大气沉降对川东北喀斯特河水中Mg、Ca、Sr和Ba的贡献

在受大气粉尘活动强烈影响的岩溶地区,大气输入对岩溶地表河水中的金属元素尤其是溶解态元素的影响还较少评估。选择位于秦岭山地、受大气粉尘活动强烈影响的川东北岩溶地区的诺水河,通过2011年7月至2014年6月河水中Mg、Ca、Sr和Ba等元素含量及其变化,结合当地大气沉降观测结果,分析了河水中这些元素的季节变化与影响因素,特别是大气输入对河水中这些金属元素的贡献。结果显示:(1)河水中Mg、Ca、Sr和Ba四种元素显示出明显的季节变化,大气降水稀释作用导致夏季河水中元素浓度值偏低,冬季稀释作用的减弱和粉尘活动加强可能导致河水中元素浓度值偏高;(2)河水中Mg、Ca、Sr和Ba四种元素来源于大气沉降的比例分别是3.1%、7.2%、21.3%和34.8%。这表明在川东北地区,大气沉降对喀斯特河水中部分金属元素如Sr和Ba存在显著影响。     

兰州市叶面尘磁性与黑碳特征对大气污染的响应

通过采集兰州市不同功能区小叶黄杨和刺柏叶片样品,对叶片表面滞尘量、叶表颗粒物磁性特征和黑碳（EC）浓度进行系统分析,探究其对周围大气污染的响应.结果显示,小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物磁性特征以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导,磁晶体粒径以假单畴（PSD）颗粒为主.交通区小叶黄杨和刺柏饱和等温剩磁（SIRM）（489.40×10^-6A,290.73×10^-5A·m²/kg）显著高于公园（99.56×10^-6A,74.00×10^-5A·m²/kg）和生活区（61.91×10^-6A,209.79×10^-5A·m²/kg）,表明SIRM明显受到周围环境中污染物浓度的影响.小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物亚铁磁性矿物浓度与黑碳浓度的高值分布区域在空间上具有一致性,并且二者高度相关（r=0.94,0.94;P<0.0001）,表明二者来源具有一致性.同时,不同采样高度不同树种叶片磁性对叶表颗粒物中黑碳浓度均有稳定的指示性,进一步表明叶表颗粒物SIRM可以作为指示叶表颗粒物黑碳污染的重要磁学参数.以城市绿化植物叶片为载体的环境磁学研究可实现颗粒物污染高空间分辨率的环境友好型监测.     

基于多旋翼无人机平台的大气PM2.5垂直结构观测技术

目的设计可用于大气边界层范围的大气污染观测平台。方法使用多旋翼无人机作为载体,集成多种大气污染物和气象要素的便携式检测设备,组建无人机观测平台。通过地面比对实验,保障所搭载的设备数据可靠,通过与大载荷系留气艇平台的垂直比对实验验证平台集成后的数据可靠性。结果对于重点观测指标PM_(2.5)而言,无人机和系留气艇所获取的垂直廓线表现出良好的一致性,各个航次的R2最低值为0.762,多数航次的组内相关系数为0.94以上。在2017年12月18日的案例中,无人机的观测数据表明,早上的大气垂直结构呈现了明显分层,0～200 m高度较为稳定的大气层结阻碍了污染物向上扩散,导致了近地面PM_(2.5)80μg/m~3的较高浓度,而下午的观测数据有助于解释污染消散。结论文中搭建的多旋翼无人机平台可以用于0～1000 m范围内的边界层观测,尽管个别航次数据和系留气艇平台仍存在差异,但现有观测结果已表明,该平台有助于研究人员了解污染事件的发生和消散,可以进一步推广应用。     

气候变化对安徽省大气污染扩散能力的影响

利用气象部门整编的30年(1981—2010年)气候资料中,安徽省内35个未搬迁的地面气象站观测资料,分析安徽省大气污染扩散能力的变化特征。时间变化方面,安徽省的不稳定日数比重以每年0.31%的速度增加,大气扩散能力经历了"增强-减弱-增强"的起伏式变化,1997—2004年是扩散能力降低的时期。在空间分布上,除沿江中、西部和皖南山区东部的局部地区出现不稳定日比重下降(安庆站的下降速率最快,为每年-0.32%)的变化趋势外,其他地区均呈逐年升高趋势。高斯扩散模型的模拟结果表明,安徽省的大气污染扩散能力总体上有所增强,在35个台站中,有1/2的台站扩散能力出现了降低的变化趋势。此外,在安徽省淮北东部、大别山西北部和皖南山区东北部,大气的垂直扩散能力得到了增强,水平输送能力有所减弱。沿(长)江西部,大气的垂直扩散能力有所减弱,但水平输送能力却得到增强。     

黄土区典型小流域矿物化学风化及碳汇效应

黄土中蕴含了巨大的碳库,黄土中碳的转移对区域乃至全球碳循环具有重要影响。本文选择山西省临县一典型黄土小流域青凉寺沟流域进行调查分析,研究黄土水的化学特征及离子来源,分析黄土矿物的溶蚀过程及碳汇效应,并利用正演模型和水化学方法估算不同矿物的离子贡献比例及流域碳汇通量。结果发现,研究区黄土化学成分的含量由高到低依次为SiO_2、Al_2O_3、CaO、Fe_2O_3、MgO、K_2O、Na_2O,表现出贫SiO_2、Fe_2O_3,富CaO、MgO的特点;黄土水的pH呈中性偏碱,阴离子主要以HCO_3~-为主,阳离子以Na~+为主,水化学类型为重碳酸-钠型(HCO_3~--Na~+),水化学组成与黄土的化学组成相对应;流域内不同端元离子来源贡献计算结果表明,大气沉降、人类输入、蒸发盐矿物、硅酸盐矿物和碳酸盐矿物化学风化贡献的溶解物质分别占总溶解物质的1. 66%、6. 32%、10. 38%、62. 23%、19. 31%;黄土区长时间的水-矿物作用是硅酸盐矿物溶解贡献占主导的主要原因,阳离子置换反应、土壤-盐分浸出与蒸发以及人类输入对硅酸盐矿物溶解也有一定的贡献;受黄土区相对低温少雨的影响,黄土矿物的平均化学风化速率较低,为9. 31 t/(km~2·a),低于全球岩石的化学风化速率平均值36 t/(km~2·a),但是其消耗大气CO_2的速率较高,约为6. 34 t CO_2/(km2·a),明显高于同纬度三川河岩溶流域的碳汇速率(5. 28 t CO_2/(km~2·a));利用水化学径流法计算的青凉寺沟黄土小流域的矿物化学风化的大气CO_2消耗量为0. 18×10~4t/a,为中国黄土区大气CO_2消耗量的估算提供基础数据。     

中国燃煤部门大气汞排放协同控制效果评估及未来预测

汞污染已成为一个全球性的环境问题,我国是世界上大气汞排放量最大的国家,在批准《关于汞的水俣公约》之后,我国的汞污染控制面临严峻的挑战.燃煤部门是我国大气汞排放的第一大部门,也是履约的重点部门.本研究建立了我国燃煤部门2010年和2012年的大气汞排放清单,评估了"大气污染防治行动计划"("大气十条")对燃煤部门大气汞排放的协同控制效果.同时,使用情景分析法,对2020年和2030年燃煤部门的大气汞排放进行了预测,分析了未来不同控制措施的减排效果.结果表明,2010年中国燃煤电厂、燃煤工业锅炉和民用燃煤炉灶的大气汞排放量的最佳估计值分别为100.0、72.5和18.0 t."大气十条"的实施可使我国燃煤部门到2017年比2012年减少92.5 t的大气汞排放.能源结构的调整、洗煤比例的提高和除尘设备的升级改造对于大气汞的减排效果最显著.在最佳估计情景下,2020年和2030年燃煤部门大气汞排放量分别为128.5和80.0 t,与2010年相比分别降低了33%和58%;在最严格控制情景下,2020年和2030年燃煤部门大气汞的排放量分别为103.2和50.9 t,相较2010年分别下降了46%和73%.     

2014年北京地区云内云下的降水化学分析

为了解现阶段北京地区降水的化学特征和云下/云内的清除作用,于2014年采用分段采样的方式针对25场降水进行收集,分析了降水中各离子组分浓度.结果发现,2014年北京地区降水中NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Ca²⁺浓度最高,雨量加权平均离子浓度分别为240、162、91和65 μeq·L^-1,与早期研究相比均有所下降.SO₄^2-/NO₃^-比值为1.8,NO₃^-和NH₄⁺的比重显著增加.综合利用相关性分析、主因子分析及后向轨迹等方法,探讨了北京地区降水中各离子组分的来源.结果表明,东南气团中主要离子NO₃^-、SO₄^2-及NH₄⁺的浓度较高,主要受人为活动排放的影响.总体上各离子的云下冲刷作用略大于云内清除,其中,Na⁺、Ca²⁺及NO₃^-云下冲刷的贡献大于SO₄^2-和NH₄⁺.与其他城市相比,北京地区云内清除的贡献略大,表明长距离输送的影响不可忽视.     

土壤硝化和反硝化微生物群落及活性对大气CO2浓度和温度升高的响应

硝化和反硝化微生物参与土壤氮循环转化过程,大气CO_2浓度和温度升高可能会影响它们的群落结构和活性.本试验依托稻-麦轮作农田系统气候变化平台研究大气CO_2浓度单独升高(CE)、升温(WA)以及两者同时升高(CW)对麦田土壤硝化和反硝化微生物基因丰度、群落结构和活性的影响.结果表明,在小麦分蘖期,大气CO_2浓度和温度升高对氨氧化细菌(AOB)和反硝化细菌丰度没有影响,而在抽穗和成熟期,CO_2浓度单独升高显著提高了氨氧化古菌(AOA)和反硝化细菌丰度,升温处理对其没有显著影响.通过对T-RFLP数据分析发现,大气CO_2浓度和温度升高对土壤AOA、AOB和反硝化细菌群落结构没有显著影响,但是在一定程度上改变了AOA和反硝化细菌多样性.另外,CO_2浓度单独升高处理显著提高了成熟期的土壤硝化速率,不同气候变化处理对反硝化速率没有显著影响.研究表明大气CO_2浓度和温度升高对不同生育期的微生物群落影响存在差异,而且功能微生物对不同气候变化因子处理的响应也各不相同.     

城市主要大气污染物时空分布特征及其相关性

为制订合理的大气污染物减排措施,利用中国环境监测总站公布的2015年1-12月299座城市实时发布的环境空气颗粒物（PM_2.5和PM₁₀）及气态污染物（CO、NO₂和SO₂）的质量浓度数据,对其进行了时空分布特征及其相关性研究.结果表明:① 2015年城市环境空气颗粒物污染严重,299座城市的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）年均值分别主要集中在25~60和40~110 μg/m3,年均值达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的城市所占比例分别仅为24%和38%.② 城市大气污染物浓度具有明显的季节性特征,基本呈冬季>春秋季>夏季的趋势,其中冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（CO）、ρ（NO₂）、ρ（SO₂）分别为（73±27）（114±42）（1.49±0.61）（36±14）（42±33）μg/m3.③ 高ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）主要集中在华北平原,年均值分别为（70±16）（117±22）μg/m3;高ρ（CO）主要出现在山西省,年均值为（1.76±0.48）mg/m3;高ρ（NO₂）主要分布在京津冀、山东省和长江三角洲,年均值分别为（42±6）（39±9）（34±8）μg/m3;高ρ（SO₂）主要分布在山西、山东两省,年均值分别为（54±10）（41±16）μg/m3.④ Pearson相关系数研究表明,我国城市环境空气颗粒物与气态污染物具有较强的复合性,并且具有秋冬季明显强于春夏季的季节性特征.研究显示,我国城市大气污染具有较强的季节性、区域性与复合性,在降低环境空气颗粒物浓度的同时,对气态污染物的削减也不容忽视.      

霾污染环境大气能见度参数化方案的改进

霾污染是高浓度大气气溶胶造成低能见度的大气现象,为了完善目前空气质量模式的大气能见度参数化方案,以准确地预报霾污染过程的能见度变化,基于已有的大气总消光系数与大气能见度的关系,依据Mie理论和大气分子的消光特性,计算颗粒物和NO₂的消光系数,提出一种改进的大气能见度参数化方案.为了验证这一改进的参数化方案的大气能见度预报性能,①利用空气质量模式WRF-Chem3.7模拟2013年12月南京地区两次霾污染个例,并且与实际观测数据对比,证实其能够准确地模拟大气颗粒物和NO₂的浓度变化;②利用模拟的大气颗粒物和NO₂的浓度数据,分别采用改进的能见度参数化方案及已有的IMPROVE方案和CHEN的能见度参数化等3个方案,计算两次霾污染个例的大气能见度变化;③与观测能见度比较,评估3个能见度参数化方案的模拟准确性。评估表明,改进的参数化方案模拟的两个霾污染个例能见度的平均标准化偏差和平均偏差分别为17.19%、3.18%和517、173 m,并且和观测能见度的相关系数分别提高到0.76、0.87,其能见度模拟的准确性优于其它两种已有的参数化方案,并在不同相对湿度（RH）和能见度范围内改进的参数化方案模拟的标准化平均误差均小于其它两种参数化方案,其中,在RH < 80%和能见度≥ 1 km范围内标准化平均误差均低于50%.研究显示,改进的大气能见度参数化方案能够有效地提高空气质量模式的霾污染环境大气能见度的预报准确性.