氧化锰八面体分子筛负载Cu催化剂催化氧化性能研究

采用回流法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2),并以OMS-2为载体使用前掺杂法和浸渍法制备了负载型Cu/OMS-2催化剂,并对所制催化剂进行X射线衍射(XRD)分析和N2吸附/脱附结构表征。同时研究了制备方法和Cu负载量对Cu/OMS-2催化氧化性能的影响。结果表明,OMS-2为典型的隧道结构,适量负载Cu使OMS-2载体分子筛的结构有所改善。负载型Cu/OMS-2的催化活性明显优于OMS-2载体,前掺杂法制备的Cu/OMS-2-PI催化剂的催化活性明显优于浸渍法制备的Cu/OMS-2-IM,这可能是Cu进入OMS-2晶格、Cu与OMS-2载体之间存在强相互作用有关。Cu负载量明显影响Cu/OMS-2-PI催化剂的催化活性,5Cu/OMS-2-PI催化剂(Cu质量分数5.0%)催化活性最高,这是由于适当Cu负载量催化剂中Cu颗粒较小,而且进入OMS-2晶格中的Cu与载体相互作用较强,能较好地活化催化剂中的氧物种,使OMS-2对CO的催化氧化性能明显增强。     

Cu/Al改性MCM-41分子筛催化剂的原位制备及其除氧性能

利用一步水热合成法制备了Cu、Al改性的Cu/Al-MCM-41分子筛催化剂,用于再生水中DO的脱除,考察了活性金属添加量、催化剂制备pH、晶化温度和晶化时间对DO去除率的影响。结果表明：在n(Cu)/n(Si)、n(Al)/n(Si)分别为0.2、0.1,pH=10.5,140℃下晶化36 h,制得的Cu/Al-MCM-41在反应60 min后对再生水中DO的去除率可达到97.0%。同时,再生水与模拟水的水质对DO去除效果的影响较小。碳酰肼在Cu/Al-MCM-41的催化作用下被二次分解成为N₂和4个氢原子(H·),催化剂表面吸附H·浓度的增加使得DO被快速还原,且Cu、Al的引入明显增加了酸性位点的数量,使得催化剂的总酸性增强,促使DO分解产生氧化性更强的羟基自由基(·OH),与具有较高的活性和还原性的H·结合生成水,加速了DO的去除。     

天然沸石结构对合成分子筛吸附脱氮性能影响

针对污水厂尾水深度脱氨问题,从国内几个典型的天然沸石矿床中选取了4种天然沸石（记为A、B、C、D）,运用直接碱溶-水热晶化合成工艺制备分子筛,测定了各自的氨氮吸附性能;并采用XRF、XRD等表征方法,对比分析了4种天然沸石在元素组成及矿物含量方面的差异,结合4种合成产物的晶体结构、元素组成、表面形貌分析结果,探讨了天然沸石材料特性对合成产物吸附性能的影响.结果表明：与沸石原料相比,4种合成产物的氨氮吸附性能均得到明显提升,其中C和A沸石合成产物的氨氮吸附量较高,均达到15mg/g以上;合成产物的氨氮吸附性能与沸石原料的碱溶性硅溶出量有正相关关系;碱溶性硅主要来自于天然沸石原料中的方石英、斜发沸石、丝光沸石、透长石等矿物组分,而结构稳定的石英不易被碱溶活化利用.合成产物为含有不同类型分子筛及其它矿物成分的混合物,碱溶性硅溶出量高的C和A沸石均合成了A型、X型分子筛,氨氮吸附性能较好;而B和D沸石合成产物主要为孔径小于铵根离子粒径的方钠石分子筛,其氨氮吸附性能较差.因此,利用天然沸石合成分子筛用于污水脱氨时,应尽量选择石英矿物含量少、碱溶性矿物占比高的沸石原料.     

载体平衡离子对MnOx/ZSM-5催化NH3-SCR性能影响

采用不同平衡离子（H⁺、Na⁺和NH₄⁺）的ZSM-5改性分子筛制备MnO_x/ZSM-5催化剂,研究平衡离子对氨选择催化还原（NH₃-SCR）反应活性的影响.NH₃-SCR反应结果表明,NH₄-ZSM-5为载体时,催化剂表现出优异的低温SCR活性,而H-ZSM-5为载体的催化剂则在高温范围对NO_x具有较高的转化率.XRD、TEM、BET、Raman、H₂-TPR、XPS等表征结果显示,平衡离子可明显影响MnO_x在催化剂中的分散位置以及氧化还原性质.MZ-NH₄催化剂中活性组分MnO_x分散在载体外表面,颗粒尺寸较大,主要以Mn³⁺形式存在,对NO具有较强的氧化能力,进而促进“快速SCR”反应的进行.而H-ZSM-5为载体时,MnO_x主要被限域在载体孔道内形成限域催化剂,主要以Mn⁴⁺形式存在.活性研究和表征结果证明,活性组分分散在催化剂外表面,更有利于低温SCR反应的进行.     

MTO废催化剂SAPO-34的再生

采用干凝胶转化法对甲醇制烯烃(MTO)废催化剂SAPO-34进行再生,将SAPO-34分子筛晶化所需的硅、铝、磷原料同时作为黏结剂使用,经干凝胶转化制备出再生催化剂,并对催化剂进行了表征及MTO反应活性评价。表征结果显示,再生催化剂的晶体结构、微观形貌、粒径分布、孔结构、耐磨性及酸中心均得到了恢复与改善,磨损指数可达0.35%/h。实验结果表明:在催化剂加入量为1.0 g、进气中甲醇质量分数为95%、甲醇质量空速为3 h-1、反应温度为450℃、反应压力为常压的条件下,再生催化剂的甲醇转化率接近100%,双烯(乙烯和丙烯)选择性较废催化剂提高了约3百分点,可达87%以上;同时,再生催化剂的寿命也较废催化剂有了明显改善。     

两种不同硅铝比的ZSM-5型分子筛去除水中Pb~(2+)的研究

考察硅铝比不同的ZSM-5两种分子筛(25H和50H,25和50为硅铝比:SiO2/Al2O3)对水中Pb2+离子的吸附去除效能。两种材料均可有效吸附去除水中Pb2+离子,吸附等温线符合Langmuir吸附等温式,25H的最大吸附容量达22.22mg/g,吸附动力学符合假二阶动力学模型,吸附速率及吸附容量顺序为:25H>50H。随着投加量的增加,分子筛对Pb2+的去除率呈上升趋势。常见共存阳离子均对分子筛吸附去除Pb2+产生影响。     

孔径调变对MCM-41分子筛吸附VOCs性能的影响

采用3种不同碳链长度的季铵盐表面活性剂C_nTAB(n=8,12,16)为模板剂,分别合成8-MCM-41、12-MCM-41和16-MCM-41介孔分子筛,并以甲苯、邻二甲苯、均三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,通过减少表面活性剂的碳链长度,可以成功地把MCM-41分子筛的孔径调变为4.1、3.2和2.4 nm.吸附实验结果表明,当MCM-41孔径减小时,其对低浓度甲苯、邻二甲苯的吸附量大幅上升,均三甲苯存在孔道扩散效应,其吸附量增加不明显.吸附等温线表明,在2.4 nm孔道内,3种芳烃分子均属于典型的Langmuir单分子层吸附;当孔径大于2.4 nm时,芳烃分子出现明显的多层吸附和毛细凝聚现象.     

MFI型纳米分子筛对重金属生物有效性的影响

利用小型鱼日本青鳉考察MFI型纳米分子筛对有毒重金属离子(Cu2+、Cd2+)生物有效性的影响,并通过静态平衡实验探讨MFI型纳米分子筛对重金属的吸附行为.暴露3d,MFI型纳米分子筛可降低Cu2、Cd2+的生物有效性；暴露10 d,MFI型纳米分子筛对Cu2+、Cd2+生物有效性的影响减小；清除7d后,MFI型纳米分...     

中科院科学家制备出仅1纳米厚分子筛膜

由中科院大连化学物理所研究员杨维慎和李砚硕带领的研究团队,日前首次制备出一种远远"薄于蝉翼"的纳米片分子筛膜。12月12日,相关研究成果发表在《Science》杂志上。常规分子筛膜的厚度为蝉翼厚度的10倍以上,这种纳米片分子筛膜仅1纳米厚,为蝉翼厚度的千分之一,且具有如"筛眼"般高度规整的孔道,可以精确筛分尺寸差异仅为0.04纳米的氢气和二氧化碳