Observations of N2O5 and NO3 at a suburban environment in Yangtze river delta in China: Estimating heterogeneous N2O5 uptake coefficients

The nitrate radical (NO₃) and dinitrogen pentoxide (N₂O₅) play an important role in the nocturnal atmosphere chemistry. Observations of NO₃ radicals and N₂O₅ were performed in a semirural ground site at Tai'Zhou in polluted southern China using cavity ring down spectroscopy (CRDS) from 23 May to 15 June 2018. The observed NO₃ and N₂O₅ concentrations were relatively low, with 1 min average value of 4.4 ± 2.2 and 26.0 ± 35.7 pptV, respectively. The N₂O₅ uptake coefficient was determined to be from 0.027 to 0.107 based on steady state lifetime method. Fast N₂O₅ hydrolysis was the largest contributor to the loss of NO₃ and contributed to substantial nitrate formation, with an average value of 14.83 ± 6.01 µg/m³. Further analysis shows that the N₂O₅ heterogeneous reactions dominated the nocturnal NO_x loss and the nocturnal NO_x loss rate is 0.14 ± 0.02 over this region.     

川南自贡市大气颗粒物污染特征及传输路径与潜在源分析

川南自贡市大气颗粒物污染比较严重, 2015～2018年PM_(10)和PM_(2.5)平均浓度分别为(95.42±9.53)μg·m~(-3)和(65.95±6.98)μg·m~(-3),并有明显的下降趋势,冬季PM_(10)和PM_(2.5)浓度远高于其它季节, 1月平均浓度最高,分别为(138.08±52.29)μg·m~(-3)和(108.50±18.05)μg·m~(-3),夏季平均浓度最低.PM_(2.5)与PM_(10)的平均比值为69.12%,冬季比值约为夏季的1.17倍,空气污染以PM_(2.5)为主.采用拉格朗日混合单粒子轨迹模型(HYSPLIT)和全球资料同化系统的GDAS气象数据,对自贡市细颗粒物(PM_(2.5))浓度和逐日72 h后向轨迹进行计算和聚类研究,利用潜在源贡献分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),探讨不同季节影响自贡市PM_(2.5)浓度的潜在源区以及不同源区的污染贡献.结果表明,自贡市近地面四季多受东南风、偏西风和西北风控制,高浓度PM_(2.5)多出现在0～2 m·s~(-1)的低风速区;不同季节、不同输送路径对自贡PM_(2.5)污染影响的差异显著,春季主要受到来自偏西和偏北方向短距离输送气流的影响,夏季污染轨迹主要来自短距离输送的东南气流,秋季主要受来自资阳,经遂宁、重庆和内江的短距离输送气流的影响,冬季除受到资阳、遂宁和内江等周边城市的影响外,还受到来自西藏中部的远距离输送气流影响;除夏季外,自贡市潜在源区主要位于重庆西部与川南交界区域,冬季的主要贡献区范围最广、贡献程度最大,夏季潜在源区范围最小且贡献程度最弱.     

2010—2018年西安市大气污染物变化特征分析

日益严重的大气污染问题不仅对西安市的城市形象,还对人们的身体健康造成危害。对西安市13个国控环境空气质量自动监测站6类污染物的数据进行时空变化特征分析,对各污染物的相关性进行分析,并探讨大气污染原因,结果表明：2010—2018年SO₂浓度显著降低,PM₁₀和NO₂年均浓度总体并未呈现下降趋势,2013—2018年PM_2.5浓度变化趋势与PM₁₀浓度变化趋势相同,二者污染情况均较严重,CO浓度呈减小趋势,2013—2016年O₃的污染状况有恶化趋势;第二、三产业增加值的大幅上升所反映的工业、旅游业、交通运输、餐饮业的大规模发展,对西安空气质量有较大影响;SO₂的工业减排对大气SO₂浓度水平下降效果明显,但NO_x和烟（粉）尘排放量的下降却没有反映在大气NO₂和颗粒物浓度下降上。说明大气NO₂来源除了工业来源外,还有其他重要来源（如：机动车排放、天然气燃烧产物）,同时也反映了大气颗粒物来源的复杂,单纯依靠降低烟（粉）尘排放量无法有效降低颗粒物浓度。高增速的机动车保有量和能源消费结构均对西安市大气污染问题有重要影响。     

淮南新集矿区主要充水含水层水化学特征及成因

为探明新集矿区深层地下水离子组成及其演化特征,采集了研究区砂岩水和太灰水等共20个水样,测试分析常规离子和氢氧同位素数据,采用Piper三线图、相关性分析、离子比例系数与饱和指数等方法,探讨了研究区深层地下水水化学特征及其成因。结果表明:(1)研究区砂岩水为高矿化度水,平均矿化度为2 743. 73mg/L,水化学类型主要为Cl-Na型,太灰水多为中矿化度水,平均矿化度为1 468. 33mg/L,水化学类型主要为HCO3·Cl-Na型和Cl-Na型;(2)研究区地下水的补给不仅有大气降水和地表水,还有古气候条件下形成的古溶滤-渗入水,且由于矿物质与深层地下水的水岩作用使得氧同位素发生漂移;(3)含水层中主要发生的水岩相互作用有硅酸盐和蒸发盐岩的溶解及阳离子交替吸附作用,盐岩和石膏在研究区地下水中是反应性矿物,白云石和方解石的溶解在矿区地下水中呈过饱和状态。     

超临界水氧化降解有机物的定量构效关系研究

研究了邻苯二甲酸氢钾、辛基酚、硝基苯等20种有机物在超临界水氧化中的降解效果,探究了温度(325~525℃)和停留时间(30~360s)对超临界水氧化降解有机物的影响,并分析了20种有机物降解速率常数与量子化学参数之间的关系.结果表明,超临界水氧化法能够有效降解有机物,TOC去除率最高可达99%以上.随着反应温度的升高、停留时间的延长,TOC的去除率也随之提高,并且降解规律符合一级动力学.采用密度泛函理论,通过计算得到目标物的量子化学参数,再结合有机物降解的动力学常数进行相关性分析,结果发现,q(H+)、f(-)_(min)和f(0)_(min)与目标物降解率显著相关.     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

首都国际机场航空器排放清单的计算分析

基于微脉冲激光雷达提取的混合层高度与首都机场的实际运行数据,采用美国EPA方法,更准确的估算了2016年首都国际机场航空器排放清单.结果表明：在航空器起飞着陆（LTO）循环排放的各种污染物中,NO_x和CO排放量最多,分别占排放总量的53.3%和38.5%.滑行阶段和爬升阶段的排放总量较多,占排放总量的49.7%和25.7%.滑行阶段是航空器排放CO、SO_x、HC和PM的主要阶段.在滑行阶段的主要排放物是CO和NO_x,分别占滑行阶段排放总量的71.7%和17.2%.混合层高度变化对航空器排放的NO_x与CO影响最大,对SO_x、HC与PM影响较小.在所有的起降航班机型中,A320对排放影响最小,B77W影响最大.航空器场面滑行时间是影响污染物排放量的一个非常重要的因素.优化航空器滑行效率,减少滑行时间,对减少机场排放量会有非常积极的作用.     

Fog composition along the Yangtze River basin: Detecting emission sources of pollutants in fog water

To investigate the fog chemistry along the Yangtze River basin, a field observation experiment was performed from Shanghai to Wuhan during November 2015. Fifteen fog water samples were collected by using a three-stage Caltech Active Strand Cloud water Collector(CASCC). The three-stage CASCC was mounted on the board of a ship. PH, electrical conductivity(EC), H_2O_2,HCHO, S(IV), ten inorganic ions, seven organicacids and sixteen trace metal elements were measured in this study. The p H of fog water samples ranged from weakly acidic(pH 4.3) to weakly alkaline(pH 7.05) and the EC ranged from 32.4 to 436.3 μS/cm. The main cations in fog water were NH+4 and Ca~(2+), accounting for 12.35% and 29.07% of those inorganic ions,respectively. In addition, SO_4~(2-) and NO_(-3) contributed to 25.52% and 12.93% to total anion concentrations respectively. Moreover, the dominant kinds of organicacids were formate and oxalate, occupying 45.28% and 28.03% of the total organicacids, respectively. For trace metal elements in fog samples, Al, Fe, Zn, and Ba revealed 34.6%, 16.4%, 19.3%, and 20.9%contributions to these sixteen trace element concentrations, respectively. The results indicated that pollutants were mainly from human activities, including fossil fuel combustion,biomass burning, steel-making, stone quarrying and sand digging. Besides, natural sources including natural background levels and long-range transport of sea salt particles also aggravated the pollution levels in the fog events along the Yangtze River.     

热带树木燃烧颗粒物中脱水糖和醋菲烯的排放特征

森林植被燃烧是大气颗粒物的重要来源之一.为研究生物示踪物,对22种东南亚典型热带树木进行开放式燃烧实验,这些树木主要可分为常绿乔木、落叶乔木和灌木这3大类.分析植被燃烧产生的脱水糖、醋菲烯(acephenanthrylene)、醋蒽烯(aceanthrylene)、惹烯等生物质燃烧示踪物的排放因子特征.22种典型东南亚热带树木燃烧产生的颗粒物中3种植物类型的总糖平均排放因子大小趋势为:常绿乔木(1.56 g·kg~(-1)±1.01 g·kg~(-1))灌木(1.99 g·kg~(-1)±0.64 g·kg~(-1))落叶乔木(5.38 g·kg~(-1)±7.18 g·kg~(-1));醋菲烯平均排放因子趋势为常绿乔木(2.63 mg·kg~(-1)±2.44 mg·kg~(-1))≈灌木(2.46 mg·kg~(-1)±2.14 mg·kg~(-1))落叶乔木(6.07 mg·kg~(-1)±8.50 mg·kg~(-1)).关于示踪物特征比率,乔木、灌木的左旋葡聚糖(Lev)/甘露聚糖(Man)平均值分别为20.6±11.9、23.2±9.20,总范围为5.80~51.5;两者的醋菲烯(AP)/醋蒽烯(AC)平均值分别为7.13±5.18、5.53±1.51.相较于受影响条件较多的脱水糖,芳烃类化合物分析方法简捷,其中AP/AC虽然较荧蒽(FL)/芘(PY)的稳定性略差,但受到的其他污染源干扰少、特异性高.因此,在生物质源解析方面可以综合考虑各示踪物的优缺点以提高准确性,其中醋菲烯是作为生物示踪物的较优选择.     

亚热带农田和林地大气氮湿沉降与混合沉降比较

本研究在位于我国亚热带区域的湖南省长沙县金井河流域,设置一个农田监测点和一个林地监测点,开展了完整的2a(2011年3月至2013年2月)大气氮素(N)湿沉降和混合沉降(湿沉降+部分干沉降)的监测,评价两种方法监测的大气氮素沉降的差别,并建立一种采用氮素混合沉降来估算氮素湿沉降的方法.结果表明采样点氮素湿沉降和混合沉降以NH_4~+-N沉降量最高,其中农田点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为26.2 kg·(hm~2·a)~(-1)、28.9 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和可溶性有机氮(DON)分别占湿沉降、混合沉降总氮(TN)的49.7%、31.3%、19.0%和48.7%、31.6%、19.7%.林地点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为23.6 kg·(hm~2·a)~(-1)、27.8 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和DON分别占湿沉降、混合沉降TN的53.9%、34.8%、11.4%和49.6%、31.6%、18.9%.研究区域降雨量与湿沉降、混合沉降雨水中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN浓度均有极显著负相关关系,而与沉降量有显著正相关性.两监测点湿沉降与混合沉降的雨水中N素浓度具有极显著线性相关性(决定系数大于0.82),根据二者之间建立的回归方程,农田点采用混合沉降估算湿沉降中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN沉降的系数值分别为0.875、0.774和0.852;林地点相应的系数值分别为0.859、0.783和0.819,该系数值主要与监测点的氮素湿沉降量及大气颗粒态氮的污染水平有关.亚热带区域采用大气氮素混合沉降替代氮素湿沉降,将导致氮素湿沉降被高估10%~18%,利用氮素混合沉降和氮素湿沉降之间的回归方程,可以较好实现采用混合沉降来估算湿沉降.