中国地区MODIS气溶胶光学厚度产品综合验证及分析

讨论了2000年02月~2019年08月不同分辨率、算法中等分辨率成像光谱仪（MODIS）气溶胶光学厚度（AOD）产品在不同季节、区域、下垫面条件下中国区域的精度和适用性,在像元尺度上对比了重采样降低分辨率后的多角度大气校正（MAIAC）AOD数据与其他产品的精度.研究表明：在同等验证条件下,相较于暗目标算法（DT）、深蓝算法（DB）和暗目标与深蓝结合算法（DTB）,1km MAIAC AOD产品在中国地区与AERONET站点AOD观测数据整体一致性最高,R²达到0.891,均方根误差（RMSE）仅为0.126,超过75%的验证样本落在期望误差线（EE）范围内;同时,该产品受季节、区域和下垫面变化影响也最小,其中秋季R²达到0.917,RMSE为0.111,样本落在EE内的比例达到80.11%.3km DT算法AOD产品在植被覆盖率较大的森林和农田区域优于1km MAIAC AOD产品,在植被覆盖率较小的草地和城市区域则差于1km MAIAC AOD产品,且该产品在不同季节均存在AOD高估问题,其中,夏季高估程度最高（平均相对误差（RMB）=1.622,AOD值高估62.2%）.DB在长三角和珠三角地区存在AOD被低估的现象.DTB算法兼顾了DT算法和DB算法的优缺点,DTB算法AOD产品的相关性一般高于DB算法AOD产品,样本被高估程度一般低于DT算法AOD产品.通过重采样方法降低1km MAIAC AOD产品分辨率后,相同尺度下的MAIAC AOD数据精度优于DT算法、DB算法和DTB算法AOD产品,因此,MAIAC算法更适用于小尺度城市群集中区域的大气环境监测.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

三种激光雷达监测污染物分布和输送对比

利用3种不同型号激光雷达在广州番禺大气成分观测站开展外场同步对比观测实验.通过全球地基气溶胶监测网（AERONET）气溶胶光学厚度（AOD）产品验证了3种激光雷达原始信号反演消光系数的可靠性.同时对比探讨了激光雷达低层反演能见度产品与能见度仪的相关性;对比美国国家环境预报中心全球同化系统模式（NCEP-GDAS）模拟结果讨论了激光雷达对混合层高度反演的有效性.最后利用个例分析揭示不同天气型下污染物可能的外源输送和本地积累.量化分析结果表明：3部激光雷达反演的能见度与能见度仪的相关系数均达到0.7以上,混合层高度均与NCEP-GDAS模式计算的混合层高度具有一定的可比性.与模拟结果相比,白天混合层高度在霾天气时相对较低,更能有效的揭示霾天气,亦可反映夜间间歇性湍流特性.应用分析表明：3部激光雷达均能较为一致的监测污染物的输送和本地的累积.外来输送主要以弱冷空气输送型为例,分析个例（2014年11月21~22日、24~25日）表明：后一过程（24~25日）由于夜间混合层高度（MLH）低,导致上层的粒子无法下传,污染物聚集在0.8km,且快速过境了,而前一过程（21~22日）整层输送,导致了近地层相对高的PM_2.5浓度;本地累积主要以冷高出海型为例（2014年11月25日20：00~27日20：00）,逆温与低的地表通风系数共同造成了前一时段（25日20：00~26日20：00）的消光明显高于后一时段（26日20：00~27日20：00）.     

南京北郊霾天气溶胶化学组分粒径分布特征

为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在细粒径段中占比最高（77.4%）,霾日中除F^-和Cl^-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM_2.1~10中OC与EC相关性较好（R²=0.76）,说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧.     

郑州市两次典型大气重污染过程成因分析

于2017年11月21~29日利用在线金属分析仪及气象仪器在郑州大学站点进行连续观测,识别郑州市秋冬季节典型灰霾重污染爆发的成因.结果表明：观测期间采样点大气PM_2.5中As,Mn,Fe,Cu和Zn等元素浓度相比其他城市较高;基于气象数据统计分析可知,来自郑州市东北方向污染气团的传输,以及低风速、高湿度的静稳天气造成的本地排放污染物积聚是这两次重污染形成的主要气象因素;同时,利用正矩阵因子分解法（PMF）定量解析出观测期间主要贡献源：扬尘源（36.8%）,机动车源（27.6%）,工业源（21.0%）和燃烧源（14.6%）.其中,扬尘源在清洁天的贡献占比较高,而重污染期间机动车源和燃烧源的贡献显著增大.     

新疆天山夏季气象条件对气溶胶粒径分布的影响

使用宽范围粒径谱仪对天山白杨沟风景区2019年8月5-25日10 nm~10 μm气溶胶数浓度粒径分布进行观测,结合气象要素数据,分析了天山地区夏季气象条件对气溶胶粒径分布特征的影响.结果表明,夏季天山地区10 nm~10 μm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度平均为3539.2 cm^-3、116.5 μm²·cm^-3和17.6 μm³·cm^-3.不同降水过程对气溶胶数浓度的影响不同.不同降水过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,持续时间长的小雨和毛毛雨对气溶胶数浓度谱谱形的影响较小,而降雨量较强的短时降水过程往往会使得气溶胶粒径谱峰值往大粒径段偏移.降雨过程气溶胶表面积浓度谱和体积浓度谱为多峰型分布,表面积浓度主要集中在30~500 nm的细粒子段,体积浓度主要集中在1~10 μm的粗粒子段.相对湿度（RH）对核模态气溶胶数浓度和积聚模态气溶胶数浓度的影响较大,对爱根核模态气溶胶数浓度的影响较小.不同相对湿度条件下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布.随着相对湿度的增加,气溶胶数浓度谱的峰宽呈现先增加后减小的趋势,这种变化趋势在<40 nm时更加显著.气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布与能见度随风速风向的分布呈现相反的趋势.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

五台山春季气溶胶传输特征

基于气溶胶监测仪Grimm180观测的2018年3~5月山西省五台山气溶胶数浓度和质量浓度数据,以及对应时段的美国国家环境预报中心（NCEP）提供的全球资料同化系统（GDAS）数据,利用聚类分析和潜在源贡献因子分析（PSCF）等方法,研究五台山春季气溶胶数浓度和质量浓度的统计特征,分析影响五台山气溶胶浓度变化的主要传输路径,以及潜在的贡献源区.结果表明,影响春季五台山气溶胶变化的主要传输路径有6类,其中,第1,4,2,5类传输路径均为西北和偏西方向,占总轨迹62.5%,而第3,6类传输路径则为偏南和偏东方向,占总轨迹的24.7%.对不同传输路径进行统计分析,发现第1,4类传输路径对粗粒径PN₁₀、PN_>10数浓度和PM₁₀质量浓度影响最大,其潜在贡献源区主要位于内蒙古西部和陕北黄土高原一带,PSCF值在局部地区达到了0.6以上.第6,3类路径对细粒径的数浓度PN_0.5、PN_1.0和PM_1.0质量浓度影响较大,其潜在贡献源区主要位于山西中南部、陕西中部、京津冀地区中部以及河南北部区域,部分地区PSCF值达到0.8以上.细粒径的PSCF高值区主要位于五台山的偏东和偏南方向,传输高度在2km以下.随着粒径的增加,PSCF高值区变为西北和东南方向,传输高度到达了自由对流层2~4km,且通过西北地区自由对流层的输送占比逐渐增大,PSCF高值区距离五台山站也越来越远.     

胡焕庸线两侧气溶胶光学厚度时空分布特征及其与土地利用响应的研究

利用Aqua/MODIS C006大气气溶胶光学厚度(AOD)产品分析胡焕庸线两侧时空分布与变化特征,并结合2010年土地利用类型探究二者之间的响应.结果表明:(1)胡焕庸线一方面可作为中国气溶胶分布的重要分界线,两侧AOD呈现东高西低的特点;另一方面,亦可作为AOD成因的分界线,胡焕庸线东侧气溶胶主要以人为活动排放为主,胡焕庸线西侧气溶胶主要是以沙尘为主的自然气溶胶构成.(2)10年来,胡焕庸线东侧AOD以0.0768/10 a的速率下降,高值区面积也以6.41万km2·a-1的速率逐年萎缩;而胡焕庸线西侧只呈现微弱的下降趋势,高值区、低值区面积无显著变化.(3)胡焕庸线以东地区,土地覆盖类型为耕地和建设用地的区域AOD较高.而在胡焕庸线以西地区,AOD与未利用土地及其周边草地地区的响应较好.     

上海城区二次污染物形成过程及影响因素研究

利用气溶胶质谱仪在上海典型城区开展了对夏季亚微米颗粒物(PM_1)浓度及化学组分的实时在线观测,旨在捕捉污染过程、研究二次污染物的形成机制及影响因素.结果发现,上海城区二次污染物,包括二次有机气溶胶(SOA)、硫酸盐与硝酸盐是PM_1的主要组成,占比为82.5%,其中,SOA(28%)、硫酸盐(27%)与硝酸盐(27%)的比重相当.观测期间捕捉到了一个清洁期与两次污染的生消过程,清洁期的二次有机与无机污染物显著受到局地日间光化学转化过程的影响,污染过程根据气象条件的不同可以分为不同的阶段,包括传输期、累积期与消散期.传输期与消散期的局地光化学过程对SOA的形成有显著的促进作用,累积期SOA受到颗粒相水含量与区域传输的共同作用.污染期硝酸盐浓度显著上升,液相反应是促进污染期硝酸盐生成的重要因素,而污染期硫酸盐主要受到区域传输的影响.