水体中羟基自由基介导的三氯卡班氧化机制的量子化学研究

因羟基自由基引发的初始反应对于研究高级氧化过程中有机污染物的转化至关重要.本研究采用量子化学计算探究羟基自由基与三氯卡班加成与抽氢反应的机理,并利用ECOSAR软件预测并评价产物的生态毒性.结果表明,除C₁₄位点加成反应外,其它反应过程均为放热 反应;反应活化自由能为6.55~23.5 kcal·mol^-1,其中,最小值和最大值分别为C₂₀和C₁₄位点的加成反应;同时,C₁、C₃、C₂₅和C₁₄位点的加成反应与三氯卡班的脱氯或C—N的断裂存在协同.进一步动力学研究结果显示,加成与抽氢反应的总速率为2.27×10⁸ L·mol^-1·s^-1,其中,速率最大和最小的反应分别为C₂₀（1.11×10⁸ L·mol^-1·s^-1）和C₁₄（1.30×10^-5 L·mol^-1·s^-1）位点的加成,并且加成反应占主要通道（74.8%）,尤以C₂₀位点的加成产物最为突出（49.0%）,以上研究与平均局部离子化能计算结果相一致.生态毒性评价结果虽然表明加成反应可有效脱毒,但大部分产物对 水生生物仍具有一定威胁.     

中国84个主要城市大气热岛效应的时空变化特征及影响因子

日益加剧的城市化致使我国城市热岛效应日趋严重,进而严重影响区域环境和人类健康.目前有关我国城市热岛效应的研究多基于卫星遥感获取的辐射温度,有关大气热岛效应时空变化格局的认识相对薄弱.本文选取84个代表性城市,基于1960~2017年逐日气温观测数据,分析了我国大气城市热岛的地理分布特征及其昼夜、年内和年际变化趋势.结果表明,所有城市平均热岛强度为（0.9±1.1）℃,不同地区热岛强度差异明显,北部地区明显高于南部地区,华北地区最大,年均强度达（1.4±1.4）℃;不同时间和季节热岛强度差异大,尤其东北和西北地区,整体表现为夜晚[（1.2±1.1）℃]明显高于白天[（0.5±1.2）℃],白天夏季高于冬季,夜晚冬季高于夏季;从年际变化来看,大部分城市年平均热岛强度呈明显增加态势,平均增长速率达到0.040℃·（10 a）^-1,但在2009年后出现明显减弱趋势;通过分析热岛强度与局地气候和不透水面的关系,结果发现大气热岛强度空间分布受气候背景和气象站点位置影响较大,而长期变化受不透水面比例影响较大.本研究将深化对我国大气热岛效应变化规律的认识,为制定缓解高温热浪的城市土地利用策略提供参考.     

公交车使用废食用油制生物柴油的污染物排放及VOCs成分谱

以国三、国五柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,分析了国三、国五柴油公交车使用柴油、废食用油制生物柴油-柴油混合燃料(B10)的污染物排放及VOCs成分谱.结果表明:国五公交车的THC、CO、PM和固态PM2.5数量排放比国三公交车分别降低39.3%、19.9%、77.4%和28.4%,NO_x升高31.7%;国三、国五公交车排放的VOCs主要为烷烃、烯烃和含氧化合物,国五公交车的烷烃、烯烃、芳香烃、含氧化合物等VOCs排放较低,其VOCs大气反应活性降低,二次有机气溶胶的生成潜势较弱.与使用柴油比较,国三(国五)公交车使用B10的THC、CO、PM和固态PM2.5数量排放降低;国三公交车的NO_x排放增加,国五公交车的NOx排放降低;国三(国五)公交车使用B10的VOCs成分谱中含氧化合物降低,烯烃增加,VOCs大气反应活性增强.     

长沙市空气自动站周边区域大气污染物排放源清单

以长沙市空气自动站周边3 km为研究对象,基于统计年鉴和实地调查,获得了该地区2015年储存运输源、废弃物处理源、工艺过程源、化石燃料固定燃烧源、农业源、生物质燃烧源、扬尘源、移动源8个源类的活动水平数据。以大气污染物排放源清单编制技术指南为依据,建立了2015年长沙市空气自动站周边3 km区域NH_3、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、VOCs等6项污染物的源排放清单。结果表明,2015年长沙空气自动站周边3 km内,8类大气污染源排放的NH_3、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、VOCs总量分别为53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、989.49t、4 383.31t。NH_3、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、VOCs排放量最大的源分别是农业源、移动源、扬尘源、扬尘源、化石燃料固定燃烧源和移动源,贡献率分别为98.45%、84.24%、60.82%、85.90%、97.33%、49.88%。优化道路交通、减少燃煤、减少建筑工地扬尘排放可促进长沙市空气自动站周边空气质量改善。     

典型大气环境玻璃钢天线罩聚氨酯涂层工艺老化行为研究

通过南海海洋大气环境、海南万宁湿热乡村大气环境、西藏拉萨高原大气环境户外大气暴露对玻璃钢基灭线罩聚氨酯涂层工艺进行了老化试验，运用光泽、颜色、粉化率、SEM等手段测试了涂层在户外大气暴露的性能变化和表面形貌，并进行对比分析。结果表明，在相同大气环境中，工艺玻璃钢板／雷达罩底漆／浅灰航天聚氨酯涂层耐候性能优于工艺玻璃钢板／环氧聚酰胺／弹性聚氨酯磁漆涂层的耐侯性能；对于同种工艺，西沙海洋大气环境对其耐侯性的影响最大，其次是万宁湿热乡村环境，拉萨高原环境影响较小；光照、温度、湿度是涂层老化的主要原因。     

APEC会议前后北京地区PM2.5污染特征及气象影响因素

为分析APEC会议前后北京地区PM_2.5变化特征,利用中国科学院大学雁栖湖校区超级站在2014年10—12月的连续观测数据,对APEC会议前后北京地区污染物分布及变化特征、气象影响因素和气团传输路径特征进行了分析. 结果表明:APEC会议期间北京地区减排效果显著,ρ(PM_2.5)平均值比会前下降了60.5%. 气象条件对污染物扩散起到积极作用,APEC期间平均风速为1.40 m/s,平均相对湿度为31.9 %,近地面气象条件优于APEC会前、会后. 北京地区受到外来污染物输送的影响,在2.00~3.00 m/s的南风下易发生来自南部地区的PM_2.5和SO₂输送. APEC会议期间北京地区主要受来自西北地区的高速、高海拔气团控制,其出现频率为39.6%,远低于APEC会前 (15.9%)和会后(20.8%),而来自南部地区的低速、低海拔污染气团的出现频率仅为2.1%,扩散条件总体良好. 研究显示,除了减排措施有效削减了污染物排放以外,有利的气象条件也是APEC会议期间北京地区保持良好空气质量的重要因素.      

污水处理技术的新发展

概述了污水处理的各种技术，总结了国外污水处理技术的最新发展动态。     

南充市近十年酸雨变化特征及降水化学组成研究

依据南充市2003~2012年城区降水环境监测统计资料,分析了酸雨变化特征及降水离子化学组成。研究表明:这十年,酸雨频率平均为50.4%,2007年降雨量为最高,呈波动递减趋势变化,降水年平均pH值为4.88,呈现"低—高—低"的变化特征,城区酸雨频率和降水pH值月均值变化呈现高低交替的波动趋势。城区降水中主要阳离子成分是Ca2+,主要阴离子成分是SO2-4和NO-3。(SO2-4/NO-3)比值逐年下降,平均比值为7.82,酸雨污染类型仍以硫酸型为主;降水(NH+4+Ca2+)/(SO2-4+NO-3)和Ca2+/NH+4比值呈波动性变化,2007年分别达到最高值为6.71和50.27,除2010年比值均较低小于1外,近年来均有增加趋势,表明碱性离子缓冲能力增强了,降水酸度降低,pH值增加,但2007年pH值较低,主要与降雨量有关。综合分析,降水酸度不仅是酸性离子和碱性离子中和作用,也受其他离子浓度和降雨量、风向等气候条件、距离传输以及地形等影响。     

天津市大气能见度与颗粒物污染的关系

利用天津市大气边界层观测站2009年能见度、相对湿度、风速逐时观测资料和2009年3月9~21日期间颗粒物的膜采样数据,分析天津市大气能见度与颗粒物污染的关系.结果表明,颗粒物质量浓度与能见度变化总体呈负相关,小粒径颗粒对能见度的影响作用明显,随着能见度的降低,小粒径颗粒与大粒径颗粒浓度的比值明显增加.能见度与颗粒物中总碳质量浓度变化呈负相关. SO42-,NO3-,OC和EC对大气消光贡献平均值分别为28.7%,6.1%,27.6%和19.2%.表明观测期间颗粒物中SO42-,OC对能见度的影响明显.     

基于分形模型的城市空气质量评价方法研究

基于分形模型开展了城市空气质量的评价方法研究.首先利用分形求和模型分析大气污染物分布特征,用分维数定量描述其浓度分布随机程度,开展了城市空气质量评价的背景值和标准值的确定方法研究.然后在此基础上基于橡树岭大气环境质量指数评价方法,确定了基于二氧化硫、二氧化氮、PM10三项污染物的中国城市人为源空气质量评价方法模型.最后以西安市为示范区,利用本研究方法确定了西安市的大气环境背景值和评价标准值,建立了适用于西安市的大气环境质量指数模型,并开展了2010年该市全年环境质量分析评价工作.结果表明,基于分形模型的评价结果认为西安市空气质量年变化呈“U”字型分布,该方法比常规环境空气质量评价方法更能表现出空气质量的变化规律和季节分布特征.总体上,2010年西安市空气质量良好,未受到污染天数占83%,但是受沙尘天气影响比较大;西安市空气质量随季节变化特征比较明显,夏季和秋季空气质量较好,受污染程度较低,冬季和春季空气质量较差,受污染程度偏高.