滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中多氯联苯的空间分布特征及风险评价

为了解城市人工湖泊中多氯联苯(PCBs)的污染状况,利用GC/MS技术测定了滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中14种PCBs的含量,并对其分布特征、来源和生态风险进行了探讨与分析.结果表明,滴水湖及其环湖水系沉积物、周边农田土壤中Σ_(14)PCBs含量分别为0.65~16.41 ng·g~(-1)(以干重计)和0.47~1.27 ng·g~(-1),总体处于较低污染水平.但环湖水系表层沉积物高于湖区表层及柱样沉积物中PCBs含量,引水过程可能会对湖区造成污染.湖区沉积物中PCBs随深度增加而降低,表明自成湖以来湖区沉积物中PCBs有污染加剧的趋势.研究区沉积物、土壤中PCBs均以四氯联苯(Tetra-CBs)和五氯联苯(Penta-CBs)为主,分别占Σ_(14)PCBs的20.65%和67.12%,主要特征单体为PCB105、PCB118和PCB77.主成分分析(PCA)结果表明,PCBs主要来源于国产2号、1号PCB产品的使用残留、城市固废焚烧及煤、木材的燃烧排放.研究区沉积物及土壤中12种类二噁英类多氯联苯(DL-PCBs)的毒性当量浓度(TEQs)为0.01~79.40 pg·g~(-1),其中环湖水系及湖区表层沉积物有7个样点中DL-PCBs-TEQs超过了美国EPA沉积物质量指导值(ISQGs),可能对水生生物产生毒性影响,应当引起重视.     

厦门室内多溴二苯醚的沉降通量、季节变化与人体暴露水平

室内灰尘是人体对多溴二苯醚(PBDEs)暴露的重要乃至主要途径.吸尘器收集的灰尘中PBDEs的含量与室内人员血液中该物质含量的相关性较差,不适用于估算人体暴露剂量,也不能研究其沉降通量及其季节变化,用被动采样法采集室内降尘则可弥补这些不足.在厦门市选取家庭、办公室、机房和家具厂等采样点49个,用水平放置的玻璃板(四周用洁净铝箔围起)采集一年四季的降尘样品,对降尘中PBDEs的沉降通量、含量、组成、季节变化与人体暴露水平等进行研究.厦门家庭、办公室、机房和家具厂中ΣPBDEs(16种BDE的和,含BDE-209)全年沉降通量几何均值分别为6.1、3.0、1.1和179.8ng·(m~2·d)~(-1),家庭室内ΣPBDEs沉降通量是办公室的两倍,但全年家庭室内降尘中ΣPBDEs的含量(445.5 ng·g~(-1))仅略高于办公环境(384.0 ng·g~(-1)).厦门家庭、办公室、机房ΣPBDEs年均沉降通量与国内外城市相比处于较低水平.家具厂PBDEs沉降通量远高于普通环境.秋季ΣPBDEs沉降通量最大.各类室内环境四季降尘ΣPBDEs中BDE-209的百分比几何均值都在80%以上.家庭、办公室和机房室内ΣPBDEs沉降通量和降尘通量显著相关,而家具厂ΣPBDEs沉降通量与降尘通量无显著相关性.家庭和办公室Σ_(15)PBDEs沉降通量与电脑年龄显著相关,而与电器和家具数量、装修等无统计显著相关性.室内降尘是人体对ΣPBDEs尤其是高溴BDEs的一条主要暴露途径.     

典型岩溶区地下河中溶解态脂类生物标志物来源解析及其变化特征

利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了青木关地下河中溶解态类脂物的含量.研究了其在地下河中的来源、组成及迁移特征.结果表明,7~11月,各溶解态类脂物的平均含量随着青木关地下河运移距离的增加呈降低趋势,其中以溶解态饱和直链脂肪酸的下降最为显著,即由最初的5 704 ng·L~(-1)下降到1 043 ng·L~(-1),减少了约81.71%.正构烷烃能够较为详尽地指征地下河中溶解性有机质来源,而饱和直链脂肪酸、脂肪醇则对藻类和细菌等微生物有较好的指示意义.随着地下河运移距离增加,有机质输入类型呈现多样化,可能与岩溶地表不均一性有关.正构烷烃三端元图解中,水生植物的输入为地下河中溶解性有机质的主要来源,其次分别为陆地高等植物和藻类、细菌等微生物,但随着地下河运移距离的增加水生植物的相对贡献量逐渐减少.青木关地下河中正构烷烃TAR值对降雨有一定的指示意义,而饱和直链脂肪酸CPI、L/H值则指示细菌降解活动.     

小分子有机酸对紫色土及其溶液中Pb的赋存影响

以紫色土中铅(Pb)为研究对象,采用以0.01 mol·L~(-1)硝酸钠(NaNO_3)为背景电解质的一步提取法,研究了不同浓度下乙酸,酒石酸和柠檬酸对土壤中Pb的释放作用,并通过土壤重金属形态的分步提取法和地球化学平衡软件Visual MINTEQ v3.0,进一步分析和预测了小分子有机酸作用下土壤中Pb以及土壤溶液中Pb的形态变化.在此基础上,分析了小分子有机酸对Pb作用的环境意义与环境风险.结果表明,3种小分子有机酸均显著增加了紫色土中Pb的释放量,活化效果表现为柠檬酸酒石酸乙酸.在有机酸作用下,土壤中交换态Pb总量增加,碳酸盐结合态Pb和铁锰氧化物结合态Pb总量降低;土壤溶液中Pb以有机结合态为主,占总Pb质量的45.16%~75.05%,游离态次之,占22.71%~50.25%,且随着浓度增加,柠檬酸和酒石酸作用下的土壤溶液中的游离态Pb和无机结合态Pb增加,而有机结合态Pb减少,乙酸则呈相反趋势.总体上看,小分子有机酸提高了紫色土中Pb的生物有效性,且存在地下水的淋溶风险,其中柠檬酸的淋溶风险远大于酒石酸和乙酸.     

有机物对亚硝化颗粒污泥中功能菌活性的影响

为探明易降解有机物短期冲击对全自养亚硝化颗粒污泥(PNG)中不同功能菌活性的影响,本研究采用多批次连续实验,系统考察了PNG在有机物胁迫与恢复阶段,氮素转化性能与溶解氧(DO)利用情况的演化规律.结果表明,基质C/N比越高,亚硝态氮比累积速率[q(NO-2-N)]的降幅就越大.期间,异养菌(He B)活性的增强,加快了PNG对DO的消耗速率,使得氧亲和力较差的亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性得到了有效抑制.当重新采用无机碳源配水时,q(NO-2-N)数值明显增大,同时He B与NOB的活性均处于较低水平.因此,易降解有机物对全自养PNG系统的冲击具有一定可逆性,该过程有助于巩固氨氧化菌(AOB)的相对优势,提升亚硝化反应的稳定性.     

模拟烹饪油烟的粒径分布与扩散

烹饪油烟颗粒物粒径分布与扩散特性研究有助于解析其对室内空气质量和居民健康的影响,采用电子低压撞击器(ELPI)实时监测了油烟机开启和关闭状态下,模拟烹饪油烟发生处和3 m外位置处,0.03~10μm范围内油烟颗粒数浓度和质量浓度随粒径分布.油烟颗粒主要以655 nm以下的细颗粒为主.油烟机能够显著降低室内油烟浓度,开启油烟机后,油烟发生处颗粒数浓度从2.8×106个·cm-3降低到2.3×105个·cm-3,PM2.5(空气动力学直径≤2.5μm的颗粒)质量浓度从85.9 mg·m-3降低到6.2 mg·m-3.油烟机对PM10的净化效率高于PM2.5.油烟迅速从发生处扩散到3 m外,无通风状态下,总颗粒数浓度衰减达65%,PM2.5质量浓度衰减达75%.计算流体动力学(CFD)模拟了油烟机对油烟PM2.5质量浓度场扩散分布影响.红外摄像仪监测了油烟温度场分布扩散,以扇形向外扩散,伴随着油烟温度梯度降低.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

基于增强回归树的城市PM2.5日均值变化分析:以常州为例

利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站空气污染物浓度逐时数据,分析了PM_(2.5)浓度季节变化特征,采用增强回归树模拟分析了PM10、4种气态污染物和7个气象因子对ρ(PM_(2.5))日变化的贡献.结果表明,常州市区PM_(2.5)污染季节差异明显,冬季污染严重且持续时间长,夏季污染较轻.四季ρ(PM_(2.5))空间分布特征存在一定差异,但各季内不同监测站差异较小.增强回归树对ρ(PM_(2.5))日均值进行模拟和验证得到,训练数据的相关性为0.981,交叉验证的相关性为0.957.此外,模拟值与实测值的标准化平均偏差为1.80%,标准化平均误差为10.41%,可见模型拟合效果较好.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散这4种影响类型对全年ρ(PM_(2.5))日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%,表明在对ρ(PM_(2.5))日均值差异的影响上,气象因子二次形成一次源区域输送及扩散.在对ρ(PM_(2.5))日均值差异贡献率大于5%的因子中,ρ(PM_(2.5))日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关,与温度、SO2和混合层高度负相关,与大气压和NO2关系较复杂.区域输送及扩散方面,东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送对常州市区PM_(2.5)污染存在较大的负面影响.     

基于Monte Carlo模拟法对水源水体中微囊藻毒素的健康风险评估

调查水源水体中微囊藻毒素MCs(MC-RR、MC-LR和MC-YR)的污染情况,结合调查情况应用蒙特卡洛法(Monte Carlo)模拟量化人群通过饮水途径摄入微囊藻毒素的风险.在珠江西航道沿线设置5个采样点,在2016年1~6月期间共采集90份水样,根据国标(GB/T 20466-2006)推荐的HPLC方法检测水体中的微囊藻毒素,运用专业风险评估软件@Risk7.0,构建非参数概率评估模型,对通过饮水途径摄入微囊藻毒素(暴露)风险进行概率评估.对随机采集90份水源水体中微囊藻毒素MCs质量浓度检测值进行分布拟合,并运用Chi-Squared、Anderson-Darling、Kolmogorov-Smirnov这3种统计方法进行拟合度检验,根据3种评估拟合结果,确定最佳拟合分布模型.结果表明,在检测的90个水样品中,MC-RR的检出率最高,达到51.11%,质量浓度范围为0.001 7~0.386 3μg·L~(-1);其次为MC-LR和MC-YR,检出率分别是47.78%和21.11%,质量浓度范围分别是0.028 5~0.279 6μg·L~(-1)和0.003 0~0.136 2μg·L~(-1),水源水体中3种微囊藻毒素以MC-RR为主,最大检出质量浓度为0.386 3μg·L~(-1),MC-YR的含量最低.采用软件@Risk7.0分布拟合结果显示,MC-LR质量浓度最适的拟合分布为Ext Value Min模型(0.113 91,0.098 462),MC-RR质量浓度最适的拟合分布为Logistic(0.058 064,0.053 044).健康风险评估表明,MC-LR对人体健康危害的风险高于MC-RR的风险,儿童比成人更易于受到MCs污染的威胁.MC-LR对儿童健康危害的致癌年风险数值大于美国环保署(USEPA)推荐的最大可接受风险水平1×10-4;MC-LR对成人的致癌暴露年风险数值大于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平5×10-5,表明水源水体中的MCs对人体健康存在潜在的危害,有必要加强饮用水源水体的保护与监控,为有效控制水源地水质污染和更好地保障人民健康奠定基础.     

紫色水稻土颗粒有机质对重金属的富集特征

在重庆合川区和铜梁区随机采集了20个紫色水稻土,将其分成颗粒有机质(0.053~2 mm,POM)、砂粒(0.053~2mm)和细土(0.053 mm)这3个组分,通过比较不同组分的有机碳及重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量和分布状况,研究了紫色水稻土中POM对重金属的富集特征及其与土壤理化性质如pH、CEC、黏粒和土壤有机碳(SOC)等的关系.结果表明,采样区紫色水稻土的POM含量范围为7.31~44.76 g·kg~(-1),平均值为19.20 g·kg~(-1),有机碳含量为96.61~263.17 g·kg~(-1),平均值为151.34 g·kg~(-1),显著高于原土及其他组分,对土壤有机碳的贡献率为8.63%~48.62%,代表了一大部分土壤有机碳库.POM中的Cu、Zn、Pb和Cd平均富集系数分别为3.35、1.14、2.88和2.14,显著高于其他组分,表现出一定的富集作用,对上述重金属的贡献率分别为6.02%、2.22%、5.24%和3.21%,POM对Cu、Pb的富集能力和贡献率均显著大于Zn和Cd.相关分析结果表明,POM含量与SOC、pH、CEC、黏粒(0.002 mm)呈显著或极显著正相关,SOC是主要因素.POM-C含量与总量分别与黏粒含量、SOC呈显著相关.POM中重金属总量与SOC、pH、POM-C总量呈显著或极显著正相关,SOC是最关键因子;与其他重金属相比,Zn在POM中的总量与土壤性质的回归系数最高,关系最为密切.