菌株Cupriavidus sp. DT-1对液体和土壤中TCP的降解

采用液质联用（HPLC-MS）的方法检测菌株Cupriavidus sp.DT-1降解2-羟基吡啶（2-HP）的代谢产物.并用三亲结合、荧光定量PCR （q-PCR）方法评价降解菌对3,5,6-三氯-2-吡啶酚（TCP）污染土壤的修复效果.结果表明,菌株可以进一步降解2-HP,依次生成尼古丁蓝、马来酰胺酸和反丁烯二酸,直至转化成菌株DT-1生长的碳源.接种菌株DT-1对污染土壤中TCP的降解起到较大的促进作用,2组试验土壤中TCP （50mg/kg）降解率分别为94.4%和86.7%,未接种菌株的土壤中TCP降解率仅为20.4%和28.4%.带有绿色荧光蛋白基因gfp标记的菌株DT-1-gfp可在土壤中存活35d以上,并对TCP污染土壤的细菌群落丰度有显著的恢复作用.     

光和过氧化物酶对水中17α-乙炔基雌二醇的协同降解机制研究

过氧化物酶广泛存在于天然水体中,可利用腐殖质光照下产生的过氧化氢(H₂O₂)对雌激素的光转化过程产生影响,但过氧化物酶是否可直接影响雌激素的光转化尚不清楚.因此,本研究探索了在模拟光照条件下辣根过氧化物酶(HRP)对水体中17α-乙炔基雌二醇(EE2)光解的影响机制.结果发现,HRP的存在显著地促进了EE2的光降解,且促进作用随酶活的增大而增大,但失活的HRP对EE2的光降解没有明显影响.EE2可在光照条件下发生直接光解和自敏化光解.通过活性氧种类(ROS)猝灭实验推测EE2自敏化产生的ROS可激活HRP,引发了在光照条件下EE2的酶降解.分别曝氧气和氮气后,EE2在HRP溶液中的光酶协同降解分别被促进和抑制,进一步说明了ROS在光酶协同降解中的重要性.HRP的活性随着光照时间的增加缓慢下降,从而可以持续地促进EE2的光酶协同降解,推测HRP对EE2在天然水体中的衰减影响很大.本文可为深入认识雌激素的环境归趋补充科学数据.     

氯代吡啶类污染物吸附与转化技术研究进展及挑战

氯代吡啶类除草剂的大量生产及在农业生产和生活中的广泛应用,使其在废水、饮用水等环境中被不断检出,对生态环境和人类健康造成潜在危害。氯代吡啶类农药残留及其高效去除与转化技术,是水环境污染控制研究的热点和难点。从结构上看,碳氯键断裂是实现氯代吡啶类化合物降解的关键所在。基于国内外研究进展,综述了此类污染物的去除转化技术,从污染物吸附、高级氧化处理、催化氢化及耦合联用技术等角度,系统阐述了污染物去除转化的关键因素、相关工艺作用机制及现存技术挑战。在现有技术中,吸附法仍面临新型吸附材料研发、吸附剂再生等问题;高级氧化技术污染物矿化率高,但氧化效率低、运营成本高;催化氢化法定向选择催化降解污染物,但存在污染物降解不完全的问题;生物处理技术经济有效,但对污染物的去除转化率仍有待提高。研究表明:由于氯代吡啶类污染物的难降解特性及各工艺的局限性,单一的处理技术难以实现污染物矿化,多种处理方法联用是实现污染物高效去除的可行策略。开展环境中氯代吡啶类污染物的转化技术与机制研究,可为实现风险性污染物高效脱毒、降解提供参考。     

α-FeOOH/Ag2O复合光催化剂的制备与研究

以硝酸铁和硝酸银为原料,采用水热法和沉淀法制备了α-FeOOH/Ag_2O纳米光催化剂。通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),场发射透射电子显微镜(TEM)等手段对材料予以表征,结果表明成功构建了一种α-FeOOH/Ag_2O异质结构的纳米颗粒催化剂。以罗丹明B(RhB)水溶液作为模拟污水,采用LED白光灯作为光源,通过光降解实验评估其光催化性能。实验结果表明,当α-FeOOH和Ag_2O的质量比为1∶10,反应时间为60 min时,α-FeOOH/Ag_2O复合催化剂的光催化效果最优,RhB降解率达到了89.9%,而单一的α-FeOOH或是Ag_2O的降解率分别只有26.1%和58.9%。     

Photodegradation of 17α-ethynylestradiol in dissolved humic substances solution: Kinetics, mechanism and estrogenicity variation

17α-Ethynylestradiol(EE2) in natural waters may cause adverse effects on organisms due to its high estrogenic potency. Laboratory studies were performed to study the effects of a local humic acid(LHA), fulvic acid(LFA) and Aldrich humic acid(AHA) on the photochemical behavior and estrogenic potency of EE2. Here photolytic experiments demonstrated that pure aqueous EE2 could undergo direct and self-sensitized photodegradation at a global rate of 0.0068 hr~(-1).Photodegradation rate of EE2 in 5.0 mg/L dissolved humic substances(DHS) was determined to be 0.0274, 0.0296 and 0.0254 hr~(-1) for LHA, LFA and AHA, respectively. Reactive oxygen species(ROS) and triplet dissolved humic substances(~3DHS*) scavenging experiments indicated that the promotion effect of DHS on EE2 photodegradation was mainly aroused by the reactions of HOU(35%–50%),~1O_2(10%) andDHS*(22%–34%). However, the photodegradation of EE2 could also be inhibited when DHS exceeded the threshold of 10 mg/L. Three hydroxylation products of EE2 were identified using GC–MS and their formation pathways were also proposed. In vitro estrogenicity tests showed that EE2 was transformed into chemicals without estrogenic potency. These findings could extend our knowledge on the photochemical behaviors of steroid estrogens in sunlit natural waters.     

漆酶催化氧化废水中17α-乙炔基雌二醇

用漆酶催化氧化法处理废水中的17α-乙炔基雌二醇(简称EE2)。考察了温度、pH值、起始底物浓度、起始漆酶浓度和助催化剂等因素对EE2去除率的影响。实验结果表明漆酶能有效催化氧化废水中的EE2,适宜的反应条件为:温度35℃,pH值5.38,漆酶与EE2起始浓度之比宜大于0.178 U/μmol,反应180 min,EE2的去除率大于92%。其他反应条件一定,EE2起始浓度在0.017 1-0.051 3mmol/L之间,EE2去除率随其浓度升高而缓慢下降,但去除量逐渐升高;EE2起始浓度在0.051 3~0.137 6 mmol/L之间,EE2的去除率和去除量都显著降低。磁力搅拌和助催化剂ABTS都能显著加快反应速度,提高EE2去除率。     

草酸根对α-FeOOH多相UV-Fenton催化能力的增效实验

采用均匀沉淀法合成α-FeOOH,并利用XRD、FT-IR、SEM、BET、EDS等仪器进行分析表征.以金橙Ⅱ为目标污染物,研究254 nm紫外光照射下,草酸根对α-FeOOH多相UV-Fenton催化能力的增效实验.结果表明,合成的催化剂为针棒状,无其他杂元素.草酸根对α-FeOOH多相UV-Fenton降解金橙Ⅱ具有显著的增效能力,并在0.4 mmol·L-1时取得最佳增效效果.在紫外光照射下,初始pH值为3、催化剂用量1 g·L-1、H2O2浓度10 mmol·L-1、草酸根浓度0.4 mmol·L-1时,反应15min即可对初始浓度为0.2 mmol·L-1的金橙Ⅱ达到99%以上的脱色效果.对比α-FeOOH多相UV-Fenton体系,其增效率高达116.9%.相同条件下,丙二酸根、乙酸根、EDTA、柠檬酸根对原体系分别有5.2%、8.1%、23.2%、25.7%的抑制率.相同条件下,草酸根增效体系对有机物的矿化速率常数比基础体系提高69.9%,能大大缩短矿化处理所需时间.草酸根增效机制主要是为亚铁离子的生成提供新的光致还原途径,并在反应初期提高铁离子的浓度、增加体系均相反应比重,进而提高体系HO·的浓度.草酸根增效α-FeOOH多相UV-Fenton体系是一种稳定可靠的方法.增效体系在3次循环之后对金橙Ⅱ的降解仍有101.5%的增效率;反应结束后,草酸根增溶的铁离子能被催化剂重新吸附回表面,避免了催化剂活性组分的流失与铁离子的二次污染.     

荧光假单胞菌代谢α-蒎烯过程中表面活性物质的定向积累及其性状分析

从处理α-蒎烯的生物滴滤塔中分离到一株荧光假单胞菌PT,该菌株在代谢α-蒎烯的过程中能产生具有表面活性的物质.通过优化培养基,使得菌株在降解过程中能最大程度地积累表面活性的代谢产物,培养液的表面张力下降至30 mN·m-1.采用红外光谱、薄层色谱等分析方法对分离得到的油状产物进行鉴定,并结合α-蒎烯的微生物代谢途径,确定该表面活性物质为紫苏酸,分子式为C10H14O2.这类物质对柴油和正己烷有较明显地乳化作用,乳化指数达到40％～60％,对多环芳烃(菲、萘、芘)也有明显地增溶效果,在其临界胶束浓度时水中溶解度分别提高了2.65％、6.07％和10.0％.以上结果表明,该表面活性物质可替代化学表面活性剂广泛用于环境污染的修复治理中.     

放射性测量中样品灰化的实验条件研究

在动植物样品监测过程中,样品前处理过程费时,且处理的效果对测量结果具有明显的影响。本文以猪肝和玉米作为研究对象,采用正交实验设计对于重要实验参数进行优化。结果显示10%的NaOH对猪肝有较好的助灰化效果,12.8%的Mg（NO3）2对玉米有较好的助灰化效果。同时,在助灰化剂存在的条件下,猪肝的优化灰化条件为：灰化温度为600℃,灰化时间为2h;玉米的灰化温度为500℃,灰化时间为4h。研究得到的猪肝和玉米的灰化时间显著缩短,处理效果亦明显改善。     

液-液萃取-气相色谱法同时测定水中吡啶、松节油和苯胺

研究建立了气相色谱法同时测定水中吡啶、松节油和苯胺的方法.采用二氯甲烷萃取,萃取后直接进行色谱分离分析,3种物质能够有效分离.吡啶、松节油和苯胺的水中最低检测浓度分别为0.009、0.009、0.004mg/L,样品添加平均回收率为89％～114％,平行6次精密度实验,相对标准偏差小于6.5.实验结果表明,气相色谱法简单、快速、准确,适用于水中吡啶、松节油和苯胺的测定.