多胺功能化介孔炭对Pb（Ⅱ）的吸附动力学与机制

采用硝酸氧化和乙二胺聚合在微波辅助磷酸活化中孔蔗渣基介孔炭孔道内修饰了含氮多胺基团,制备了多胺功能化生物质炭材料AC-EDA,分析了溶液pH、初始浓度和吸附时间等参数对材料吸附Pb(Ⅱ)影响,探讨了其动力学吸附行为与吸附机制.结果表明,多胺功能化炭材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)有较好的吸附效率,5 min内可达饱和吸附量的70%;酸性条件下,增大溶液pH有利于Pb(Ⅱ)吸附;材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附位能量存在差异化,在吸附初始阶段,吸附速率由颗粒内扩散控制,中后期主要由膜扩散控制;准二级方程能很好地描述多胺功能化炭材料对Pb(Ⅱ)的吸附动力学行为.AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附是自发的吸热反应过程,提高温度对铅(Ⅱ)离子吸附有促进作用;D-K-R吸附能>11 kJ·mol-1,表明化学反应在Pb(Ⅱ)吸附过程中起主导作用;吸附Pb(Ⅱ)前后的AC-EDA材料XPS图谱表明,多胺基团参与了吸附反应,是材料高效吸附Pb(Ⅱ)的重要因素.     

氨水混合吸收剂脱除CO2实验研究

氨水作为一种很有应用前景的CO2化学吸收剂,存在吸收速率慢的问题.使用湿壁塔实验台,考察了不同种类的添加剂(MEA、PZ、1-MPZ、2-MPZ)对氨水吸收CO2速率的影响.结果表明,4种添加剂均能明显提高氨水吸收CO2的速率,其中PZ具有最好的促进效果.0、0.1、0.3和0.5 mol·mol-1负荷下,3 mol·L-1NH3+0.3 mol·L-1PZ溶液的总传质系数(KG)分别是3 mol·L-1NH3溶液在相应负荷下的3、3.2、3.2和2.9倍.改变反应温度、添加剂量、PZ浓度等条件对基于NH3/PZ混合吸收剂吸收CO2的反应过程进行实验,得到了其在不同条件下的KG,初步探讨CO2吸收的反应机制,并计算出准一级反应速率常数为42.7 m3·(mol·s)-1.     

不同氧化锰矿物与砷的交互作用

利用从土壤铁锰结核中分离筛选得到的1株锰氧化细菌(芽孢杆菌,Bacillus sp.)GY16合成生物氧化锰,与化学合成的水钠锰矿进行比较,研究了不同氧化锰对As的氧化吸附特征.结果表明,生物氧化锰和化学氧化锰对As(Ⅲ)均有强烈的氧化作用,化学氧化锰对As(Ⅲ)的氧化速率要高于生物氧化锰,而单位物质的量的生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量可达化学氧化锰的5倍,并且对As(Ⅴ)有非常明显的吸附作用,而化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量则非常少.此外,随着生物氧化锰与As(Ⅲ)/As(Ⅴ)反应的进行,生物氧化锰对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的氧化吸附速率均逐渐降低.随着pH的增加,生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量及As(Ⅴ)的吸附量均呈现出明显的下降趋势,但是化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量却有微弱的增加.研究结果可为生物氧化锰应用于环境修复提供可靠的技术支撑.     

间歇式生物反应器中PHACs的吸附降解性及动力学特性

利用间歇反应器考察了非那西丁(PNT)、吉非罗齐(GFZ)、咖啡因(CAF)、双氯芬酸(DCF)和胆固醇(CH)5种医药类污染物分别在厌氧、缺氧及好氧条件下的吸附与降解特性,并通过动力学拟合深入考察目标物的降解速率及所符合的反应级数.研究表明,PNT在4 h内就能得到100%的降解,GFZ与CH能通过吸附与降解得到部分或全部去除.好氧条件下目标物的泥水分配系数kp值与降解速率均高于缺氧与厌氧条件,好氧条件下CAF的去除率达到99%以上.5种目标物除PNT外都有不同程度的吸附,目标物的污泥吸附能力为CHDCFGFZCAF;动力学拟合结果表明,生物降解动力学一级反应速率PNTCAF,二级反应速率CHGFZ;DCF几乎不能被生物降解,但符合二级吸附动力学模型,其平衡吸附量最高可达总投加量的71%.     

WC/TiO2纳米复合界面光催化剂制备及其光催化降解酚类污染物研究

设计并制备了新型WC/TiO2纳米复合界面光催化剂应用于酚类污染物的光催化降解反应中.采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)技术分析了WC/TiO2纳米复合界面光催化剂的晶型和表面形貌.结果显示锐钛矿型TiO2纳米颗粒均匀地分散在WC纳米球表面并很好地构筑了WC/TiO2界面.研究了不同WC负载比例的WC/TiO2光催化剂在模拟太阳光照射下降解苯酚的光催化性能.结果表明:WC/TiO2复合界面的形成可以有效地提高TiO2光催化降解性能;其中,3%WC/TiO2(质量分数)光催化降解苯酚的活性最高.利用紫外-可见光谱(UV-Vis)和高效液相色谱-质谱联用技术(HPLC-MS)分析了WC/TiO2纳米复合界面光催化剂降解苯酚的中间产物,提出了苯酚在WC/TiO2界面上可能的降解机理.     

Fe3+负载凹凸棒土(Fe/ATP)结构表征及其稳定化修复镉(Cd)机制研究

以凹凸棒土(凹土,ATP)为原料,采用浸渍法制备Fe3+负载凹土(Fe/ATP),表征了其结构与形貌,研究了凹土和Fe/ATP对土壤中镉(Cd)的吸附效果,以浸出浓度作为稳定化评价指标,通过吸附前后凹土和Fe/ATP形貌等特征的变化探讨了稳定化修复Cd机制.结果表明,加入质量比20%的凹土和Fe/ATP,Cd的浸出浓度分别降低了45%和91%,说明Fe/ATP对土壤中Cd有显著的稳定化作用.形貌表征分析表明,凹土主要通过结构中的水、—OH基团和晶格缺陷来稳定Cd,而Fe/ATP对土壤中Cd稳定化作用可能主要来自—OH基团以及Fe—O中桥氧的贡献.凹土与氧化铁均为土壤中天然矿物,廉价易得且环境友好,制备方法简单易实现,该复合材料用于Cd污染土壤的稳定化修复具有较好的应用前景.     

三维花状结构α-FeOOH协同H2O2可见光催化降解双氯芬酸钠

采用油浴回流法,在常压回流反应条件下批量制备出三维花状结构的α-Fe OOH纳米材料,并利用XRD、FT-IR和SEM等仪器对其进行分析表征;以双氯芬酸钠为目标污染物,考察三维花状结构α-Fe OOH纳米材料,在模拟太阳光照射下,催化H2O2降解有机污染物的性能.结果表明,三维花状结构α-Fe OOH由纳米棒自组装形成,纳米棒的长度约400~500 nm,直径约40~60 nm.以模拟可见光为光源,三维花状结构α-Fe OOH与H2O2构成光助异相类Fenton体系,对双氯芬酸钠有良好的光催化降解效果,在90 min内对初始浓度为30 mg·L-1的双氯芬酸钠降解去除率达到99%以上,催化降解反应以羟基自由基氧化反应为主.     

膜生物反应器中膜过滤特征及膜污染机理的研究

以膜生物反应器处理市政污水,通过对活性污泥进行终端过滤来反映膜污染机理,实验表明,最初很短时间内膜污染受膜孔堵塞模型控制,之后受沉积层阻力模型控制,后一阶段是膜污染的主要控制阶段;膜的相对通量随过滤时间呈指数衰减趋势,压力越大,通量衰减越快;污泥沉积层存在压密过程,这一过程中的污泥比阻随压力增大而增大,并得到处理市政污水的污泥压密指数为0.807 8;阻力分布实验表明沉积层阻力占总阻力的90%以上,是膜过滤污染阻力的主要组成部分;活性污泥各组分对膜污染均有贡献,其中悬浮固体、胶体颗粒和溶质产生的阻力分别占87.98%、6.20%和5.82%;根据实验和计算结果,探讨了MBR处理市政污水过程中可能的膜污染机理.     

沼渣生物炭基Fenton催化剂的制备及其高效降解吡虫啉农药废水的研究

以废弃物沼渣和含铁剩余污泥为原料,采用一步热解法制备沼渣生物炭基Fenton催化剂(以下简称催化剂),构建了非均相Fenton反应体系处理含吡虫啉模拟废水,考察了H2 O2和催化剂用量对吡虫啉去除率的影响.结果表明,非均相Fenton反应体系中,H2 O2最佳投加量为0.50 g/L,催化剂最佳投加量为1.00 g/L...     

Upscaling heterogeneity in aquifer reactivity via exposure-time concept: forward model

Reactive properties of aquifer solid phase materials play an important role in solute fate and transport in the natural subsurface on time scales ranging from years in contaminant remediation to millennia in dynamics of aqueous geochemistry. Quantitative tools for dealing with the impact of natural heterogeneity in solid phase reactivity on solute fate and transport are limited. Here we describe the use of a structural variable to keep track of solute flux exposure to reactive surfaces. With this approach, we develop a non-reactive tracer model that is useful for determining the signature of multi-scale reactive solid heterogeneity in terms of solute flux distributions at the field scale, given realizations of three-dimensional reactive site density fields. First, a governing Eulerian equation for the non-reactive tracer model is determined by an upscaling technique in which it is found that the exposure time of solution to reactive surface areas evolves via both a macroscopic velocity and a macroscopic dispersion in the artificial dimension of exposure time. Second, we focus on the Lagrangian approach in the context of a streamtube ensemble and demonstrate the use of the distribution of solute flux over the exposure time dimension in modeling two-dimensional transport of a solute undergoing simplified linear reversible reactions, in hypothetical conditions following prior laboratory experiments. The distribution of solute flux over exposure time in a given case is a signature of the impact of heterogeneous aquifer reactivity coupled with a particular physical heterogeneity, boundary conditions, and hydraulic gradient. Rigorous application of this approach in a simulation sense is limited here to linear kinetically controlled reactions.