西省3 个辐射观测站2011 年逐时、逐日、逐月太阳总辐射观测资料对其估算结果进行检验。研究结果显示：逐时误差在±1 MJ·m^-2之间,逐日误差在±5 MJ·m^-2之间,表明模型计算的太阳辐射误差较小,稳定性较好;逐月误差结果显示,三个站模拟值都大于实测值,且误差趋势一致,均表现为冬季误差高于夏季;进一步对模拟值和实测值进行相关性分析,三站线性拟合度均在0.86～0.92 之间,且相关系数均达到显著相关水平,表明模型计算的太阳辐射准确性和精度较高,且在数值拟合上较好地反映了实际的太阳总辐射量,证实该模型应用于FY2 号气象卫星的可行性。     

Biodegradation of 2-methylquinoline by Enterobacter aerogenes TJ-D isolated from activated sludge

Bacterial strain Enterobacter aerogenes TJ-D capable of utilizing 2-methylquinoline as the sole carbon and energy source was isolated from acclimated activated sludge under denitrifying conditions. The ability to degrade 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D was investigated under denitrifying conditions. Under optimal conditions of temperature (35℃) and initial pH 7, 2-methylquinoline of 100 mg/L was degraded within 176 hr. The degradation of 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D could be well described by the Haldane model (R² > 0.91). During the degradation period of 2-methylquinoline (initial concentration 100 mg/L), nitrate was almost completely consumed (the removal efficiency was 98.5%), while nitrite remained at low concentration (< 0.62 mg/L) during the whole denitrification period. 1,2,3,4-Tetrahydro-2-methylquinoline, 4-ethyl-benzenamine, N-butyl-benzenamine, N-ethyl-benzenamine and 2,6-diethyl-benzenamine were metabolites produced during the degradation. The degradation pathway of 2-methylquinoline by E. aerogenes TJ-D was proposed. 2-Methylquinoline is initially hydroxylated at C-4 to form 2-methyl-4-hydroxy-quinoline, and then forms 2-methyl-4-quinolinol as a result of tautomerism. Hydrogenation of the heterocyclic ring at positions 2 and 3 produces 2,3-dihydro-2-methyl-4-quinolinol. The carbon-carbon bond at position 2 and 3 in the heterocyclic ring may cleave and form 2-ethyl-N-ethyl-benzenamine. Tautomerism may result in the formation of 2,6-diethyl-benzenamine and N-butyl-benzenamine. 4-Ethyl-benzenamine and N-ethyl-benzenamine were produced as a result of losing one ethyl group from the above molecules.     

Effect of transition metal doping under reducing calcination atmosphere on photocatalytic property of TiO2 immobilized on SiO2 beads

TiO₂ immobilized on SiO₂ (TiO₂/SiO₂) have been prepared by sol-gel method and various ions of transition metals (Cr³⁺, Co²⁺, Ni²⁺, Cu²⁺, and Zn²⁺) were doped on the photocatalyst using wet impregnation method under reducing calcination atmosphere. The photocatalytic activity of metal doped TiO₂/SiO₂ towards phenol degradation under black light irradiation were investigated and compared with undoped TiO₂/SiO₂. The results showed that the photoresponse of Cu²⁺ and Zn²⁺ doped TiO₂/SiO₂ were larger than undoped TiO₂/SiO₂, indicating that the photogenerated carriers were separated more efficiently in Cu²⁺ and Zn²⁺ doped TiO₂/SiO₂. The reactivity was in the order of Cu²⁺ > Zn²⁺ > Ni²⁺ > Cr³⁺ > Co²⁺. The different photoreactivity was ascribed to combine effect of the different ionic radii and photocorrison tendency of the dopants. The sample was also characterized by surface analytical methods such as X-ray diffraction, scanning electron micrograph/electron dispersive X-ray analyzer and UV-Vis absorption spectrum.