SBBR工艺反硝化过程中N_2O和NO的产生情况

利用序批式生物膜反应器(SBBR),以葡萄糖为碳源(COD为500 mg/L),考察了不同碳氮比(COD与TN之比)、不同电子受体(NO_2~-或NO_3~-)、不同投加方式(碳源与氮源同步投加或投加碳源60 min后再投加氮源的异步投加)对N_2O产生情况的影响,以及碳氮比为2时NO的产生情况。实验结果表明:不论同步投加还是异步投加,两种电子受体的N_2O-N生成率均随着碳氮比的增大而下降;不同碳氮比下,投加NO2-时的N_2O-N生成率均高于投加NO3-时,异步投加时的N_2O-N生成率均大于同步投加时。说明低碳氮比、高浓度NO2-和胞内贮存物作碳源是反硝化过程中N_2O产生和大量积累的关键因素。此外,NO2-为电子受体时的NO-N生成率高于NO3-为电子受体时。     

鹤壁市大气挥发性有机物源排放清单研究

采用排放系数法与“自下而上”的活动水平数据收集方法,建立了鹤壁市化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、储存运输源、废弃物处理源等固定源、移动源、餐饮油烟和生物质燃烧等面源的VOCs排放清单.结果表明：鹤壁市2017年VOCs排放总量为8829.7t.其中,工艺过程源排放量最大（3052.5t）,占VOCs总排放量的32%;其次是移动源（2712.8t）和溶剂使用源（1447.1t）,分别占总排放量的29%和15%;从空间分布看,浚县的VOCs排放量最大（3444.0t）,其次为淇滨区（1519.4t）、山城区（1516.0t）、淇县（1103.8t）和鹤山区（1041.9t）;其中,机动车（1932.0t）、建材冶金（903.6t）、化学制品制造（829.6t）、橡塑（646.8t）等VOCs排放量较大.对比河南省省会郑州市、同为煤炭资源型城市焦作市,鹤壁市的VOCs排放总量是郑州市的1/11,焦作市的1/3.但鹤壁市单位面积的VOCs排放量较大,是郑州市的1/3,焦作市的1/2,且鹤壁市单位GDP的VOCs排放量与郑州市和焦作市非常接近.说明鹤壁市VOCs排放总量低,但排放强度较高,仍需要加大减排力度.根据本清单的研究结果,建议鹤壁市可着重加强工艺过程源和移动源的减排,重点减排区域为浚县、鹤山区和淇滨区的交汇地带,重点减排机动车、建材冶金、化学制品制造等;此外,还应关注橡塑、餐饮油烟、工业生物质锅炉等行业的VOCs排放.     

不同灌溉方式旱田土壤N2O排放和氮素淋溶特征

通过野外原位监测试验,利用静态箱-气相色谱法、土壤溶液提取器分别对旱田土壤N₂O排放及氮素淋溶进行2018和2019年连续两年观测.试验设计为DCK （滴灌无肥）、DD （滴灌+N 500kg/hm²）、DG （滴灌+N 1000kg/hm²）、FCK （沟灌无肥）、FD （沟灌+N 500kg/hm²）、FG （沟灌+N 1000kg/hm²）.结果表明,不同施氮量、不同灌溉方式对N₂O排放和氮素淋溶量影响具有极显著差异（P<0.01）.N₂O排放量随施氮量的增加而增加,滴灌与沟灌相比可有效降低N₂O排放,2018和2019年FCK、FD、FG的N₂O累积排放量分别为2,23.79,45.73kg/hm²和2.08,6.23,13.93kg/hm²,而DCK、DD、DG分别降低了35%、80.9%、75.6%和26.7%、66.4%、21.5%.2018和2019年旱田土壤氮素淋溶量均表现为：滴灌<沟灌,80cm深度土壤溶液氮素淋溶量<40cm.2018和2019年相同施氮量下滴灌与沟灌相比,在40cm和80cm分别能减少氮素淋溶量36.95%~63.10%和54.93%~87.92%.主成分分析结果表明,影响N₂O排放的主要环境因子为土壤NO₃^--N含量和降水频率,相关系数分别为0.689、0.596;影响氮素淋溶量的主要环境因子为降水频率和灌水频率,相关系数分别为0.697和-0.729.滴灌可有效减少N₂O排放和氮素淋溶量,在提高肥料利用率的同时可减轻环境污染.     

高原生境下A2O工艺对污水处理的微生物机制

基于Illumina MiSeq高通量测序技术,以高原生境下A²O工艺的活性污泥为研究对象,探讨不同温度下微生物群落结构、丰度及相关性.结合污染物分解、吸附及转化等代谢过程中的主要功能蛋白、功能基因、酶的种类及丰度在碳、氮、磷等污染物代谢途径中的作用,从生物化学和分子水平的角度分析了高原地区A²O工艺对污水处理的微生物学机制.结果表明：优势细菌门为变形菌门、拟杆菌门、放线菌门、厚壁菌门及绿弯菌门,优势细菌属为norank_f__AKYH767、腐败螺旋菌、Ottowia、伯克氏菌、IMCC26207、Novosphingobium.污染物去除和微生物群落发挥作用的效果在15℃为最优,微生物群落的COG、代谢途径、基因和酶活性最适宜的温度为20℃.主要功能蛋白为一般功能预测、氨基酸运输与代谢和基因转录;主要代谢途径为：ABC转运蛋白,细菌双组分调节系统,嘌呤、核糖体及嘧啶等代谢,主要功能基因的产物（酶）为：烯酰辅酶A水合酶、乙酰辅酶A C-乙酰转移酶、醛脱氢酶（NAD⁺）、硫代硫酸盐及外多磷酸酶.     

Al0-Gr-Fe0活化O2类Fenton氧化降解土霉素的研究

采用高能球磨-高温烧结-液相还原法制备了能活化O₂原位产生H₂O₂/^·OH的新型功能材料（Al⁰-Gr-Fe⁰）,通过XRD、SEM、EDS和VSM对Al⁰-Gr-Fe⁰进行了表征,探讨了水中土霉素（OTC）在Al⁰-Gr-Fe⁰/O₂体系中的降解效能和降解途径.结果表明,在初始pH值为6、Al⁰-Gr-Fe⁰投加量为2g/L的条件下反应60min后,OTC和TOC的去除率分别达到100.00%和92.93%.循环使用4次后,Al⁰-Gr-Fe⁰对OTC的去除率仍有79.27%.通过自由基猝灭试验和自由基捕获试验确定了Al⁰-Gr-Fe⁰/O₂体系降解OTC的主要活性物种是^·OH.Al⁰-Gr-Fe⁰/O₂体系对OTC的降解归因于：Al⁰-Gr-Fe⁰高选择性还原O₂为H₂O₂/^·OH;Al⁰-Gr-Fe⁰中的Al⁰还原能促进Fe的循环,从而提高了Fe的催化活性,促进了H₂O₂分解产生^·OH.     

基于XGBoost算法的WRF-Chem模式优化模拟

采用人工智能算法XGBoost结合大气化学模式WRF-Chem,利用北京地区大气污染物的模拟结果及站点监测数据,构建XGBoost统计预报算法模型,并对两种大气污染物（PM_2.5和O₃）进行优化模拟,同时分析其特征贡献要素.结果表明,该统计预报模型能够很好地优化大气化学模式模拟的大气污染物浓度,降低模拟误差,对于北京地区站点模拟浓度优化呈现出城区>近郊>远郊的优化特点,且算法模型对O₃浓度优化程度更高,优化后相关系数提高达128%.此外,通过特征要素的贡献量分析表明,CO是影响O₃优化的重要特征变量,城郊区特征贡献得分均高达1000以上,Q2（近地面2m比湿）是影响PM_2.5优化的重要气象特征变量,城郊区特征贡献得分分别为950和824.     

温和条件下磁性Pd-MgFe2O4/MgAl(O)催化4-氯苯酚高效加氢脱氯

以镁铁尖晶石MgFe₂O₄为磁核,在磁核表层包覆MgAl水滑石后经高温焙烧形成MgAl （O）复合氧化物包覆的磁性载体MgFe₂O₄/MgAl （O）,进而负载纳米金属Pd制成磁性催化剂Pd-MgFe₂O₄/MgAl （O）.通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱分析（XPS）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、透射电镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、选区电子衍射（SAED）、比表面积（S_BET）和振动样品磁强计（VSM）等手段对催化材料进行表征.结果表明,MgFe₂O₄-LDH转化为磁性MgFe₂O₄/MgAl （O）载体有利于催化材料比表面积的增加、结构稳定性的提升及相应催化活性位点的增加,进而有利于提升4-氯苯酚高效加氢脱氯效率.研究进一步考察了催化剂负载量、催化剂用量、底物浓度、反应温度、反应溶剂等条件对4-氯苯酚降解效率的影响.结果发现,在优化反应条件下催化反应的转换频率TOF （0.04 s^-1）可媲美常温、常压、无碱性添加剂等温和条件下4-氯苯酚高效加氢脱氯反应的最佳文献报道水平.磁性催化剂Pd-MgFe₂O₄/MgAl （O）循环使用4次后仍保持很好的催化活性.     

徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化

通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM_2.5和O₃的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM_2.5和O₃相互作用机制的季节变化特征.结果表明：夏季风季节,PM_2.5和O₃呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM_2.5和O₃呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM_2.5和O₃相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O₃主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM_2.5浓度升高,夏季风季节以O₃对PM_2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM_2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O₃生成率降低,冬季风季节以PM_2.5对O₃的抑制作用主导城市大气复合污染变化.     

MnFe2O4活化过一硫酸盐降解废水中LAS

采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂（MnFe₂O₄）,用于活化过一硫酸盐（PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄^-·）氧化降解水中阴离子表面活性剂（LAS）.采用傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线粉末衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe₂O₄催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe₂O₄活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学（R²>0.9）.在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min^-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe₂O₄/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO₄^-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱（XPS）,证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe₂O₄对PMS的活化效率.     

ZrO2掺杂对La2Ce2O7力学和热物理性能 影响的研究

目的提高La_2Ce_2O_7(LC)陶瓷材料的断裂韧性。方法采用固相反应方法合成Y_2O_3稳定ZrO_2(YSZ)掺杂的La_2Ce_2O_7(LC)陶瓷材料(LCZ),研究LCZ块材的弹性模量、断裂韧性等力学性能,以及热膨胀系数、热传导率等热物理性能。结果 10%YSZ摩尔分数掺杂的LCZ块材的断裂韧性约为1.4 MPa·m1/2,比LC提高了近10%。YSZ掺杂有效地抑制了LC在200～400℃温度区间热膨胀系数下降的现象。在200～1200℃温度范围内,LCZ块材的热膨胀系数为10×10-6～12×10-6K-1,在1200℃的热导率约为0.75W/(m·K),比YSZ降低了50%以上,显示了优异的隔热性能。结论 YSZ的掺杂使LC中部分Zr4+取代了La3+,降低了晶格中的O空位浓度,原子的横向剪切运动被削弱,有效地抑制了LC在200～400℃温度区间热膨胀系数下降的现象。由于t-ZrO_2→m-ZrO_2的相变对微裂纹的愈合作用,10%YSZ掺杂使LC块材的断裂韧性得到有效提高。