微塑料与污染物相互作用的研究进展

微塑料广泛存在于环境中,其比表面积大、吸附性强,可吸附环境中的重金属、有机物、微生物等污染物,并改变它们在环境中的归趋;同时,这些污染物也会影响微塑料的性质及其在环境中的吸附、迁移、降解等行为,进而对生态环境产生潜在风险.开展微塑料与污染物的相互作用研究是进行微塑料环境风险评价的基础.当前相关研究多集中于微塑料的分布及...     

广西典型岩溶水系统环境中222Rn的分布及指示意义

放射性同位素氡222是来源于地层中铀衰变生成的惰性元素.由于其半衰期只有3.82d,且其活度在地下水和地表水中差异显著,近年来氡在水文学中的应用日渐兴起.但²²²Rn在岩溶环境中的分布和行为特征少有研究.以广西三个典型岩溶水系统为例,研究²²²Rn在包气带、非饱和带和饱水带中的浓度分布和指示意义.发现²²²Rn在上部包气带中的活度不足500Bq/m³,但在非饱和带中有局部异常高区,与局部小地质构造的分布有关.在饱水带中,地下水的滞留时间、不同地下水组分的混合和氡运移的距离等是导致²²²Rn活度差异的原因.管道介质的²²²Rn活度比裂隙介质的高;含水介质土壤覆盖层大的比土壤浅薄的普遍高.在大型岩溶水系统的排泄区,地下水补给河流,河流也可能短暂反补地下水,由于地下水和河流²²²Rn的差异显著,²²²Rn可能成为地下水-地表水相互作用研究的理想示踪剂.     

基于河岸带地球化学特征的河水-地下水交互边界识别——以广州市流溪河为例

河水-地下水交互作用对河流水质净化、流域水生态健康和河岸土地合理规划具有重要意义.本文以广州市流溪河为研究对象,实时监测河水和河岸带地下水基本理化指标并采集水样和土样进行水体主离子、氮形态、金属离子浓度、氘(δD)氧(δ~(18)O)同位素和土壤渗透系数(K)测试分析.结果表明:监测期间以河水侧向补给地下水为主,对地下水水位的影响范围在距河岸10 m内;距河岸1 m处地下水溶解氧(DO)浓度、电导率(EC)和氧化还原电位(ORP)变化明显,变异系数(n=7)分别为30.9%、42.0%和44.4%.河水和河岸带地下水水化学类型均为HCO_3-Ca型,受碳酸盐岩风化控制.河水入渗补给地下水初期,河岸带含水层向还原环境转化(ORP平均下降92.25 mV),非饱和带Mn氧化物发生还原性溶解,地下水中Mn~(2+)浓度逐渐增加并达最大值(0.52 mg·L~(-1));基于δD、δ~(18)O和Cl~-浓度的混合模型估算的河水对距河岸5 m处地下水的贡献率分别为10.4%、11.6%和11.5%,表明监测断面河水-地下水交互边界约在距河岸5 m处.     

考虑流固强耦合效应的深水桥墩地震反应分析

基于任意拉格朗日-欧拉(Aribitrary Lagrange-Euler,ALE)描述的Navier-Stokes方程,建立了考虑流固强耦合效应(Fluid-structure interaction,FSI)的深水桥墩地震反应分析整体有限元模型,分析了流固强耦合效应对桥墩墩身相对位移、剪力和弯矩反应的影响,讨论了不同水位下的流固耦合效应及其影响。算例结果表明:流固强耦合效应将使墩身位移和内力反应明显增大,增大幅度与输入地震波的频谱特性存在相关性;输入地震波的位移峰值越大,流固耦合效应对位移反应的影响越大,对内力反应的影响越小;水位对深水桥墩内力反应的影响较对位移的影响显著。     

Catalytic oxidation of CO over Pt/Fe3O4 catalysts: Tuning O2 activation and CO adsorption

• Strong metal-support interaction exists on Pt/Fe₃O₄ catalysts. • Pt metal particles facilitate the formation of oxygen vacancies on Fe₃O₄. • Fe₃O₄ supports enhance the strength of CO adsorption on Pt metal particles. The self-inhibition behavior due to CO poisoning on Pt metal particles strongly impairs the performance of CO oxidation. It is an effective method to use reducible metal oxides for supporting Pt metal particles to avoid self-inhibition and to improve catalytic performance. In this work, we used in situ reductions of chloroplatinic acid on commercial Fe₃O₄ powder to prepare heterogeneous-structured Pt/Fe₃O₄ catalysts in the solution of ethylene glycol. The heterogeneous Pt/Fe₃O₄ catalysts achieved a better catalytic performance of CO oxidation compared with the Fe₃O₄ powder. The temperatures of 50% and 90% CO conversion were achieved above 260°C and 290°C at Pt/Fe₃O₄, respectively. However, they are accomplished on Fe₃O₄ at temperatures higher than 310°C. XRD, XPS, and H₂-TPR results confirmed that the metallic Pt atoms have a strong synergistic interaction with the Fe₃O₄ supports. TGA results and transient DRIFTS results proved that the Pt metal particles facilitate the release of lattice oxygen and the formation of oxygen vacancies on Fe₃O₄. The combined results of O₂-TPD and DRIFTS indicated that the activation step of oxygen molecules at surface oxygen vacancies could potentially be the rate-determining step of the catalytic CO oxidation at Pt/Fe₃O₄ catalysts. The reaction pathway involves a Pt-assisted Mars-van Krevelen (MvK) mechanism.     

山体对烟羽弥散影响的一种数值模拟方法

本文对山地和丘陵地区中烟羽浓度扩散分布的计算提出一种方法,该方法引用浓度方程的分析解,通过对山地绕流数值计算速度势和流函数,可较简易地求得烟羽浓度分布。作为算例,文中对中条山某工厂烟囟排放的SO2,预测了它在各种风速时被输运扩敢的浓度分布。      

滑坡灾害孕育-激发过程中的水-岩相互作用

降雨造成的地下水与斜城岩土体之间的复杂作用--水-岩相互作用不仅是滑城灾害的主要激发因素,它的滑坡孕育过程中也发挥着重要作用.以往的相关研究主要集中在滑城激发有关的突隙水压力效应的滑城临界降雨量、地下水富集斜坡的稳定性评价、水-力耦合及地下水对岩石的软化效应等方面.孕育过程在滑城研究中居于重要的基础性地位.以流-固耦合等理论为基础对岩体进行时效变形预测,对于斜坡研究中居于重要的,但是,由于大多数滑城的孕育都是在近地表的侵蚀性地球化学环境中进行的,与深埋地下空间的开挖问题存在明显区别.作为水-岩相互作用主要类型之一的水-岩化学作用是造成这种差别的主要因素.深入开展滑城灾害孕育过程中的水-岩化学作用研究不仅对斜城维护、加固及滑城预报是重要的，而且可以促进水-力双重耦合、水-热-力及水-热-力-化学多重耦合等复杂理论的发展.     

Ni-MOFs对水中全氟烷基醚磺酸盐的吸附性能及机理

为有效去除水中的全氟烷基醚磺酸盐(F-53B),采用溶剂热法合成二维Ni-MOFs和三维Ni-MOFs材料。采用XRD、FTIR、SEM、N₂吸/脱附实验和热重分析对材料的结构形貌和热稳定性进行了表征,采用动力学和热力学实验以及对比分析,考察了Ni-MOFs对水中F-53B的吸附性能,并进一步结合理论计算探究了可能的吸附机理。结果表明,2种材料均具有明显的晶型,其中Ni是以双齿配位模式与有机骨架进行结合,二维Ni-MOFs呈现分散片层结构,三维Ni-MOFs则呈现出块状结构,二维Ni-MOFs比三维Ni-MOFs具有更高的比表面积、孔隙率和热稳定性。2种材料对F-53B的吸附均符合准二级动力学方程和Freundlich等温方程,二维Ni-MOFs的吸附速率常数和吸附容量分别达到0.002 4 g·(min·mg)⁻¹和451.2 mg·g⁻¹,比三维Ni-MOFs分别高出20%和16%,吸附过程以非均质多层吸附为主,受共存阴离子的影响较小。对F-53B的吸附性能与2种材料的构效有关,活性吸附位点和限域作用决定了二维Ni-MOFs比三维Ni-MOFs更优的吸附特性,吸附过程主要受静电作用控制。以上研究结果表明二维Ni-MOFs对F-53B的吸附性能较好,具有良好的应用前景。     

氨化松香基交联聚合树脂对水中诺氟沙星的吸附性能

将松香基功能高分子进行胺基化得到氨化松香基交联聚合树脂(aminated rosin-based resin,ARBR),采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)和比表面分析(BET)对ARBR进行了表征.利用ARBR树脂对水中诺氟沙星(NOR)吸附去除,系统研究了树脂投加量、pH值、接触时间、离子强度和温度等因素对NOR吸附性能的影响.结果表明,pH在2.0~6.0范围内,ABRA对NOR的去除效果随着溶液pH值的增加而升高,在8~10之间则呈现下降趋势;共存离子溶液的存在对ARBR去除NOR的行为总体上表现为促进作用.ARBR对水中诺氟沙星的吸附动力学过程符合准二级动力学模型.Langmuir等温吸附模型可较好地描述ARBR对水中NOR的吸附过程,理论最大吸附量为30.29 mg·g~(-1)(pH 6.0、20℃).吸附热力学分析表明,ARBR对水中诺氟沙星的吸附是自发吸热的过程,属于物理吸附,其吸附机制主要为氢键与静电作用.脱附再生实验发现,0.1 mol·L~(-1)HCl溶液效果明显优于其它脱附液,进一步确证了氢键在吸附中的主导作用;经过5次吸附-脱附循环后,对NOR仍具有稳定的吸附性能,可再生循环使用.对比了不同类型商品化树脂,ARBR具有较好的吸附效果.该研究结果拓展了松香高值化的应用研究领域,对开发松香在环境微污染控制中的应用具有理论指导意义.     

Evaluation on the toxicity of ionic liquid mixture with antagonism and synergism to Vibrio qinghaiensis sp.-Q67

Ionic liquids (ILs) are a fascinating group of new chemicals with the potential to replace the classical volatile organic solvents, stimulating many applications in chemical industry. In case ILs are released to the environment, possible combined toxicity should be taken into account and it is, however, often neglected up to now. In this paper, therefore, the concentration-response curves (CRCs) of four groups of IL mixtures with various mixture ratios to Vibrio qinghaiensis sp.-Q67 were determined using the microplate toxicity analysis and were compared to the CRCs predicted by an additive reference model, the concentration addition (CA) or independent action (IA), to identify the toxicity interaction. It is showed that most of the IL mixture rays displayed the classical addition while the remaining rays exhibited antagonism or synergism. Moreover, it is found that the pEC₅₀ values of the mixture rays exhibiting antagonism or synergism are well correlated with the mixture ratio of a certain IL therein.