山东省O3时空分布及影响因素分析

为认识山东省环境空气中O3的污染现状,基于2015～2019年国省控环境空气自动监测站的O3监测数据、2019～2020年4～9月气象代表站的气象数据及邻近环境空气站的O3监测数据,探究了山东省O3时空分布特征及与气象因素的关系.结果表明,山东省O3污染日益突出,年均ρ(O3-8h)(90百分位)和ρ(Ox)(O3 与NO2之和)升高速率分别为7.6μg·(m3·a)-1和7.0μg·(m3·a)-1,年均ρ(PM2.5)、ρ(CO)(95百分位数)和ρ(NO2)均逐步下降,下降速率均小于ρ(O3)上升速率.03污染呈现夏季高冬季低的"M型"或"倒V型"月变化特征,在6月或9月达到峰值,且污染月呈提前出现趋势.山东省年均ρ(O3-8h)(90百分位)呈现"内陆高,沿海低"的特点,并有区域均匀性发展趋势.相关性分析表明,山东省ρ(O3-8h)总体与日最高温度呈正相关,与相对湿度、气压和风速呈负相关,其中日 最高温度和相对湿度是O3-8h主控气象因子,气象因素对不同城市O3-8h超标率的影响具有显著差异.     

稻田灌溉河流CH4和N2O排放特征及影响因素

随着农业氮肥大量施用,大量碳氮营养物质以淋溶或径流形式进入周边灌溉水体,使其成为甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的重要排放源.以我国东南部地区典型稻田灌溉河流为研究对象,于2014年9月至2016年9月连续两年原位观测表层水体CH4和N2O溶存浓度及其排放通量,旨在明确稻田灌溉河流CH4和N2O的排放特征、排放强度及其主要驱动因子.结果表明,观测期内c(CH4溶存)的年平均值为(390.57±43.95)nmol·L-1(92.80～1 577.54 nmol·L-1),c(N2O溶存)的年平均值为(40.23±3.20)nmol·L-1(10.05～75.40 nmol·L-1).CH4和N2O的排放通量(年平均)分别为(20.73±6.08)mg·(m2·h)-1和(34.30±7.12)μg·(m2·h)-1.CH4和N2O溶存浓度和排放通量整体上均呈现出春夏排放高,秋冬排放低的季节变化趋势.两年CH4累计排放总量为(3 876.30±1 153.96)kg·hm-2,N2O累计排放总量为(5.74±0.98)kg·hm-2.两者持续性全球增温潜势(SGWP,以CO2-eq计)平均为(87.99±15.73)t·(hm2·a)-1.CH4排放通量与水温、底泥可溶性有机碳(DOC)显著正相关,而与水体溶解氧(DO)显著负相关;N2O排放通量与水温、水中铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)显著正相关,而与水体DO显著负相关.该研究可为科学估算我国农业灌溉流域CH4和N2O排放总量提供数据支撑和重要参考.     

天然气膜法脱碳在海上平台的应用

渤海某平台混输海管腐蚀比较严重,大大较少了海管使用寿命,通过对海管清管垢样进行扫描电镜和XRD分析,发现主要是天然气中CO_2对海管造成的腐蚀。对常规的天然气脱碳方法进行分析,投资少、占用空间小、系统重量轻的膜分离技术在海上平台有很好的应用前景。根据此平台混输海管中天然气参数进行了膜法天然气脱碳工艺流程设计。     

鄂尔多斯盆地马家沟组马五_1亚段地层水特征及对CO_2地质封存的意义

CO_2地质封存技术是实现碳减排的有效措施,对鄂尔多斯盆地马家沟组马五_1亚段地层水特征进行研究,是下一步实施工程化CO_2封存的首要前提。本文依据对深部钻井取样的直观观察与实验测试,采用单项指标分类评价和多项指标综合评价的方法深入分析了马家沟组马五_1亚段地层水的物理性质、化学性质、地层水类型和水化学特征参数。结果表明:马家沟组马五_1亚段地层水密度较大、矿化度极高,属于卤水,含量最多的离子是Cl~-,其次是Ca~(2+),地层水是CaCl_2型。钠氯系数、氯镁系数、脱硫系数和镁钙系数的分析表明马五_1亚段地层水封闭性极好,处于较强的还原环境。综合分析认为马家沟组马五_1亚段地层水具备实施CO_2封存的良好条件,非常适宜进行CO_2封存。     

Ce掺杂改性对MnFe2O4低温选择性催化还原脱硝性能的影响研究

采用水热合成法制备了Ce掺杂MnFe2O4催化剂,用于低温选择性催化还原(SCR)脱硝.对催化剂晶型、脱硝性能和表面结构等进行分析,结果表明,Ce/(Fe+Mn)为0.5％(摩尔分数,下同)时催化剂表现出最优的SCR活性,80℃NO去除率可达100％;Ce/(Fe+Mn)分别为5.0％ 和10.0％ 时,催化剂80℃N...     

高锰酸钾改性椰壳生物炭对水中Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的去除性能及机制

以高锰酸钾改性商业椰壳生物炭(MCBC)为吸附剂,探讨了它对Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的去除性能及机制.当初始pH和MCBC投加量分别为5和3.0 g·L^-1时,Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的去除率均高于99%.Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的去除更符合准二级动力学模型,表明它们的去除以化学吸附为主;Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)去除的控速步骤为快速去除阶段,而该阶段的速率取决于液膜扩散和颗粒内扩散(表面扩散).Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)主要通过表面吸附和孔隙填充附着在MCBC上,表面吸附的贡献更大;MCBC对Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的饱和吸附量分别为57.18 mg·g^-1和23.29 mg·g^-1,约为前驱体(椰壳生物炭)的5.74倍和6.97倍.Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)的去除是自发的、吸热的,具有较为明显的化学吸附热力学特征.Cd(Ⅱ)通过离子交换、共沉淀、络合反应和阳离子-π相互作用附着在MCBC上;而Ni(Ⅱ)则是通过离子交换、共沉淀、络合反应和氧化还原反应被MCBC去除;其中,共沉淀和络合作用是Cd(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)表面吸附的主要方式,且络合...     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...     

京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征

二次组分是造成京津冀城市群冬季PM_2.5污染的重要因素.采用CO示踪法,估算2017～2021年冬季京津冀城市群二次PM_2.5浓度,并分析其时空分布特征,探讨区域二次PM_2.5的影响因素.结果表明,2017～2021年冬季京津冀区域PM_2.5浓度下降趋势明显,河北中南部一次PM_2.5下降幅度最大,二次PM_2.5浓度年际波动平稳,北京和天津二次PM_2.5占比明显高于其他城市.随着污染程度加剧,一次PM_2.5和二次PM_2.5质量浓度均有不同程度的增加,二次PM_2.5占比呈显著增大趋势.与直接测量结果相比,CO示踪法获得的结果偏低,与冬季CO浓度较高,一次PM_2.5浓度高估有关,选取合适的一次气溶胶基准值是改进该方法,获取合理估算值的关键.     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...