河南省冬季3次重污染过程的数值模拟及输送特征分析

利用WRF-Chem模式模拟2015年11月27日—12月1日、12月5—14日、12月19—25日河南3次重污染过程,结合空气污染资料和ERA-Interim再分析资料,对比分析了这3次重污染过程的开始、持续和结束及污染物的输送特征.结果表明,静稳天气有利于污染的发展持续,3次重污染过程的结束均是由西路冷空气入侵造成的.第1次重污染过程平均风场上的风速均为小风或静风,从湖北到河南南部风向为偏南风;而第2和第3次重污染过程平均风场分别以偏东和偏北风为主.第2和第3次重污染过程中均存在明显的由北向南的污染物输送过程.3次重污染过程中,河南省本地排放对本省PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,而河南省周边区域对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率在这3次过程中不一样,第1次重污染过程,河南南部主要受偏南风影响,湖北对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,为20.7%;第2和第3次重污染过程主要受偏东风影响,安徽和江苏对河南PM_(2.5)浓度的平均贡献率最大,分别为17.7%和18.5%.3次重污染过程中,安阳的主要污染输送源均不相同,分别来自河北、江苏和安徽、本省.     

成都市典型溶剂源使用行业VOCs排放成分特征

对成都市5类典型溶剂使用行业挥发性有机物(VOCs)进行采样监测,测定了其主要组成成分,得出了各行业的VOCs本地化排放系数.结果表明:芳香烃和含氧VOCs是主要成分,不同行业的特征VOCs组分各有不同;大气化学反应活性较大的物种大部分为芳香烃,其中对/间二甲苯的臭氧生成潜势(OFP)值约为141.88 mg·m~(-3),甲苯的OFP值约为90.90 mg·m~(-3),二者占总OFP的53%;家具制造行业的VOCs排放系数为0.61 kg·件~(-1),汽车喷涂行业VOCs排放系数为3.1 kg·辆~(-1),制鞋行业VOCs排放系数为4.04 g·双~(-1),印刷行业VOCs排放系数为34.7g·kg~(-1)油墨,人造板生产行业VOCs排放系数为3.67 g·m~(-3)人造板.     

粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛对氨氮的吸附行为研究

采用粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛,利用XRD、SEM、热重分析、化学成分分析、阳离子交换容量对4A分子筛进行表征.考察吸附时间、pH、分子筛投加量、氨氮初始浓度、共存阳离子对其吸附性能的影响,研究其对模拟废水中氨氮的吸附效果,并结合准二级动力学方程、吸附等温线研究吸附性能和机理.结果表明,初始浓度为50 mg·L~(-1)、4A分子筛投加量为5 g·L~(-1)、pH值为6~9、吸附时间为80 min时氨氮去除率可达71.34%;随着氨氮初始浓度升高,其去除率降低,吸附容量增加;共存阳离子Na~+、K~+、Ca~(2+)对NH_4~+有强烈的竞争吸附,Mg~(2+)无明显竞争作用.吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich模型.Langmuir吸附等温线显示最大吸附容量为20 mg·g~(-1).     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

中国城市PM2.5时空动态变化特征分析:2015-2017年

近年来我国雾霾事件频发.采用2015-2017年全国329个地级及以上城市PM_2.5浓度每小时监测数据,利用全域空间自相关法、自然正交函数和空间描述统计分析的方法,从时空视角来揭示PM_2.5浓度的时间动态变化规律以及空间分布特征.研究发现：①从全国范围内来看,PM_2.5浓度均值逐年降低,降幅最高为夏季,最低为冬季,PM_2.5浓度位于40~60 μg·m^-3之间的城市降幅较大.PM_2.5浓度年内表现为"冬高夏低,春秋居中"的时间动态变化规律,且各年PM_2.5浓度达优良率不断提高.②细颗粒物污染改善程度最大的为德州,京津冀城市群和长三角城市群改善程度居中.全国PM_2.5污染范围逐年缩小,但新疆西部和冀鲁豫仍为高污染区,西南和东南沿海地区为低污染区.各区域污染的空间集聚逐年缩小.优良达标率在空间分布特征上无显著变化.③"大气十条"部分指标已完成,未来细颗粒物污染治理重点区域仍以京津冀地区为核心.在防治空气污染方面,必须加强区域联防联控机制.     

生物炭的制备及其镁改性对污染物的吸附行为研究

以小麦和玉米秸秆为原料,于不同温度下制备了生物炭样品,并采用氯化镁(MgCl_2)、乙酸镁(Mg(CH_3COO)_2)和硝酸镁(Mg(NO_3)_2)对秸秆及其生物炭进行改性.通过分析各生物炭产率、pH、元素分析、比表面积、CEC、XRD及FT-IR,探究了生物炭理化性质的变化规律.各样品对氨氮、Pb(Ⅱ)及乙草胺的吸附试验结果表明:小麦秸秆经Mg(CH_3COO)_2改性后得到的生物炭的饱和吸附量最大;对3种吸附质的吸附过程均符合准二级吸附动力学方程;低浓度下吸附过程均可自发进行,对氨氮的吸附符合Langmuir模型且以离子交换作用为主,对Pb(Ⅱ)的吸附符合Freundlich模型且以离子交换作用为主,对乙草胺的吸附符合Langmuir模型且以分配、氢键和π-π电子受体供体作用为主.     

模板剂十二胺对胺改性HMS吸附CO2的影响

以正硅酸乙酯为硅源、十二胺为模板剂制备中孔硅HMS-1,采用焙烧和乙醇萃取的方法去除其模板剂,所得材料分别为HMS-2与HMS-3,并将四乙烯五胺（TEPA）与二乙醇胺（DEA）混合负载于3种材料上,采用X射线衍射（XRD）、傅里叶红外（FTIR）与氮气吸附实验对材料进行表征,研究改性前后的HMS对常压下低浓度CO₂的吸附性能及再生能力.XRD与FTIR结果表明,TEPA与DEA已被成功负载到HMS孔道内.氮气吸附实验表明,保留模板剂和胺基改性后,材料的孔容显著降低.20℃下,初始浓度为10%的CO₂在材料上的吸附量顺序为：MA-HMS-1（3.29mmol/g） > MA-HMS-3（2.7mmol/g） > HMS-1（1.88mmol/g） > MA-HMS-2（1.65mmol/g） > HMS-2（1.33mmol/g）,模板剂的存在,不仅增加了CO₂的吸附位点,还对混合胺改性的HMS吸附CO₂起到了协同作用.在20~75℃范围内,MA-HMS-1与MA-HMS-3受温度影响最明显,65℃时吸附量达最大值;随着温度的升高,HMS-1的吸附量随温度升高持续降低;MA-HMS-2的吸附量基本不变.含胺基的4种材料（HMS-1、MA-HMS-1、MA-HMS-2与MA-HMS-3）在80℃下拥有优良的再生性能,经4次循环再生后,MA-HMS-1的再生率为97.5%,高于MA-HMS-2（83%）和MA-HMS-3（84%）,保留HMS的模板剂对材料的再生性能有明显促进作用.     

海州湾秋季沉积物磷的形态分布及生物有效性

采用改进的连续提取法（SEDEX法）对2016年秋季（10月）海州湾的表层和柱状沉积物进行磷形态测定,研究不同形态磷的分布特征并分析其生物有效性.结果表明：表层沉积物样品总磷的含量为0.340~0.445mg/g,无机磷的含量为0.271~0.350mg/g;柱状沉积物中总磷的含量为0.367~0.614mg/g,无机磷的含量为0.302~0.443mg/g.总磷中以无机磷为主要赋存形态,无机磷中又以原生碎屑磷为主,各形态磷的含量大小顺序为;总磷（TP） > 无机磷（IP） > 原生碎屑磷（DAP） > 自生钙结合态磷（ACa-P） > 有机磷（OP） > 不稳态磷及铁结合态磷（Fe-P）.通过对磷的生物有效性研究发现,本次调查海域表层沉积物中的生物有效磷（BAP）含量为0.069~0.143mg/g,在TP中所占的百分比为19.44%~32.66%,平均值为24.17%;柱状沉积物的BAP含量为0.062~0.217mg/g,在TP中所占的百分比为16.11%~43.54%,平均值为30.77%,磷的释放风险较小.沉积物各形态磷与粒径的相关性结果显示,在柱状沉积物中,Fe-P、OP和ACa-P与细粘土、粗粘土和细粉砂为正相关性,而与粗粉砂、细砂和中砂则为负相关性,DAP则主要与粗粉砂、细砂和中砂表现出了极显著正相关性,与细粘土、粗粘土和细粉砂表现出显著负相关性,BAP与颗粒物粒径的相关性则具有一定的差异性,具体表现在不同粒径组成和平面分布上.     

表面活性剂复配修饰添加不同含量蒙脱石的黄棕壤对苯酚的吸附作用

在两性修饰剂十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)和阳离子型表面修饰剂十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)复配修饰膨润土吸附苯酚最佳修饰比例的基础上,通过添加膨润土改变2种黄棕壤中的蒙脱石含量(分别为6%和43%),利用X射线衍射和有机碳含量表征了蒙脱石含量对BS+CTMAB复配修饰黄棕壤性质的影响.同时,采用批处理法研究了蒙脱石含量对BS-12+CTMAB复配修饰黄棕壤吸附苯酚能力的影响,对比了不同温度、p H和离子强度下吸附的差异,并探讨了影响机制.结果表明,CTMAB复配修饰增加了BS-12修饰土样的TOC含量并增强了土样对苯酚的吸附能力,且苯酚在复配修饰土中的解吸程度均高于CK、BS-12和CTMAB修饰土;随着黄棕壤中蒙脱石含量的增大,BS-12、CTMAB修饰和BS-12+CTMAB复配修饰土蒙脱石层间距、TOC含量和对苯酚吸附能力整体上均呈增加趋势;单因素对各修饰土样吸附苯酚的影响程度上,温度、p H逐渐减小,离子强度逐渐增大;蒙脱石含量决定的TOC是影响修饰土样对苯酚吸附能力大小的关键因素,修饰土样对苯酚的吸附依然以分配作用为主.     

碱法提取的混合海洋硅藻粗多糖对铅离子的吸附特性研究

采用浓碱法(40 mg·mL~(-1)NaOH)辅助冻融、加热方法提取混合海洋硅藻粗多糖,通过比较粗多糖得率、总糖、蛋白质及硫酸基含量筛选提取方法,并利用最佳方法提取的粗多糖作为生物吸附剂对Pb~(2+)进行吸附.提取实验结果表明,最优的提取方法为浓碱(40 mg·mL~(-1)NaOH)-冻融法,其粗多糖得率为33.14%,总糖含量为31.65%(480 nm)和27.27%(490 nm),蛋白质含量为6.44%、硫酸基含量为3.23%.吸附结果表明,该粗多糖对Pb~(2+)的吸附在2 h左右达到平衡,在180 r·min-1、25℃、pH=4~6时吸附效果最佳;在初始浓度为600 mg·L-1混合重金属溶液条件下,粗多糖对Cd~(2+)、Pb~(2+)、Cu~(2+)和Ni~(2+)的吸附容量大小顺序为:Ni~(2+)Cu~(2+)Cd~(2+)Pb~(2+)(以物质的量浓度为单位进行评价);粗多糖中含有的小分子糖类杂质对Pb~(2+)吸附的贡献远远大于蛋白质杂质.吸附动力学拟合结果表明,此硅藻粗多糖对Pb~(2+)的吸附过程更符合伪二级动力学模型,且Langmuir方程拟合的可决系数R2大于0.9,说明粗多糖对Pb~(2+)的吸附为单层吸附.