2017年广东省台风期间O3污染过程特征及影响因素分析

2017年7月25日至8月2日台风"纳沙"和"海棠"影响期间,广东省出现大范围O_3污染过程,分析了其变化特征和影响因素。结果表明,台风登陆前城市O_3污染逐渐加重,而台风登陆后O_3污染逐渐缓解,污染较重城市集中分布在广东省中部,主要是广州市、佛山市、江门市、东莞市、中山市、汕尾市和清远市。造成台风期间O_3污染的主要原因是:(1)双台风影响期间,广东省总体受海平面高压控制,以高温晴热天气为主,太阳辐射强、气温高、降水少,相对湿度较低,有利于本地光化学反应进行;(2)受台风外围下沉气流影响,垂直方向扩散条件不利,而平流层O_3有可能向下运输;(3)台风登陆阶段,近地面风向以偏北风为主导,且风速小,导致O_3浓度出现明显的上升。     

低温等离子体催化降解甲苯的影响因素分析

采用吸附存储/低温等离子体催化技术降解甲苯,分析了催化剂M/13X-Al(M为Ag、Fe、Cu)、放电电压、甲苯吸附量对低温等离子体氧化效果的影响。结果表明:Ag/13X-Al具有较大的穿透吸附量与较高的CO_x(CO_2、CO)产率。当放电电压由12kV升高至22kV,活性粒子大量增加,CO_x产率从32%提高至71%;而当甲苯吸附量增加,单个甲苯分子与活性粒子的碰撞几率降低,CO_x产率急剧下降。     

GO/PAN复合正渗透膜制备的影响因素及性能分析

以聚丙烯腈(PAN)为制膜基材,采用界面聚合法制备复合正渗透膜,研究了不同基膜组成、界面聚合条件对复合膜性能的影响及抗污染性能,并进一步添加氧化石墨烯(GO)进行共混改性,优化复合正渗透膜性能。结果表明,最佳基膜组成为,以16%的PAN为聚合物,以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂。最佳界面聚合条件为,将基膜浸没在2%的间苯二胺(MPD)水相溶液(pH=9)中120 s,然后与0.1%的均苯三甲酰氯(TMC)进行界面聚合反应60 s从而生成活性层,且活性层正面附着,最后于60℃下热处理3 min,所得复合膜具有较好的渗透性能。此外,经GO改性后,复合膜表面形成一种具有不同含氧官能团的层层堆叠式GO片层,导致膜的水通量上升了26%,截留率依然保持在99.90%以上,并且复合膜的抗污染能力得到明显提高。     

干/湿混法对中温SCR催化剂碱土金属中毒的影响

为探究碱土金属中毒规律以及中毒方法对中毒的影响,采用干混法和湿混法模拟CaO和MgO对商业催化剂的中毒过程。研究中毒后催化剂脱硝特性的改变及差异,并对催化剂中毒前后催化剂物理、化学性能变化进行探究。结果表明:湿混法模拟SCR催化剂中毒后脱硝效率的降低大于干混法;模拟中毒实验应该采用干混法;湿混法对于催化剂比表面积、孔径分布、表面V~(5+)含量以及化学吸附氧的不利影响强于干混法;CaO对催化剂脱硝效率的降低大于MgO。2种中毒方法的对比研究为延长催化剂寿命提供了理论依据。     

磁性金属有机骨架Fe3O4@ZIF-8的制备及对偶氮染料刚果红的高效吸附

采用常温搅拌法,在聚苯乙烯磺酸钠(PSS)处理过的Fe_3O_4表面诱导生长ZIF-8壳层,成功合成了磁性核壳金属有机骨架Fe_3O_4@ZIF-8,并对其吸附去除偶氮染料刚果红的性能进行了探究,考察了刚果红初始浓度和接触时间、Fe_3O_4@ZIF-8投加量以及pH对刚果红去除的影响。SEM、TEM、XRD、FT-IR及VSM表征结果证明,ZIF-8纳米颗粒已成功负载于Fe_3O_4表面,形成了典型的核壳结构,并且具有优异的磁学性能。吸附实验结果表明,反应最佳pH为6,吸附剂投加量为500 mg·L~(-1);当反应时间达到180 min时,吸附达到平衡。吸附反应的吸附动力学和吸附等温线分析表明,刚果红染料在Fe_3O_4@ZIF-8上的吸附动力学符合二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir模型。Fe_3O_4@ZIF-8吸附剂对刚果红具有高效的选择吸附性能并且在循环吸附中展现出良好的循环吸附性能。因此,磁性核壳金属有机骨架Fe_3O_4@ZIF-8作为吸附剂在去除刚果红染料方面有着广阔的应用前景。     

基于蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO2材料去除水中三氯乙烯

针对硫化纳米零价铁(Fe/FeS)颗粒间的团聚以及环境适应性差的问题,用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备中空介孔氧化硅球,再通过化学反应在壳内形成大尺寸核的方法制备具有蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO_2材料以防止Fe/FeS的团聚并提高其活性,并将该材料用于三氯乙烯(TCE)的去除中;采用SEM和TEM观察、红外线光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析方法对材料进行了表征。结果表明,在Fe/FeS@SiO_2材料还原降解TCE的实验中,Fe/FeS@SiO_2去除TCE的最佳铁与硫的摩尔比(铁硫比)为30,并且在TCE初始浓度10 mg·L~(-1)溶液中投加含有0.1 g Fe~0、铁硫比为30的Fe/FeS@SiO_2材料下,反应180 min后,TCE的去除率为90.75%,与未包裹氧化硅壳时的去除率(66.06%)相比,去除效果明显提高。介孔氧化硅壳阻止了Fe/FeS的团聚,其表面上的孔道使得材料具有更大的比表面积,加强了对TCE的吸附,同时材料中的空腔使得核与污染物的接触增加,提高了TCE的去除率。表征结果表明,Fe/FeS@SiO_2材料具有特殊的结构,包括中心核、空腔以及介孔壳,可以防止Fe/FeS的团聚。     

水热老化条件对Cu/ZSM-5催化剂NH3-SCR反应的影响

针对Cu/ZSM-5高温水热失活的问题,通过浸渍法合成了Cu/ZSM-5催化剂,并对该催化剂进行了不同温度和不同H_2O(g)含量的水热老化。采用比表面积分析、SEM观察、X射线衍射分析、H_2-程序升温还原、X射线光电子能谱分析对Cu/ZSM-5催化剂的理化性能进行了表征。分别研究了不同水热老化条件下Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能和水热失活机理。结果表明,经水热处理后,各Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能均有所降低。随着老化温度的提高,催化剂的分子筛载体出现结构坍塌,比表面积减小,孔容积增大,但仍保持MFI结构,老化温度的提高同样使催化剂活性Cu~(2+)减少并一部分转化为CuO微晶,而H_2O(g)含量的变化对催化剂的物理化学结构的影响较小。在高温水热老化过程中,温度对催化性能劣化的影响大于水蒸汽含量,是催化剂失活的主要原因。     

半干法脱除球团烟气中的SO2及Hg0

采用钙基吸收剂及复合氧化剂半干法脱除模拟球团烟气中的SO_2及Hg~0,考察了多因素条件对吸收效果的影响。实验结果表明,在以NaClO和NaClO_2为复合氧化剂、 NaClO与NaClO_2体积比1∶0.5、复合氧化剂质量分数3%、反应温度110℃、钙基吸收剂质量3.0 g、模拟烟气进气流量1.2 L/min的条件下,SO_2和Hg~0的脱除率分别为98%和93%,证明钙基吸收剂与复合氧化剂对污染物球团烟气中的SO_2和Hg~0有良好的脱除作用。     

Mg3MnxAl1-xCO3类水滑石衍生NSR催化剂的制备及其性能评价

采用共沉淀法合成了三元类水滑石Mg_3Mn_xAl_(1-x)CO_3,通过高温煅烧得到其衍生氧化物Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m,再经浸渍负载Pt或BaO后制得新型NO_x存储/再还原(NSR)催化剂。XRD及SEM表征结果显示,当Mn与Al的摩尔比(Mn/Al)大于1时所制备的Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m有杂晶相出现且发生团聚,结合NO_x存储性能评价结果,确定最优Mn/Al为1。BaO负载不利于NO_x的存储,而当Pt负载量为1%(w)时NO_x存储性能最优,250℃条件下的存储量由负载前的0.52 mmol/g提升至0.61 mmol/g。CO_2与NO_x之间存在较强的竞争吸附。负载1%Pt催化剂的NSR性能评价结果表明,8个稀燃-富燃循环后NO_x的去除率为68%,表明催化剂的还原性能仍需加强。     

Ti3C2纳米层状材料对废水中Cr（Ⅵ）的光催化去除性能

以Ti₃AlC₂为原料,采用HF刻蚀工艺制备出12种Ti₃C₂纳米层状材料,对其形貌进行了表征,并考察了以其作为光催化剂对废水中Cr（Ⅵ）的处理效果。实验结果表明：HF体积分数为80%、刻蚀时间为48 h时得到的MX-80-48的形貌较好;MX-80-48具有类似石墨烯的二维层状结构,纳米层厚度约20~50 nm,孔径2~10 nm,比表面积14.8 m²/g,在400~700 nm可见光范围内表现出强烈的吸光性;当Cr（Ⅵ）的初始质量浓度为40.00 mg/L、MX-80-48投加量为200 mg/L、pH=2、反应时间4 h（暗反应1 h+光照3 h）时,Cr（Ⅵ）去除率可达100%。