新型低温Fe/AC脱硫剂的研究

将活性焦担载氧化铁制得Fe/AC脱硫剂用于烟气脱硫,在最经济的烟气脱硫温度窗口(120℃～250℃)显示出高的脱硫活性.考察操作条件对其脱硫活性的影响,并借助EXAFS和TPD表征技术对其内在原因进行探讨.Fe/AC脱硫剂在排烟温度下用于脱硫,其活性明显优于活性焦和纯Fe₂O₃,且载体炭无氧化烧损.Fe/AC吸硫后形成2种含硫物质:H₂SO₄和Fe₂(SO₄)₃,H₂O和O₂的存在可增加Fe/AC对SO₂的吸附硫容.由高比表面活性焦制得的Fe/AC有更高的脱硫活性,这源于活性组分Fe₂O₃在其上良好的分散性.Fe/AC用于脱硫应在适宜空速[(800L/(kg·h)]下操作.     

强化厌氧污泥体系同步脱硫反硝化特性研究

以硫化物为电子给体的自养反硝化厌氧体系是代替传统异养反硝化工艺处理低C/N比含氮废水的有效工艺,可以同时去除硫化物和硝酸盐.将脱氮硫杆菌菌悬液接种到厌氧污泥体系中,脱氮硫杆菌快速富集,采用5组进水比N/S比不同的反应瓶进行试验,运行15d后,测定不同时段的出水硫化物、硝酸盐、亚硝酸盐、硫酸盐浓度等指标,考察强化厌氧污泥体系去除硫化物和硝酸盐的特性,并对生化反应机制进行初步研究.结果表明,强化厌氧污泥体系运行3h后,进水中90%的硫化物被去除,硫化物的去除与进水N/S比无关,硫化物(以S计)去除速率高达20～24g·(m3·h)-1,是相关文献报道的10倍左右;运行6h后,进水中65%的硝氮被去除,硝氮的去除负荷随着进水N/S比的提高而增大,最高达到940g·(m3·h)-1,约为硫自养反硝化体系硝氮去除负荷的2倍,此时体系中亚硝氮积累,最高浓度达到93mg·L-1,进水N/S比低的条件下,6h后亚硝氮消失,进水N/S比较高时,21h后出水中未检测到亚硝氮.表明强化厌氧污泥体系停留6h后可以实现同时去除硫化物和硝酸盐,但硝酸盐首先转化为亚硝氮.与以往不同的是研究发现硫化物与生物硫粒产生多硫化合物的链式反应,是硫化物迅速转化的主要途径,此外,还原硝氮的电子给体并不来源于硫化物,可能主要来源于体系中产生的单质硫.     

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

德州市采暖季环境空气含氮/硫物质的污染及气-粒分配特征

为探究德州市采暖季环境空气中含氮/硫物质的污染特征、气-粒分配规律及影响因素,对2017年11月10日—2018年3月15日德州市市区环境空气监测站在线离子色谱分析仪监测的水溶性离子及气态前体物质量浓度的小时数据进行了分析.结果表明:①德州市环境空气监测站ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）和ρ（NH₄+）平均值分别为（18.36±18.55）（12.74±10.92）（9.60±8.75）μg/m3,在2018年1月三者均达到最高值;对比PM_2.5及气态含氮/硫物质的质量浓度发现,ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）在2017年12月、2018年1月和2018年2月的月均值均较高,而ρ（SO₂）与ρ（SO₄2-）、ρ（NH₃）与ρ（NH₄+）均在日间（08:00—17:00）出现波峰.②对颗粒态和气态含氮/硫物质质量浓度日均值进行双变量相关分析发现,ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）两两之间的相关系数均高于0.75,表明二次离子的形成机制相似;而ρ（NH₃）、ρ（NO₂）、ρ（NO）、ρ（SO₂）两两之间均不存在显著相关,说明这些气态前体物来自不同的局部排放源.③过剩NH₃指数（F_N）平均值为0.49±0.16,说明采样时段大气处于富氨环境,过剩的NH₃会与气态HNO₃生成NH₄NO₃,因此NO₃-气溶胶的形成主要受HNO₃的影响或限制.④相对湿度是影响ρ（PM_2.5）最重要的气象因素,高湿环境会促进二次离子的转化.研究显示,冬季采暖排放会增加环境空气中含氮/硫物质的质量浓度,气象因素（尤其是相对湿度）对含氮/硫物质的气-粒分配也有一定影响.      

反硝化颗粒污泥在纳米零价铁胁迫下的性能恢复

为探明纳米零价铁(nZVI)对反硝化颗粒污泥(DGS)潜在的胁迫效应,本研究通过连续多批次实验,考察了经历n ZVI短期冲击后,DGS反硝化活性在不同C/N比条件下的恢复情况.结果表明,当nZVI投加量高于5 mg·L~(-1)时,DGS比反硝化速率(μ)会出现下降,对应的比反硝化抑制率(IR)与基质C/N比、nZVI投加量呈现正相关.当nZVI投加量达到100 mg·L~(-1)时,胞外蛋白与多糖含量均明显降低.此时,充足的外加碳源(C/N≥4)将有助于促进DGS反硝化活性的恢复和减少去除单位硝态氮所消耗的COD值.由Freundlich和Langmuir吸附等温线的拟合结果可知,基质C/N比越高,DGS对n ZVI的吸附能力就越强.在恢复期内,泥相中总铁含量(Qe)的持续削减为高C/N比条件下,DGS反硝化活性的提升创造了有利条件.当Qe降至0.4 mg·g~(-1)以下时,μ值可达到或接近对照组的水平.     

石灰/石灰石湿法脱硫中添加剂的研究

在φ150旋流板塔烟气脱硫装置上,试验了不同液气比和进口气SO₂浓度时有机废液（NaAd）作添加剂的影响。结果表明,添加NaAd有利于提高脱硫率和吸收剂利用率,并减缓结垢。添加适量的NaAd可使脱硫率提高5个百分点以上,气相单板效率Emv相应提高12个百分点以上。实验还研究了添加NaAd对浆液pH值、粘度,以及浆液中颗粒沉降、凝聚、粒度等物理化学特性的影响,并根据实验结果,提出了NaAd添加剂的作用机理。     

1株异养硝化-好氧反硝化细菌DK1的分离鉴定及其脱氮特性

从某反应器活性污泥中分离筛选出1株假单胞菌属(Pseudomonas sp.)细菌,命名为DK1,并对该菌进行脱氮特性研究.在以葡萄糖为碳源,C/N量比为5时,分别以NaNO_3和NaNO_2为氮源,二者的好氧反硝化速率为4.09 mg·(L·h)-1和4.43mg·(L·h)~(-1).以二者同时为氮源脱氮率为100%;此外,菌株DK1具有异养硝化性能,NH_4~+-N平均去除速率为2.32mg·(L·h)-1.缺氧时以NO_2~--N为氮源菌株DK1可将一系列梯度浓度NO_2~--N(约100~300 mg·L-1)在36 h内降为0.当NO_3~--N和NO_2~--N同时存在时,菌株DK1会优先利用NO_3~--N进行反硝化.同时该菌株还具有同步硝化反硝化(SND)性能,可同时去除NH_4~+-N、NO_2~--N或NH_4~+-N、NO_3~--N,30 h内脱氮率分别达95.06%和94.69%.相同时间内在NH_4~+-N、NO_2~--N和NO_3~--N三者均存在时,脱氮效果最佳,达100%.菌株DK1的高效SND及反硝化性能表明其在处理含氮废水方面有一定的潜力和应用价值.     

聚糖原菌富集实验及其内源过程探究

细胞衰减是微生物内源过程的一个重要组成部分,可分为由细胞死亡引起的数量衰减和由细胞活性降低引起的活性衰减两部分.通过挥发性脂肪酸（VFA）吸收速率(VFAUR)测定、荧光原位杂交技术（FISH）以及LIVE/DEAD细胞染色技术,研究了富集聚糖原菌（GAOs）在序批式反应器（SBR）系统中好氧环境下的衰减特征.结果表明,当T=30℃、进料中m(COD)∶m(P)=100时,SBR系统中GAOs富集比例达94%.测定和计算表明,SBR富集系统中GAOs衰减速率和死亡速率分别为0.132 d^-1和0.034 d^-1,其数量衰减和活性衰减占其细胞总衰减比例分别为26%和74%.可见,GAOs数量衰减只占其细胞总衰减中很小一部分,而绝大部分衰减由活性衰减所引起.     

应用WRF/Chem模拟河南冬季大气颗粒物的区域输送特征

基于WRF/Chem模式,设置多组区域排放源的情景实验定量估算河南、京津冀、山东、山西、安徽和江苏、湖北6个区域人为源排放对河南省2015年12月PM_(2.5)和PM_(10)浓度贡献率,并结合气象资料研究3个代表性城市的污染输送特征.结果表明:河南省冬季PM_(2.5)和PM_(10)主要来源为本省排放,平均贡献率分别为54.83%、61.32%.区域污染输送对河南颗粒物的贡献也占有很大比例,京津冀、安徽和江苏、山东、山西以及湖北对PM_(2.5)平均贡献率分别为11.95%、11.69%、7.95%、7.40%、4.30%,对PM_(10)平均贡献率分别为10.42%、10.03%、7.00%、6.89%、3.80%.PM_(2.5)外来输送率比PM_(10)要高,表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送.冬季长持续时间的污染过程大多受静风或小风控制,省内污染贡献最大,过程结束时伴随着大风,周边区域的污染贡献有所增加.不同城市的颗粒物来源与其地理位置、风速、风向等气象条件密切相关.区域污染来源具有复杂性,改善河南省空气质量是需要整个区域共同面对和解决的问题.