氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题, 以尿素为前驱体, 通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(g-C₃N₄), 并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg⁰)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C₃N₄具有良好的低温脱汞活性, 在120 ℃时其脱汞效率可达84.7%;CuCl₂改性可以有效提高g-C₃N₄的脱汞性能, 其脱汞效率在40~200 ℃范围内均可达到97%以上; 温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明, 铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应, Hg⁰被Cu²⁺离子和共价态Cl原子氧化成了Hg²⁺离子, 再吸附于g-C₃N₄表面而脱除。CO₂、SO₂和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小, 但水蒸气可提高汞吸附量。     

烟气脱汞技术现状简述

火力发电厂是我国最主要的烟气排放源, 期间微量元素汞将以不同的形式排放到大气中,对环境造成很大的危害.汞控制技术一般分为燃烧前脱汞,燃烧中脱汞及燃烧后脱汞.燃烧后脱汞是汞控制技术的主要方式,近些年研究异常活跃,主要表现在2个方面:一方面加强了各种吸收剂的研究,另一方面加强利用现有的脱硫装置脱汞的研究.     

长三角和珠三角土壤中汞的化学形态、转化和吸附特性

为了解长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中汞的积累可能产生的环境影响,选择10个代表性农业土壤样品,研究了土壤中汞的化学形态、积累过程中形态的转化及吸附-解吸行为.研究表明,当无外源汞加入时,长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中,汞主要以稳定的残余态形式存在.但随着汞加入量的增加,土壤中可交换态汞显著增加,增加程度与土壤性质有关.土壤pH是影响土壤汞有效性最重要的因素,其对土壤汞的吸附、解吸、形态转化和存在形态均有很大影响.土壤酸化可促进土壤汞的释放,加剧对环境的危害,防治土壤酸化也可有效降低土壤中汞对环境的危害.     

不同粒级的煤胶体对汞的吸附动力学

为了解煤胶体对汞的吸附动力学特性,采用沉降法和离心法提取由霍林河采集煤样中的煤胶体（0~2、2~5、5~10 μm）,采用批量实验对不同粒径和不同温度下,煤胶体对汞的吸附动力学特性进行了研究。结果表明：煤胶体对汞的吸附反应为吸热反应,以化学吸附为主,其吸附动力学过程可用准二级动力学方程和双室模型很好的描述。煤胶体对汞的平衡吸附量随粒径的减小和温度的升高而逐渐增大,不同粒径煤胶体受温度影响的大小关系为（5~10）μm > （2~5）μm > （0~2）μm。煤胶体对汞的吸附从初始阶段到达到表观平衡,快速吸附均占据优势。在表观平衡时,粒径越大,快速吸附的贡献率越小。煤胶体对汞的吸附反应速率随温度升高和粒径减小而增大。温度越高、粒径越小,快速吸附速率越大;而慢速吸附速率则随温度升高和粒径增大而增大。汞在0~2 μm和2~5 μm煤胶体上的吸附过程,粒内扩散是其主要控速步骤;而对于5~10 μm的煤胶体,膜扩散是主要控速步骤。     

三峡消落带沉积物-大气界面汞交换通量及其影响因素

应用动力通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率的RA-915+自动汞分析仪联用技术,在消落带沉积物出露期,野外现场监测沉积物-大气界面汞交换通量,同时对其影响因素进行了分析。结果表明:三峡库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量范围为-6.80±12.35~28.17±36.17 ng/(m2·h)晴天库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量表现出相同的变化趋势,即从早晨开始沉积物-大气界面汞的交换通量逐渐增加,到正午左右达到峰值,之后交换通量逐渐减小,但阴天这一趋势不明显。暖季白天沉积物-大气界面汞交换通量都以释放为主,冷季白天则以沉降为主。暖季晴天,沉积物-大气汞交换通量与气温、沉积物温度、光照强度呈显著正相关关系,与相对湿度呈显著负相关关系。无论晴天还是阴天,大气汞浓度都与沉积物-大气汞交换通量呈负相关关系。白天,光照强度和大气汞浓度是影响消落带沉积物/大气界面汞交换通量的主要因素,而在夜间,沉积物温度和大气汞浓度是其主要影响因素。     

乌江流域梯级水库入出库河流中总汞和甲基汞的时空分布

2006年1~12月，每月采集乌江流域梯级水库入出库河流水样，用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法和蒸馏-乙基化结合GC CVAFS法测定了水中总汞和甲基汞的浓度。结果表明：（1）入出库河流中总汞年均加权浓度分别为317和 2.34 ng/L，甲基汞为014和 0.18 ng/L。（2）不同水库入出库河流中总汞和甲基汞的时空分布特征不同，位于上游第一级的普定和洪家渡水库入库河流中总汞有明显的季节变化趋势，且显著低于出库河流；而甲基汞的季节变化在出库河流中较为明显，而且库龄大的普定、东风、乌江渡水库出库河流中甲基汞浓度显著高于入库河流。（3）相关分析发现水库入库河流中总汞、甲基汞浓度主要受悬浮颗粒物的影响，而与水量间的相关性因水库所处位置的不同而有差异，上游的普定和洪家渡水库中呈显著正相关，其它水库中呈负相关。     

工业燃煤锅炉烟气循环方式下飞灰的汞吸附特性

为探究燃煤锅炉烟气循环方式下飞灰汞的吸附特性,利用固定床汞吸附装置,对立式煤粉沉降炉不同模拟烟气循环工况条件下形成的飞灰汞吸附特性进行了研究,重点考察了烟气循环比例、煤种、关键燃烧气体组分等因素的影响.结果表明:①烟气循环工况条件下形成的飞灰汞吸附能力明显优于非烟气循环工况（空气燃烧）条件下形成的飞灰,并且随烟气循环比例的增加,飞灰汞吸附量呈逐渐增加趋势.褐煤在净烟气循环比例为60%、40%、20%的条件下形成的飞灰汞吸附量分别是非烟气循环条件下的3.0、2.3和1.6倍.②烟气循环引起燃烧气体氛围中ρ（SO₂）与ρ（NO）的变化会影响飞灰的物化特性及其汞吸附性能.随燃烧氛围中ρ（SO₂）的提高,飞灰汞吸附量先增后减.烟气循环比例为40%且燃烧气体氛围中ρ（NO）为803 mg/m3条件下,ρ（SO₂）为2 857 mg/m3时褐煤与烟煤燃烧形成的飞灰汞吸附量较高（分别为0.45和0.75 μg/g）,分别较ρ（SO₂）为1 428和4 286 mg/m3时提高了25%~300%和53%~78%.随燃烧氛围中ρ（NO）的提高,飞灰汞吸附量呈逐渐增加趋势.烟气循环比例为40%且燃烧气体氛围中ρ（SO₂）为2 857 mg/m3条件下,ρ（NO）为1 205 mg/m3时褐煤和烟煤燃烧形成的飞灰汞吸附量较高,分别较ρ（NO）为803和402 mg/m3时提高了1.2~3.6和1.1~1.6倍.③飞灰中UBC（未燃尽碳）、CaO、MgO及Fe₂O₃可促进飞灰对汞的吸附.与褐煤飞灰相比,烟煤飞灰表现出更优的汞吸附性能,与UBC、CaO、MgO及Fe₂O₃在飞灰中的含量存在一定的正相关性.研究显示,烟气循环方式下飞灰汞吸附特性发生明显变化,煤质的合理选择、烟气循环比例、循环气体成分及浓度参数的优化控制可显著改善燃煤锅炉烟气中汞的排放控制效果.      

基于非参数核密度估计模型的尾矿库事故后沉积物中Pb和Hg的水生生物风险评估

汞(Hg)和铅(Pb)是2种典型的重金属污染物,对水生生态系统具有较强的毒害作用,是环境管理的重要指标。2015年11月的陇星锑业尾矿库泄露事件,造成嘉陵江流域约346 km长河段受到重金属污染,尾矿砂中高含量Hg和Pb主要归宿在污染团经过的河道沉积物中,引起的嘉陵江流域生态风险尚未被全面评估。为解决沉积物中污染物对水生生物的毒性效应数据较少的问题,采用相平衡分配法,利用大量的水生生物毒理试验数据,将其转化为相应的沉积物毒性效应数据;采用基于非参数核密度估计的物种敏感度分布(SSD)法,对嘉陵江沉积物中2种重金属(Hg和Pb)进行生态风险评价,并与其他分布模型(Normal、Logistic和Weibull)进行对比。结果表明:Hg的非参数核密度估计模型的K-S检验统计量、均方根误差(RMSE)和误差平方和(SSE)分别为0.111 1、0.025 04和0.000 627,相较其他分布模型为最小;Pb的非参数核密度估计模型的K-S检验统计量为0.125 0,相较其他分布模型为最小,RMSE和SSE分别为0.028 42和0.000 807,为较优。非参数核密度估计模型对2种重金属毒性数据有很好的适应性,可获得较优的模拟效果。嘉陵江流域15个采样点沉积物中Pb浓度显著高于Hg,但沉积物中Hg的生态风险水平远高于Pb。     

海南五指山大气气态总汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537B)于2011-05~2012-05对五指山大气气态总汞(TGM)进行了连续1 a的观测.结果表明,五指山TGM含量为(1.58±0.71)ng·m-3,与全球大气汞背景值相当,表明五指山大气几乎没有受到明显的大气汞污染.TGM的月变化特征表现为2011年6~8月和2012年3~5月TGM含量较低,2011年9月~次年1月含量较高,热带季风是影响TGM月变化的主要因素.五指山TGM具有明显的日变化特征,小时均值最低值出现在09:00,峰值出现在19:00,白天TGM浓度低于晚上.日变化受汞长距离迁移和本地气象条件的共同影响.后向轨迹分析结果表明大气汞从中国大陆的长距离迁移为五指山TGM浓度升高的主要原因.     

乌江流域水库水体中溶解性气态汞季节变化特征

选取乌江流域上两个典型的水库(乌江渡水库和东风水库)作为研究对象,对不同季节水库水体中溶解性气态汞进行研究。结果显示:两个水库溶解性气态汞均明显表现为上层水体﹥下层水体,夏季﹥春季、冬季。水库中溶解性气态汞的含量受太阳辐射和水体中溶解性有机碳两个因素共同控制。