剑麻纤维基多孔炭材料的制备及其吸附氯苯的研究

以剑麻纤维为原料,通过简易的一步炭化活化法制备了一系列多孔炭材料,分别探究了3种温和的金属盐活化剂、活化剂与剑麻纤维的质量比和活化温度对炭材料的氯苯吸附量的影响,并通过BET、SEM、XRD、Raman、FT-IR、元素分析等手段表征其物理化学性质.结果表明,当采用CuCl₂为活化剂、CuCl₂与剑麻纤维的质量比为10∶1及活化温度为800℃时,制备得到的剑麻纤维基多孔炭(PCC)吸附性能最佳,其在氯苯浓度为1560 mg·m^-3时,吸附量达到856 mg·g^-1,而未经CuCl₂活化的炭材料(PC)的氯苯吸附量仅为15 mg·g^-1.氯苯吸附性能的提升主要归因于比表面积、孔容、无序性和表面含氧官能团的增加.此外,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)方法模拟氯苯分子在制备的多孔炭材料中的吸附行为,结果表明,该材料中孔径为0.5 nm的孔对氯苯分子的吸附能力最强,且对氯苯吸附起主导作用的为苯环中心和Cl原子与炭材料上连接含氧官能团的H原子之间的静电作用力.     

碳包覆Pd/Al2O3催化剂催化4-溴苯酚加氢脱溴的活性和稳定性调控研究

在污染物液相催化加氢脱卤过程中,提高催化剂的稳定性至关重要.以水热合成法制备了不同碳包覆量的Pd/Al₂O₃@C催化剂,对催化剂进行了系列表征,并将催化剂应用于4-溴苯酚(4-BP)污染物的催化加氢脱溴反应.表征结果显示碳层提高了Pd/Al₂O₃的表面疏水性,有利于4-BP在催化剂上的吸附.并且在Pd/Al₂O₃@C催化剂的碳化过程中,碳还原部分Pd颗粒,并保留部分正价态Pd活性位,增强了4-BP中C-Br键的活化.与Pd/Al₂O₃相比,碳涂层提高了催化剂的催化活性.但当碳包覆量超过最佳包覆量后,暴露的Pd粒子随碳包覆量的增加而减少,导致活性下降.此外,碳层修饰后,催化剂的稳定性显著提高,从而大大抑制了Pd粒子的团聚和损耗.Pd/Al₂O₃@C表面的碳涂层对卤素具有较高的耐受性,从而减轻了液相催化加氢脱卤反应中活性中心的中毒.     

EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对自养生物体系下硝酸盐还原过程的影响

采用厌氧序批式生物膜反应器(ASBBR),以固定浓度的硝酸盐和硫酸亚铁为基质,按不同梯度条件添加EDTA-2Na,进行长时间的培养驯化,研究铁盐脱氮的启动过程,同时探究不同EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对铁自养反硝化过程以及硝酸盐异化还原为铵(DNRA)的影响.结果表明:经过65d的培养驯化,反应器成功稳定运行.当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)<1.50时,反应器只进行铁自养反硝化过程,NO₃^--N去除率最高仅为71.70%;当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)≥1.50时,反应器同时进行铁自养反硝化与DNRA过程,NO₃^--N去除率最高为99.70%.值得注意的是,在EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)=1.50时,铁自养反硝化速率达到最大值1.63mg/(L·h)的同时,DNRA的产氨量也达到最大值9.75mg/L.Visual MINTEQ模拟结果表明:EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的摩尔比会影响进水中EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的存在形态,物质的量比越大,FeEDTA^2-度越高,Fe...     

2015—2019年保定市O3变化及其周边源区分析

利用保定市2015—2019年近地面O₃和气象观测数据,统计分析了该地区O₃变化特征及其与地面气温、相对湿度、风速和风向的关系,并确定了O₃的周边源区.结果表明,2015—2019年保定市O₃污染呈加重趋势,O₃污染超标天数从2015年的63 d增加至2019年的95 d.由于秋冬季昼夜温差较大,导致其O₃日变化相对扰动高于春夏季节.O₃浓度与近地面气温呈非线性正相关关系,随相对湿度(RH)的增加呈阶段性的先增后减的变化趋势,其中当RH为40%～50%时,O₃浓度及其污染超标率均达到最大.此外,风场对O₃分布有重要影响,盛行偏南风时易发生O₃重污染,表明影响该地区O₃污染源区主要位于保定南部.潜在源贡献因子分析方法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)的分析结果表明,保定市春夏O₃源区分布范围最大,其中贡献高值区主要分布在...     

富氧空位/梯次结构CeO2的制备及光催化CO2还原

采用Ce-BTC(均苯三甲酸)为模板,通过尿素溶液浸渍合成了具有富氧空位/梯次结构的CeO₂催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)和紫外可见漫反射(DRS)等手段对其进行了表征.结果表明,与金属有机框架(MOFs)浸渍尿素高温煅烧可以获得金属氧化物/g-C₃N₄复合材料不同,Ce-BTC/尿素体系煅烧后产品中未检测到g-C₃N₄,这可能与CeO₂的存在抑制了尿素分解产物的热缩聚过程,影响了g-C₃N₄的生成有关,但尿素的引入改变了Ce-BTC煅烧产物CeO₂的氧空位浓度,且获得梯次结构.将具有富氧空位/梯次结构的CeO₂-5用于光催化CO₂还原,催化结果表明:反应4h的CO产率可达2.06μmol/g,CH₄产率可达1.42μmol/g,性能是Ce-BTC未...     

三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量

三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”,形成水位落差巨大的消落带,库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象,采集成对大气(n=16)、植物(n=12)和土壤样品(n=12),采用气相色谱/质谱法(GC/MS),分析USEPA 16PAHs浓度水平,解析来源,估算大气地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明:大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65～13.47ng/m³、70.86～13 5.44ng/g和78.23～1084.72ng/g,平均值分别为(8.58±2.78) ng/m³、(90.10±22.18) ng/g和(360.36±309.54) ng/g.大气中PAHs以2～3环为主(62.3%),植物中PAHs以3～4环为主(73.7%),土壤中PAHs以3环和5环为主(52.1%).特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源,以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明,植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明,3...     

O3氧化-SBBR组合工艺深度脱除生化尾水TN的效能及机制研究

采用臭氧(O₃)-序批式膜生物反应器(SBBR)组合工艺深度处理印染工业园生化尾水,运用控制变量法和对比研究法探究O₃-SBBR组合工艺的脱氮特性和机理。结果表明：1)碳源种类、碳氮比(C/N)、水力停留时间(HRT)和曝气强度是影响O₃-SBBR组合工艺效能的关键因素;当以乙酸钠为外加碳源、C/N≥5、HRT 2～4 h、曝气强度20～40 mL/min时,组合工艺对生化尾水中TN的去除率可达46%以上,N负荷达到0.018 kg/(m³·d)。2)组合工艺处理生化尾水的主要步骤为：O₃先将尾水中残留的难生物降解有机物转化为小分子物质,提高废水的可生化性;在适当投加碳源的条件下,由SBBR完成去碳和脱氮,脱氮主要由SBBR生物膜中的微生物进行同步硝化反硝化(SND)过程来完成。     

DPX快速萃取程序升温大体积进样GC/MS法测定水中19种多溴联苯化合物

建立DPX快速吸附萃取、程序升温(PTV)大体积进样与气相色谱/质谱(GC/MS)联用,SIM模式同时测定水中19种多溴联苯(PBBs)单体的方法。该方法在PBBs质量浓度1~50μg/L范围内线性良好,19种PBBs单体检出限为0.147~0.230μg/L,相对标准偏差为6.61%~10.5%,加标回收率为61.5%~82.6%。     

固相萃取-GC/MS法测定地表水中3-甲基吲哚

采用微球硅胶键合C_(18)固相萃取柱萃取水样中的3-甲基吲哚,并用气质联用法测定,方法在0 mg/L~10.0 mg/L范围内线性良好,方法检出限为0.2μg/L。空白水样3个质量浓度水平的加标回收率为89%~94%,7次测定结果的RSD为2.3%~6.9%。用该方法测定7个实际地表水样品,其中4个地表水样品检出3-甲基吲哚,地表水样的加标回收率为81.5%~97.0%。     

新疆环境空气中PM_(2.5)/PM_(10)比值特征分析

随着环境空气质量新标准的全面实施,PM_(2.5)监测已经全面普及,并成为全国大部分城市关注的首要污染物,根据新疆环境空气质量监测网中不同区域、不同时段颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))质量浓度监测结果,对PM_(2.5)/PM_(10)质量浓度的比值关系进行深入分析,研究其在新疆典型区域特殊气象条件下的分布规律,为科学合理评价和考核新疆环境空气质量提供数据支持与参考。