长三角地区2017～2020年臭氧浓度时空分布与人群健康效益评估

近年来,我国臭氧(O₃)浓度呈升高趋势,成为仅次于PM_2.5影响空气质量的重要因素.为掌握长三角地区蓝天保卫战实施期间O₃时空变化特征和人群健康影响,采用莫兰指数和冷热点空间统计方法分析了长三角地区2017～2020年210个监测站点O₃浓度时空特征,并利用健康风险和环境价值评价法评估了长三角区域人群O₃暴露水平变化的健康收益.结果表明,2017～2020年,长三角地区O₃年均值和暖季均值的四分位数范围(IQR)呈现从高浓度向低浓度位移的趋势.暖季和冷季O₃浓度均值均呈现北高南低的空间分布态势.暖季O₃浓度均值在长三角北部和中部腹地城市出现高浓度O₃集聚的特征.区域O₃年均暴露浓度超过160μg·m^-3及以上的人口比例由2017年的72.3%降低至2020年的34.8%.三省一市人口加权年均O₃暴露浓度总体呈现下降趋势,但长三...     

Catalytic oxidation of gas-phase elemental mercury by nano-Fe2O3

Heterogeneous oxidation of gas-phase Hg0 by nano-Fe2O3 was investigated on a fixed bed reactor, and the e ects of oxygen concentration, bed temperature, water vapour concentration and particle size have been discussed. The results showed that Hg0 could be oxidized by active oxygen atom on the surface of nano-Fe2O3 as well as lattice oxygen in nano-Fe2O3. Among the factors that a ect Hg0 oxidation by nano-Fe2O3, bed temperature plays an important role. More than 40% of total mercury was oxidized at 300°C, however, the test temperature at 400°C could cause sintering of nano-catalyst, which led to a lower e ciency of Hg0 oxidation. The increase of oxygen concentration could promote mercury oxidation and led to higher Hg0 oxidation e ciency. No obvious mercury oxidation was detected in the pure N2 atmosphere, which indicates that oxygen is required in the gas stream for mercury oxidation. The presence of water vapour showed di erent e ects on mercury oxidation depending on its concentration. The lower content of water vapour could promote mercury oxidation, while the higher content of water vapour inhibits mercury oxidation.     

新型铈钨钛复合氧化物催化还原脱硝机理

利用水热共沉淀法制备了铈钨钛复合氧化物催化剂,考察了H₂O₂络合修饰对其催化脱硝转化频率（TOF）的影响;并借助傅里叶原位红外光谱仪研究了H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物的催化脱硝机理.结果表明：H₂O₂络合修饰可增强铈钨钛复合氧化物表面Brønsted酸位强度,提高其表面NH₃低温吸附和中低温NH₃-SCR脱硝性能,400℃时其NO_x催化脱除频率TOF高达0.658s^-1;NH₃和NO_x在H₂O₂络合修饰后铈钨钛复合氧化物表面存在竞争吸附,其表面催化脱硝反应主要为吸附态NH₃、NH₂和NH₄⁺与气态NO+O₂的反应,其低温NH₃-SCR反应机理遵循Eley-Rideal（E-R）机理.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

Improving of photocatalytic activity of barium ferrate via bismuth and copper co-doping for degradation of paracetamol under visible light irradiation

Nanosized Ba_{1- x}Bi_xFe_1-xCu_xO₃（12–50 nm） with x values of 0, 0.01, 0.05, and 0.1 system was prepared using the Pechini method. Structural, morphological, surface and optical characterizations were performed for the prepared samples. Cubic phase was the predominant phase for the undoped BaFeO₃ and Bi and Cu co-doped BaFeO₃ samples. Minor phases of monoclinic Ba₂Fe₂O₅, orthorhombic BaFe     

Ce3+对厌氧颗粒污泥产VFA的影响

采用批式实验,以葡萄糖和乙酸钠为基质,研究投加不同浓度稀土Ce³⁺对稳定驯化和长期贮存的厌氧颗粒污泥消化产VFA的影响.结果表明,Ce³⁺浓度<1 mg/L时可降低消化过程中的VFA浓度,促进丁酸向乙酸的转化以及乙酸转化为甲烷;Ce³⁺浓度为1～10 mg/L时则抑制细菌活性,不利于乙酸和丁酸的降解.稀土Ce的投加对以葡萄糖为基质的厌氧颗粒污泥消化产VFA中各组分的质量分数影响较小,厌氧消化前期和中期VFA产物主要为丁酸和乙酸,两者含量之和约为96%,丙酸含量<3%.以乙酸钠为唯一基质厌氧消化时,0.05 mg/L Ce³⁺的投加对乙酸钠降解具有一定促进作用,可提高反应速率和去除率.污泥经过长期贮存活性降低,但含稀土Ce的厌氧颗粒污泥活性高于不含稀土的污泥,利用含稀土Ce的污泥有利于反应器再启动.     

广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究

本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.     

Citrobacter sp.CK3对活性红KN-3B的脱色反应动力学研究

采用脱色菌Citrobacter sp. CK3,以活性红KN-3B染料为处理对象,在厌氧批式反应条件下,系统考察了pH值,温度和染料浓度对脱色反应速度的影响;通过动力学模拟及反应过程中染料的UV-Vis扫描图分析,探讨了脱色反应机理。结果表明:Citrobacter sp. CK3对活性红KN-3B的脱色反应的适宜pH为7～9;脱色反应速度在温度为32℃时达到最大。染料初浓度从57 mg/L逐渐增大到458 mg/L时脱色率逐渐降低。脱色过程中染料的偶氮键发生断裂,脱色反应符合二级反应动力学。     

综合评定苯并（a）芘低浓度污染有毒危险性的研究

在细胞遗传损伤和免疫功能综合指标中,观察对苯并（a）芘（BaP）敏感并适用于人群检测的指标。结果显示外周血淋巴细胞姐妹染色单体交换（SCE）率与尿中BaP含量呈正相关;并在BP低于10μg/100M³的接触人群中观察到SCE率增高;血清IgG和补体C³与血中BaP含量呈负相关。以SCE率增高、IgG降低和尿中BaP负荷量增高综合评定BaP污染的有危毒险性有应用前景,饮用中华猕猴桃饮料,有助于SCE率增高的恢复和体内BaP的排出。     

北京市夏季不同O3和PM2.5污染状况研究

从天气背景场、气象要素、前体物和PM_(2.5)化学组分、气团运动轨迹以及大气氧化性等方面对北京市夏季两种不同的O_3和PM_(2.5)污染状况进行了分析.结果表明,O_3达到中度污染而PM_(2.5)浓度优良(O_3和PM_(2.5)一高一低)污染状况的天气形势场为:高空为偏西北气流,地面受高压后部控制;而O_3和PM_(2.5)同时达到中度污染(O_3和PM_(2.5)两高)的天气形势场为:高空为偏西气流,地面受低压控制.与O_3和PM_(2.5)一高一低污染状况相比,O_3和PM_(2.5)两高时的气象要素特征为:偏南风更为明显和相对湿度更高.O_3和PM_(2.5)两高时污染物浓度演变特征为,O_3和PM_(2.5)的起始浓度较高,PM_(2.5)日变化特征更为明显,而O_3平均浓度却低于O_3和PM_(2.5)一高一低的污染状况.前体物、大气氧化性以及PM_(2.5)化学组分分析的结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O_3和PM_(2.5)两高污染状况中PM_(2.5)浓度达到四级中度污染的主要原因.