超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

ZSM-5分子筛疏水改性及催化H_2O_2氧化苯酚的性能研究

以甲苯为溶剂、三甲基氯硅烷(TMCS)为表面改性剂,采用液相接枝的方法对ZSM-5分子筛进行疏水化改性,通过XRD、FTIR、N2吸附-脱附、TG、水静态吸附试验等手段对改性前后的ZSM-5分子筛进行了表征,并将其应用于苯酚的吸附及催化氧化研究。结果表明:改性后ZSM-5分子筛仍保持原有的孔道结构,-Si(CH3)3基团接枝到孔道表面,使比表面积和孔容、孔径均有下降;改性后ZSM-5分子筛水静态吸附率由3.82%降至1.12%,疏水性得到明显提高;改性后ZSM-5分子筛对苯酚的吸附机理符合Langmuir模型,吸附动力学符合准二级动力学模型,且对水中苯酚的饱和吸附量由30.7mg/g增加到36.9mg/g;疏水改性后的分子筛负载MnO2催化H2O2氧化降解苯酚的效率可达86.2%,且其吸附过程与催化氧化过程具有协同效应。     

甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.     

A型分子筛对WPCBs燃烧特性的影响

利用热重分析法研究不同气氛（空气和N₂）、添加不同催化剂（4A和5A）下,废电路板非金属粉末（WPCBs）的燃烧特性,计算各类综合燃烧特性曲线,并建立燃烧动力学方程。结果表明:空气气氛下,WPCBs燃烧曲线存在3个明显失重峰,即挥发分析出与热解、难燃有机物分解以及固定碳热解;而N₂气氛下,WPCBs燃烧曲线存在1个明显失重峰和1个次失重峰,即挥发分析出与热解、难燃有机物分解。加入催化剂（4A和5A）,WPCBs燃烧特性曲线的水分析出失重峰明显加强,挥发分析出与燃烧和难燃有机物分解失重峰强度明显减弱。在N₂气氛下,WPCBs燃烧具有较高的挥发分释放特性指数D、可燃指数C和综合燃烧特性指数S,而燃尽指数C_b较小。利用Coats-Redfern积分法计算得到不同气氛及催化剂条件下WPCBs燃烧的平均表观活化能E_av,其中E_av约为227.29 kJ/mol（空气或N₂）、72.35~115.99 kJ/mol（空气/N₂+4A/5A）。修正后的质量平均表观活化能E_m为76.38 kJ/mol（空气）、115.09 kJ/mol（N₂）、≤47.26 kJ/mol（空气/N₂+4A/5A）。WPCBs热解的挥发分1峰前反应过程拟合方程为f（α）=（1-α）0.5;而其峰后、挥发分2和固定碳燃尽阶段反应过程拟合方程为f（α）=（1-α）2。     

NaA分子筛膜的水热合成及表征

采用水热合成方法在α-Al2O3陶瓷管载体表面合成了致密的NaA分子筛膜,考察了2种原料配比对合成分子筛膜的影响.利用SEM、XRD和单组分气体渗透等方法对NaA分子筛膜进行表征.由SEM照片可以观察到,按照配比n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=2∶2∶1∶200合成的NaA分子筛膜表面存在许多较大的晶体团,影响膜的连续性,而按照配比n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=6∶2∶1∶600合成出的NaA分子筛膜表面平整,分子筛晶粒均匀,二者膜厚均约为20μm.由XRD确定合成出的为NaA分子筛膜.通过单组分气体渗透率测得H2/N2、H2/C3H8理想分离因数接近Knudsen扩散机制的水平,说明气体是通过晶间孔隙渗透的.     

选择性催化氧化NO的催化剂研究进展

工业生产过程产生的NO对大气环境造成严重污染。选择性催化氧化吸收法（SCO）脱硝是目前较有价值的脱硝技术。选择性催化氧化的关键在于催化剂的选择。目前,用于NO催化氧化的催化剂主要有活性炭类、分子筛类、贵金属类、过渡金属氧化物类催化剂。其中,过渡金属氧化物类催化剂具有良好的催化活性,价格低廉,制作简单等,是目前较有研究前景的催化剂。目前,关于SCO各类催化剂脱硝机理的研究,常温下经济实用且氧化、稳定、抗毒性能优良的催化剂的制备,以及催化氧化工业废气工艺的探索是脱硝催化剂未来的发展方向。     

煤化工废渣的利用途径

煤化工的废渣很多，主要是煤气化后所产生的炉渣及随煤气带出的带出物。由于煤的种类、燃烧方式或气化方法的不同，产生的废渣(粉煤灰和煤渣)的化学成分和矿物组成均有差异。由于废渣的化学成分主要是由硅、铝、镁、铁、钙的化合物等组成，并都含有少量钛，钾、钠、磷等化合物和微量氰化物，因此，利用途径不低估。随着科学技术的发展，粉煤灰和煤渣已经作为资源被加以利用，主要用途有：用作建筑材料，提取空心微珠、制取分子筛以及从中提取稀有金属等。     

用于脱除水中氨氮的 NaA-1 型离子交换剂的研究

通过对失去干燥性能的分子筛废弃物进行再生改性，开发出了一种新型的用于脱除水中氨氮的离子交换剂。研究了水中共存阳离子对氨氮去除率的影响，测定了交换容量，研究了交换时间、温度及再生方法等条件与氨氮去除率的关系，并对交换剂的性能与结构进行了关联，优化了该交换剂用于处理氨氮废水的操作条件。     

分子筛在生物质固体废弃物制备生物油中的应用

分子筛是一类具有骨架结构的微孔结晶性材料。以分子筛为催化剂,由生物质固体废弃物制得的生物油中氧元素含量明显降低,热值升高。综述了分子筛的不同改性制备方法,包括浸渍法、分步离子交换法、机械混合法、水热晶化法等;并对分子筛在生物质固体废弃物制取生物油中的应用进行了总结,包括促进脱水、脱羰、脱羧、异构化,以及提高C2-C4低碳烯烃的选择性,降低焦炭收率;同时对分子筛的改性及在生物质固体废弃物制备生物油中的应用进行了展望,指出选择合适的分子筛并优化合成方案是未来主要的发展趋势。