CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

电解催化降解有机物机理的高效液相色谱研究(Ⅱ)--动力学解析

苯酚与HO·作用的产物有两种 ,据此求解了苯酚在电解催化系统中随时间变化的动力学方程 ,根据动力学方程对在不同时间体系的高效液相色谱分析结果进行了最小二乘法拟合 ,表明苯酚的变化规律基本符合竞争连续反应模型。两种途径的表观一级反应速率常数分别为 :0 .0 82 2min- 1 和 0 .1 1 1 9min- 1 (对苯二酚途径 )、0 .0 0 75min- 1 和 0 .0 51 8min- 1 (邻苯二酚途径 )。由这些参数计算可知 ,有 97.2 8%的苯酚通过对苯二酚中间产物而得以氧化 ,只有 2 .72 %的苯酚通过邻苯二酚。对实验及拟合结果的进一步分析表明 ,苯酚在阳极附近被HO·氧化降解是非常快的 ,对苯二酚和邻苯二酚基本没有积累 ,平均只有 5 .45 %的对苯二酚和 35 .0 7%的邻苯二酚扩散到体相中去 ,而其他部分都连续地在阳极附近氧化掉了。这可能是有机污染物在电解催化氧化系统内降解过程的共同规律。     

电化学法降解苯酚废水的实验研究

应用自制电化学反应器对废水中苯酚的电催化氧化处理进行了研究,实验了电解槽结构、电流密度、电解时间、电极间距离、废水pH值、废水电导率等对苯酚电解去除效果的影响,确定了最佳的处理条件。在电流密度为30 mA/cm2,电解时间为80 min,电极间距离为2 cm,废水pH值在7-8之间,废水电导率为1 100μS/cm的处理条件下,苯酚的去除率可达98%以上。利用TOC测定仪、紫外光谱和红外光谱等仪器分析的方法对苯酚的降解产物进行了分析。     

吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

The abatement of major pollutants in air and water by environmental catalysis

This review reports the research progress in the abatement of major pollutants in air and water by environmental catalysis. For air pollution control, the selective catalytic reduction of NO _x (SCR) by ammonia and hydrocarbons on metal oxide and zeolite catalysts are reviewed and discussed, as is the removal of Hg from flue gas by catalysis. The oxidation of Volatile organic compounds (VOCs) by photo- and thermal-catalysis for indoor air quality improvement is reviewed. For wastewater treatment, the catalytic elimination of inorganic and organic pollutants in wastewater is presented. In addition, the mechanism for the procedure of abatement of air and water pollutants by catalysis is discussed in this review. Finally, a research orientation on environment catalysis for the treatment of air pollutants and wastewater is proposed.     

磁性水滑石双金属催化剂吸附-催化氢还原去除水中高氯酸盐的研究

采用化学共沉淀法制备磁性钯钴水滑石催化剂（M-Pd/Co@CHT）,用于吸附催化还原去除水中的高氯酸盐.同时,研究了不同溶液pH值、催化剂投加量、温度、共存离子和氢气流量等因素的影响,考察了吸附动力学和等温吸附过程.最后对反应前后材料进行表征,以明确吸附催化氢还原反应机理.结果表明：在较宽的pH范围（5~10）内,M-Pd/Co@CHT显示出对高氯酸盐较高、较稳定的吸附效率;伪二阶动力学模型和Langmuir模型能很好地拟合催化剂对高氯酸盐的吸附规律,说明该吸附过程是近似单层的化学吸附,最大单层吸附容量为172.65 mg·g^-1;温度、投加量和供氢气量对M-Pd/Co@CHT加氢催化还原高氯酸盐有显著的影响,当高氯酸盐初始浓度为10 mg·L^-1时,在最优实验条件下30 min可以去除约54%的高氯酸盐;利用XRD、FTIR、BET、XPS及VSM等手段对M-Pd/Co@CHT进行表征,结果表明,介孔M-Pd/Co@CHT可以有效吸附或催化高氯酸盐;高氯酸盐首先被吸附至M-Pd/Co@CHT上从而恢复其层状结构,而后在Pd/Co二元金属催化剂的作用下被氢还原去除;利用外加磁场能够实现材料的固液分离,可以有效地避免二次污染.     

离子交换膜应用于光/电/化学协同催化反应器

在光/电/化学协同催化反应器中,以离子交换膜代替盐桥连通阴、阳两室,以30 mg/L的甲基红溶液为目标降解物,考察了不同连通方式、初始pH和阴极电位对反应的影响. 结果表明:甲基红在阳离子膜型反应器中的表观反应速率常数明显高于盐桥型及阴离子交换膜型反应器,这是由于阳离子交换膜可以及时有效地将阳极室中产生的H+转移至阴极室中参与阴极反应. 甲基红在阳离子膜型反应器中的去除率随溶液初始pH的增高而降低,随阴极电位的增加先增大后减小,最佳反应条件为pH=2.0～3.0,阴极电位(-E_c)=0.6 V.      

硫酸锰催化法测定高氯根气田水化学需氧量

文章针对高氯根气田水特点,使用硫酸锰代替GB／T11914—1989《水质化学需氧量的测定重铬酸盐法》中的硫酸银作为催化剂,确定了硫酸锰催化法测定化学需氧量的试验条件。分别在4个实验室间开展比对测试,并对川西北气矿3个典型井站高氯根气田水开展现场应用,测定结果的相对偏差均在规定范围内,取得了良好的应用效果。     

臭氧催化氧化控制溴酸盐生成效能与机理

比较了单独臭氧氧化和金属氧化物存在下臭氧催化氧化过程中溴酸盐的生成规律,探讨了催化剂投量、溴离子浓度、水的pH值、反应温度等对臭氧催化氧化控制溴酸盐生成的影响规律及在催化剂存在下控制溴酸盐生成的机理.结果表明,催化剂投量从0 mg/L增加到250 mg/L,能减少溴酸盐生成量85.1%;当溴离子浓度为0.5、1.0、2.0 mg/L时,臭氧催化氧化分别能减少溴酸盐生成量69.2%、83.5%和15.2%,溴离子浓度变化对催化作用的影响无明显规律;pH值升高会降低催化作用的效果;反应温度在5～25℃之间时,臭氧催化氧化能降低43%～59%的溴酸根生成量(溴离子浓度1.5 mg/L),反应温度变化不影响催化效果.催化剂通过抑制臭氧对次溴酸的氧化减少了溴酸根的生成量.催化剂表面的某些基团与硫酸根络合会削弱臭氧催化氧化控制溴酸根生成的能力,因此,利用催化剂控制溴酸盐的机理与催化剂表面性质密切相关.     

纳米助燃固硫添加剂的催化作用机理

溶胶.凝胶法制备的纳米TiO2作为CaO固硫添加剂,用热分析法对纳米TiO2催化煤燃烧以及催化CaO固硫的过程进行了实验研究.对燃烧后煤灰的孔径分布进行了分析.采用未反应收缩核模型对固硫反应的动力学过程进行表征.研究结果表明,纳米TiO2与CaO共同作用条件下对煤燃烧有明显的促进作用,即燃烧反应活化能E下降,同时纳米TiO2还能增大燃烧后煤灰的孔径,提高固硫率.氧气的存在抑制氧化钙的固硫转化率,纳米TiO2可以消弱氧气的抑制作用.对固硫反应的影响表现为在反应后期(即产物层扩散控制阶段),与固硫转化率和孔径分布的实验结果非常吻合;讨论了纳米TiO2催化燃烧催化固硫的机理,纳米TiO2导致碳晶格的扭曲,增加表面活性部位,加快氧气的吸附速度,使添加剂周围燃烧速度加快,煤灰孔隙增大从而强化燃烧,促进SO2转化成SO3的本征反应,促进二氧化硫向氧化钙内部的扩散从而提高CaO的固硫效果.