Sensitivity analysis of surface ozone to emission controls in Beijing and its neighboring area during the 2008 Olympic Games

The regional air quality modeling system RAMS (Regional Atmospheric Modeling System)-CMAQ (Community Multi-scale Air Quality modeling system) is applied to analyze temporal and spatial variations in surface ozone concentration over Beijing and its surrounding region from July to October 2008. Comparison of simulated and observed meteorological elements and concentration of nitrogen oxides (NOx) and ozone at one urban site and three rural sites during Olympic Games show that model can generally reproduce the main observed feature of wind, temperature and ozone, but NOx concentration is overestimated. Although ozone concentration decreased during Olympics, high ozone episodes occurred on 24 July and 24 August with concentration of 360 and 245 μg/m³ at Aoyuncun site, respectively. The analysis of sensitive test, with and without emission controls, shows that emission controls could reduce ozone concentration in the afternoon when ozone concentration was highest but increase it at night and in the morning. The evolution of the weather system during the ozone episodes (24 July and 24 August) indicates that hot and dry air and a stable weak pressure field intensified the production of ozone and allowed it to accumulate. Process analysis at the urban site and rural site shows that under favorable weather condition on 24 August, horizontal transport was the main contributor of the rural place and the pollution from the higher layer would be transported to the surface layer. On 24 July, as the wind velocity was smaller, the impact of transport on the rural place was not obvious.     

多相流染料废水的臭氧高级氧化脱色行为研究

以亚甲基蓝(MB)模拟染料废水,研究了多相流中染料的臭氧氧化脱色动力学,考察了活性炭、缓冲条件下的pH值以及羟基自由基(.OH)捕获剂对染料脱色行为的影响。试验结果表明,染料MB的臭氧氧化脱色过程符合伪一级动力学。活性炭的相界面催化作用能够促进染料的脱色,当颗粒状活性炭(GAC)浓度由3 g/L增大至15 g/L时,脱色速率呈现增大的趋势,且粉末状活性炭(PAC)催化脱色能力更强。缓冲条件下的pH增大,脱色速率明显加快,而且添加活性炭(>9 g/L)比自由基较活跃(pH=12.7)时的脱色速率常数k提高了一倍。强碱性(pH=12.7)缓冲条件下加入足够量(0.003 mol/L)羟基自由基捕获剂,结果表明HCO3-捕获自由基的能力强于叔丁醇,但由于捕获剂对自由基反应路径的控制作用依然有限,导致染料的脱色速率仍比酸性(pH=2.5)条件下快。     

电化学合成臭氧技术的研究动态

臭氧/催化臭氧化技术在给水处理、污水深度处理以及难降解废水的处理中引起了广泛关注。传统的臭氧使用方法是将由氧气生成的气相臭氧溶入水中而得以应用。为了使臭氧更好的应用于水处理领域,采用电化学方法直接从水溶液中合成臭氧的技术近年来受到关注并得到重要发展,该技术设备简单,且能避免传统的气相合成臭氧技术的氮氧化物污染和臭氧的气/液转移损失,电极材料的发展和反应器系统的优化是推动此技术应用的关键。文章介绍了电化学合成臭氧技术的基本原理及其研究动态,重点评述了用于该技术的不同电极材料及其研究应用现状,同时也分析了电化学合成臭氧反应器的发展情况,指出了目前电化学合成臭氧技术存在的主要问题和研究重点,并对该技术的发展前景进行了展望。     

介质阻挡放电产生臭氧的特性研究

臭氧由于具有强氧化性,在众多领域已经得到了广泛的应用。本文通过试验研究了介质阻挡放电产生臭氧的特性。结果表明:外加电压增大时,臭氧浓度和产速都不断增大,臭氧产率则是先增长,达到最大值后又开始略微下降;气体流速增大时,臭氧浓度不断减小,而臭氧产速和产率都是先增长,达到最大值后又开始下降;电源频率在5.0～9.9kHz范围内改变时,臭氧浓度、产速和产率变化不明显;当电介质厚度不变时,在0.3～0.5mm范围内改变间隙厚度,小间隙厚度优势不明显。     

低频无极灯降解偶氮染料酸性橙7

以40 W的新型低频感应无极灯(LFEL)作为反应光源,研究了其对于水中难生化降解偶氮染料酸性橙7(AO7)的降解效果.通过专用浸没式反应器研究了这种新型光源降解AO7的有效实验参数,并与传统汞灯光源做了降解AO7的实验对比,用GC-MS检测了主要降解产物小分子,探讨了LEEL对AO7的降解机制及反应活性物质(ROS).结果表明,LFEL对于水中的AO7染料具有较好的降解效果和较高的矿化率,在浸没式反应器中曝气量2 m3·min-1,AO7浓度为20 mg·L-1(7 L)在4 h的反应后能达到94.1%的降解率,而其降解能耗远低于传统汞灯光源.降解贡献来自于两个方面:直接吸收降解和间接通过活性物质(ROS)氧化作用.氧气是ROS的重要来源,加大曝气量会提高降解效率,反应过程中有臭氧的生成.添加淬灭剂显示,·OH对降解反应几乎无贡献,1O2和O2·-则是反应的主要活性物质.     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

2006～2012年珠江三角洲地区O_3污染对人群健康的影响

通过检索国内流行病学研究成果,Meta分析得到综合的暴露-反应系数后,利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络监测的O3浓度,基于相对危险度模型对2006~2012年珠江三角洲地区归因于O3污染的人群健康影响进行评估.Meta分析结果表明,O3浓度每升高10μg/m3,非意外死亡率?心血管疾病死亡率和呼吸系统疾病死亡率分别上升0.45%(95%置信区间CI:0.40%~0.50%)?0.70%(95%CI:0.57%~0.86%)和0.64%(95%CI:0.47%~0.86%).人群健康影响评估表明,由于暴露人口和O3浓度的增加,珠江三角洲地区归因O3污染的死亡人数呈上升趋势,2012年归因死亡人数约为2006年的3倍,其中O3浓度的增加对归因死亡增量的贡献达2/3以上;2006~2012年区域年均归因的非意外死亡?心血管疾病死亡和呼吸系统疾病死亡分别为3982(95%CI:3543~4420)?1894(95%CI:1546~2319)和1128(95%CI:830~1508)人.对评估模型的敏感性试验表明选择不同的参数,评估结果有较大的偏差,因此在以后相关研究工作中需要深化参数适用性的探讨.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

臭氧化技术在垃圾渗滤液深度处理中的应用研究

采用臭氧氧化法对生化处理后的垃圾渗滤液进行深度处理,考察了反应时间、臭氧投加速率、p H和温度对COD、蛋白质、色度以及生化尾水中的腐殖酸的去除效果,通过BOD/COD变化分析了臭氧氧化法对生化尾水可生化性的提高作用。结果表明:在p H 5.0,温度35℃,臭氧投加速率9.33 mg/(L·min),反应120 min的条件下,垃圾渗滤液的生化尾水中的COD、蛋白质、色度以及腐殖酸的去除率分别达到56.2%、90.5%、97.5%和93.0%,BOD/COD从0.32提升到0.56,生化性有了很大提高。     

磁场强化臭氧降解罗丹明B的试验研究

为了研究磁场强化臭氧氧化降解污染物的效果,以罗丹明B为处理对象,采用臭氧微气泡附加磁场法处理罗丹明B模拟废水,同时分析罗丹明B模拟废水的初始质量浓度、pH值、臭氧进气量及盐效应对降解效果的影响.结果表明,相同试验条件下,添加磁场后废水脱色率提高了28.2％,CODCr去除率提高了10％.当罗丹明B溶液的初始质量浓度为30 mg/L、pH值为2、水温(28±2)℃、臭氧通气量Q为0.5L/min、臭氧进口质量浓度ρin为14.8 mg/L时,经过70 min处理后,废水的脱色率达到了94.3％,CODCr去除率达到了43.2％,另外加入一定量的无机盐如Na2SO4可以提高降解效率.对氧化过程中的UV-Vis光谱图进行分析,发现罗丹明B的脱色主要是由于臭氧破坏了苯氨基、羰基键和芳环结构等,形成了无色化合物.研究表明,采用磁场强化臭氧降解有机污染物是一种有效的方法.