气溶胶中不同类型碳组分粒径分布特征

了解气溶胶碳组分粒径分布特征对于研究区域气溶胶生成转化机制、辐射特性等非常重要,但北京地区针对气溶胶碳组分粒径分布特征的相关研究非常少.本研究利用MOUDI-120采样器在北京地区3个季节开展气溶胶分级样品的采集,并分析其中不同类型的碳组分的含量,进而系统研究不同季节及污染状况下,各碳组分的粒径分布特征、来源及相互关系.结果表明,碳组分主要富集在细粒子中,秋冬季细粒子中碳组分的比重高于夏季.碳组分主要分布在两个模态,即积聚模态和粗模态. OC1和OC2主要分布在积聚模态,在0. 056～0. 56μm范围内有较高比例,OC3+OC4在粗模态的分布较为明显.Soot-EC浓度较低,没有明显的粒径分布特征,在0. 10～0. 18μm粒径段浓度较高,表明高温燃烧排放的EC主要分布在超细粒径段. Char-EC浓度远高于Soot-EC,在EC中占绝大部分比重.各主要碳组分在白天和夜晚的分布形态基本一致.夏季和冬季较有利于SOC的形成,OC/EC比值明显高于秋季. OC/EC值在不同粒径区间中差异很大,由于水溶性有机物(WSOC)主要分布在0. 056～0. 10μm,OC/EC值明显高于其他粒径段.白天及高温有利于气态有机物氧化生成SOC,致使夏季白天的OC/EC比值明显高于夜晚.各碳组分之间,EC1和OC1相关性最强,此外EC1和K+也有很强的相关性.     

Potential of secondary aerosol formation from Chinese gasoline engine exhaust

Light-duty gasoline vehicles have drawn public attention in China due to their significant primary emissions of particulate matter and volatile organic compounds(VOCs). However,little information on secondary aerosol formation from exhaust for Chinese vehicles and fuel conditions is available. In this study, chamber experiments were conducted to quantify the potential of secondary aerosol formation from the exhaust of a port fuel injection gasoline engine. The engine and fuel used are common in the Chinese market, and the fuel satisfies the China V gasoline fuel standard. Substantial secondary aerosol formation was observed during a 4–5 hr simulation, which was estimated to represent more than 10 days of equivalent atmospheric photo-oxidation in Beijing. As a consequence, the extreme case secondary organic aerosol(SOA) production was 426 ± 85 mg/kg-fuel, with high levels of precursors and OH exposure. The low hygroscopicity of the aerosols formed inside the chamber suggests that SOA was the dominant chemical composition. Fourteen percent of SOA measured in the chamber experiments could be explained through the oxidation of speciated single-ring aromatics. Unspeciated precursors, such as intermediate-volatility organic compounds and semi-volatile organic compounds, might be significant for SOA formation from gasoline VOCs. We concluded that reductions of emissions of aerosol precursor gases from vehicles are essential to mediate pollution in China.     

珠三角一次重空气污染过程特征分析及数值模拟

以珠江三角州地区(珠三角)2009年11月23─29日一次重空气污染过程为例,利用常规观测资料及中尺度气象模式(MM5)、污染源排放模式(SMOKE)和空气质量模式(CMAQ)的模拟,研究此次重空气污染过程的特征. 结果表明,造成此次重污染的主要原因有:①前期高压脊带来的稳定层结和静小风条件使得大气污染物逐日累积,难以扩散;②西太平洋台风向南海附近发展移动时,其外围下沉气流导致珠三角大气污染物向低层输送并积累. 珠三角区域污染分布特征表明,广州和佛山的本地贡献明显,而肇庆等地受外地源输送的影响更为显著.      

霾不同发展阶段下污染气体和水溶性离子变化特征分析

为探讨霾不同阶段下大气污染物的变化特征,使用MARGA观测了2018年11月18日～12月7日长三角地区一次区域霾过程中前体污染气体(NH_3、HNO_3、SO_2)和8种水溶性离子浓度.结合环保数据(PM_(2.5)、NO_2、CO、O_3)和气象数据,分析此次区域霾过程的成因、大气污染物的日变化特征以及在霾不同阶段下大气污染物的分布特征.结果表明,此次霾过程中长三角地区主要受到高压脊控制,天气形势稳定,有利于大气污染物累积.霾天时PM_(2.5)、NO_2、NO_3-、SO_24-、NH_4+、Cl-和Na+的浓度分别为(118. 91±39. 23)、(61. 62±26. 34)、(45. 64±16. 01)、(18. 80±8. 02)、(20. 82±7. 16)、(3. 02±2. 25)和(0. 23±0. 22)μg·m-3,分别是干净天的2. 73、1. 63、2. 64、1. 94、2. 50、2. 05和2. 56倍;霾天CO的浓度为(1. 34±0. 39)mg·m-3,是干净天的1. 86倍.不同大气污染物的日变化特征不同.霾不同阶段下大气污染物的分布特征不同.SO_2的浓度在霾发生阶段最高; PM_(2.5)、NO_2、NH_3、CO和SNA的浓度在霾发展阶段最高; O_3、Cl-、Na+和K+的浓度在霾消散阶段最高.SNA在霾不同阶段下对PM_(2.5)的相对贡献可达94%～96%,且在发展阶段的增速最大,增速排序为NO_3- NH_4+ SO_24-. SNA在干净天、发生阶段和发展阶段以NH_4NO_3为主,在消散阶段(NH_4)2SO4为主.此次霾过程主要由NO_3-增长导致,NO_3-在霾发生、发展和消散阶段对PM_(2.5)的相对贡献分别为51. 06%、51. 85%和48. 22%,主要通过气相均相反应生成.     

层状云清除气溶胶的数值模拟

建立了一个一维层状云系的气溶胶清除模式,模式旨在模拟云发展过程中云、雨水中气溶胶浓度的时空演变规律,研究气溶胶粒子的云内清除和云下清除的相对贡献大小及其湿沉降速率等.模拟结果在一定程度上与实测结果相符.     

嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析

2015年5月17~20日嘉兴市发生了一次持续性雾霾过程,本研究根据5月17~22日污染气体(O_3、SO_2、NO_2和CO)、PM_(10)、PM_(2.5)、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及边界层探空数据,分析了这次过程的成因及其不同污染物的变化特征.结果表明,副高位置北抬、均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为这次雾霾过程的发生和维持提供了水汽、动力和热力条件.这次雾霾过程包含1次降雨和2次雾过程(雨雾和辐射-平流雾).雾霾过程中NO_2、CO、PM_(10)和PM_(2.5)的浓度较高,SO_2和O_3的浓度较低.强降雨对PM_(10)、PM_(2.5)和SO_2清除作用较大,弱降雨会加重污染过程.雨雾的发展过程中,PM的浓度持续积聚;辐射-平流雾过程中,PM浓度先快速下降然后再增加.不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,但是谱型差异较大,干净天、降雨、雾霾过程、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布,辐射-平流雾为四峰型分布.     

华北清洁地区气溶胶特征及其来源研究

本文用中子活化分析和质子激发Ｘ荧光分析法,测定了华北清洁地区气溶胶样品中几十个元素的含量,对粗粒和细粒两种颗粒物进行了平均元素浓度和富集因子的计算。基于对华北地区获得的颗粒物数据以及不同来源气溶胶化学组成的讨论,得出华北清洁地区大气颗粒物的质量浓度要比城市地区小很多,细颗粒物的平均质量浓度比粗颗粒要高,华北清洁地区人为污染元素的粗细比率与城市地区的相比很低,大气污染物主要是由远距离输送来的。     

大气气溶胶中元素种态研究

应用化学逐级提取流程对国际原子能机构（简称IAEA）气溶胶、室内和室外气溶胶、煤飞灰中元素的组成和种态进行了分析,应用仪器中子活化法测定了各种态中元素的含量,计算出元素在各种态中的分配比例。按照气溶胶中元素不同种态的环境和生物活性以及主要来源来分类,评述了元素在环境和生态系统中的吸收和转化能力,并对气溶胶中元素对环境的影响作出了初步的探讨。实验数据表明,气溶胶中的不同元素在各种态中的分布是有差异的。地壳来源元素中,Sc,Al,Fe和Ti主要分布在不溶物态中,稀土元素主要分布在氧化物态和不溶物态;不溶物态沉降到地表后不易进行迁移和转化,对环境的影响较小;氧化物态性质比较活泼,可以在大气中发生化学反应。Mn在气溶胶中主要分布在水可溶态和氧化物态,环境可交换性要比Al,Fe,Ti等大得多。人为来源元素的环境可交换态的比例都比较高,这说明它们通过干、湿清除过程沉降到地表后,水可溶态可以直接进入水循环;碳酸盐、氧化物和有机物态可以在适当的条件下与环境中的其他物质发生化学反应,生成易溶于水的化合物进入生态环境中,对环境影响较大。     

厦门市大气PM2.5中多环芳烃的昼夜变化特征

对厦门市冬季不同功能区大气PM2.5中多环芳烃(PAHs)的昼夜变化特征进行分析.结果表明,在检出的13种PAHs中,总浓度及其组分均呈现明显的差异.PAHs总浓度(ΣPAHs)分布在3.04-12.49ng·m-3;各功能区PAHs以菲、芘和含量相对较高,其中菲占优势,说明厦门市冬季大气PM2.5中PAHs以菲的污染为主.局部地区晚间ΣPAHs的浓度明显高于日间浓度,这可能与夜间大气混合层下降、污染物不易扩散传输、日间PAHs易光降解等有关.     

大气颗粒物中类腐殖酸的研究进展

类腐殖酸(HULIS)是一类广泛存在于云、雾、雨水和大气气溶胶颗粒中的大分子有机物.HULIS既可通过吸收和散射太阳辐射直接影响大气热平衡,又能参与云凝结核的形成间接影响全球气候,加之其重要的环境和健康效应,近年来引起科学界的广泛关注.本文综述了大气颗粒物中类腐殖酸的研究成果,主要包括HULIS的分离、提取和分析方法,HULIS的主要理化性质、浓度和季节变化,以及HULIS的来源和国内外研究现状,并对该领域的研究前景进行了分析和展望.