土壤重金属钝化修复剂生物炭对镉的吸附特性研究

目前以生物炭为代表的生物质对重金属的吸附表现出良好的应用前景.为确定生物炭对溶液中镉的吸附性能,选用由棉花秸秆制备的生物炭,研究吸附等温线、吸附动力学以及温度、pH和离子强度等对生物炭吸附Cd2+的影响.研究表明,生物炭对Cd2+的吸附可以用Freundlich等温线较好地拟合,在不同温度下其饱和吸附量分别为9.738 mg.g-1(288.15 K)、10.14 mg.g-1(298.15 K)、10.40 mg.g-1(308.15 K)和10.71 mg.g-1(318.15 K),热力学参数表明生物炭吸附Cd2+的过程是自发的吸热过程;吸附动力学过程符合二级动力学模型,在40 min即可达到平衡;pH对生物炭吸附Cd2+的影响较大,在pH2～8范围时,生物炭对Cd2+的吸附量随pH的增加先上升后下降;生物炭对Cd2+的吸附量随着溶液离子强度的增大呈降低趋势.该项研究可为生物炭在土壤重金属污染修复中的应用提供一定的理论基础.     

零价铁去除废水中的汞

研究了零价铁(zero-valent iron,ZVI)去除废水中Hg2+的动力学特征及其影响因素,初步探讨了ZVI与Hg2+的作用机制.结果表明,ZVI对废水中Hg2+的最佳去除条件:Hg2+的初始浓度为0.10 mg·L-1、pH为5、ZVI用量为0.050 g、温度为25℃,获得Hg2+的去除率为94.5%.ZVI对废水中Hg2+有一个快速的去除过程,可用准一级反应动力学方程描述,速率常数为0.010 min-1.ZVI去除废水中Hg2+的机制主要是氧化还原反应、铁氧化物和氢氧化物的吸附和共沉淀作用,ZVI表面钝化是降低Hg2+去除率的主要原因,其钝化成分主要是FeOOH和Fe2O3-Fe3O4.胡敏酸可与ZVI还原产生的Fe2+、Fe3+结合形成Fe-HA复合物,增加可溶性铁的比例,缓解ZVI的钝化,对细铁氧化物和铁氢氧化物胶体具有稳定作用,增强对废水中Hg2+的吸附作用.     

La3+掺杂对吸附相反应制备TiO2复合催化剂的结晶过程及弱紫外光下活性的影响

利用吸附相反应技术制备弱紫外光响应的高效催化剂,并通过XRD、XPS以及HRTEM探索了不同焙烧温度下La3+掺杂量对TiO2结晶过程的影响.结合弱紫外光下甲基橙的降解反应,深入研究催化剂结晶过程的变化对弱紫外光下催化剂活性的影响.结果表明,La3+掺杂会抑制TiO2的结晶过程.当焙烧温度或者掺杂量较低时,La3+不能进入TiO2的晶格结构但会轻微地抑制TiO2的结晶过程;未进入晶格结构的La3+存在会引入光生载流子的浅能级捕获中心,在弱光体系中极大提升了催化剂的活性.当La3+的掺杂量为0.05%(原子分数)时,经过900℃焙烧后催化剂降解能力最高,其活性超过商用P25的2倍多.在较高La3+掺杂量(超过0.20%)时,900℃焙烧后一定量La3+进入TiO2的晶格结构而大大抑制了TiO2结晶;这种强烈的抑制作用使得催化剂中存在大量无定形结构TiO2,无定形TiO2甚至多于700℃焙烧后的催化剂,反而大大抑制了弱光体系中催化剂活性.     

基于SD-CA-GIS的环境累积效应时空分析模型及应用

环境累积效应分析强调环境变化的时空放大作用,突出环境要素之间的时空交互作用,从而对环境分析方法的能力提出了挑战.因此,本文在对传统环境分析方法归纳、分析和总结的基础上,以地理信息系统(GIS)为基础平台,集成系统动力学(SD)和元胞自动机(CA)的优点,建立了能够分析时间累积、空间累积效应的SD-CA-GIS模型.以山西潞安矿区作为研究区域,在分析矿区社会、经济、工程和环境等因子之间时空交互作用的基础上,构建了SD-CA-GlS模型.考虑到矿区土地利用变化的特殊性,从影响矿区土地利用变化的驱动因子出发,预测和模拟了矿区2006-2030年土地利用变化的累积状况.结果发现,由于煤炭资源开采等人类干扰活动的影响,研究区在研究时段内,工矿用地、居民用地和交通用地呈现累积性增加,其它土地利用类型累积性减少.同时,由于不同阶段人类活动干扰的种类和强度变化,使得不同土地利用类型的空间扩展变化存在一定的差异.上述研究表明,该模型能够同时考虑时间累积效应和空间累积效应的动态变化,能为环境累积效应的分析和评价提供有效的帮助.     

氨对垃圾焚烧飞灰浸出特性的影响及地球化学模拟

垃圾焚烧飞灰可能因为选择性非催化还原法(SNCR)脱硝过程中氨泄漏、垃圾携带的渗滤液受热挥发等原因而吸附氨.本研究中采用人为添加氨水,在pH为3.66～12.44范围内,研究氨对飞灰中溶解性有机碳(DOC)和重金属浸出的影响,并利用地球化学模拟软件Visual MINTEQ从金属化学形态分布上分析氨对飞灰浸出的影响机制.结果表明,DOC在pH>9和有高浓度氨(≥1 357 mg·L-1)存在时,其浸出量大幅增加,而在浸出液中氨的水平不高于537 mg·L-1时则受氨的影响很小;在pH<6时,飞灰中各金属主要以自由态的金属离子和金属-氯络离子形态大量溶出,且受氨的影响较小;而在pH为8～12的碱性环境中和氨浓度较高时(≥3 253 mg·L-1),氨与金属生成了可溶性的金属-氨配合物,能显著增加Cd、Cu、Ni、Zn的浸出,且在pH=9附近时浸出量达到最大值,但氨对Al和Pb的浸出影响甚微;在pH>12时,Cd、Cu、Ni、Zn主要以羟基金属离子形式存在.在氨浓度为3 253 mg·L-1时,通过利用Visual MINTEQ模拟浸出值与试验数据的对比,发现Al、Pb、Zn的浸出主要由溶解/沉淀模型控制,而Cd、Cu、Ni由溶解/沉淀模型和表面吸附反应模型同时控制,且Visual MINTEQ模型能较好地预测飞灰中Al、Cu、Pb、Zn的浸出特性.     

直接大红4BE的磷钨酸均相光催化还原脱色

以磷钨酸(H3PW12O40,PW12)为光催化剂,异丙醇(Isopropanol)作为电子给体的条件下对偶氮染料直接大红4BE进行均相光催化还原脱色研究,考察PW12用量、IS浓度、直接大红4BE和盐浓度等因素的影响,结果表明杂多蓝(PW1-2)对直接大红4BE具有明显的还原脱色作用.pH=2.0,直接大红4BE初始浓度50 mg·L-1,PW12浓度为600 mg·L-1,IS浓度为0.13mol·L-1,50 min直接大红4BE的脱色率可达到90.39%.4BE的光催化还原脱色速率随PW12和IS浓度的增加而增加,最后趋于恒定;直接大红4BE初始浓度增加,其光反应一级速率常数降低;PW12、IS和4BE浓度之间存在交互影响.离子强度增加,4BE脱色速率减小,表现为负的盐效应,推测4BE与光反应生成的杂多蓝(PW1-2)进行复合,然后发生电子转移引起偶氮染料还原脱色和杂多蓝氧化复原.本研究结果表明PW12/IS/UV能够有效用于偶氮染料直接大红4BE的还原脱色处理.     

潜流人工湿地处理农村生活污水动力学研究

考察潜流人工湿地处理农村生活污水的运行效果,并探寻一级动力学常数的空间变化情况,采用"厌氧调节池+二级串联潜流式人工湿地"工艺处理农村生活污水。结果表明,经过3个月运行后人工湿地对污水中COD、TP、TN和NH3-N的去除率分别达到了79.13%,71.54%,57.26%和60.01%。通过湿地原位检测显示以上各类污染物在生物床内都有较明显的沿程下降趋势,在床体的前半部分污染物的降解较快,后半部分相对缓慢。农村生活污水中污染物去除动力学符合一级动力学模型,一级生物床中COD、TP、TN和NH3-N的去除,Kv均值分别为3.048、2.469、1.625和1.695;二级生物床中Kv均值分别为2.542、1.946、1.383和1.453。生物床Kv呈现出减小的趋势说明生物床前端对各类污染物的降解速率比后端快。生物床间的跌水池的复氧,增加了二级生物床前端的Kv,提高了对污染物的降解速率。     

OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

硝酸改性活性炭特征及其催化臭氧氧化性能

采用硝酸氧化对颗粒活性炭进行改性处理,研究了硝酸改性后活性炭结构和表面化学性质,及其对酸性大红3R的吸附能力和催化臭氧氧化去除效果的影响。结果表明,硝酸改性后,活性炭比表面积减小,微孔孔容减小,中孔孔容增大。活性炭表面以羧基为主的酸性含氧官能团随着硝酸改性浓度提高而显著增加,并对其吸附能力和催化臭氧氧化能力产生显著影响。硝酸改性活性炭吸附能力在碱性条件下由于表面酸性官能团和酸性大红3R之间的静电作用而有所降低;在酸性条件下由于二者的色散作用而增强。表面酸性官能团在碱性条件下参与臭氧分解,产生·OH,增强了硝酸改性活性炭对酸性大红3R的催化臭氧氧化去除效果。     

厌氧氨氧化工艺脱氮及其污泥形态的研究

为研究厌氧氨氧化工艺对高浓度含氮废水的脱氮性能,在以聚乙烯海绵作为填料的上流式厌氧固定床反应器中利用人工配置高浓度含氮废水进行了实验研究.实验中通过添加充足无机碳源,实现了厌氧氨氧化反应器在总氮浓度900～1 210 mg/L长期稳定的运行,脱氮效率在80％以上,最高氮负荷为5.9 kg/m3·d.结果表明:充足的无机碳源在一定程度上可有效地降低高浓度亚硝氮对厌氧氨氧化菌的抑制作用.通过对污泥性状的研究,明确寻找出污泥上浮的原因所在.通过Stover-Kincannon模型确定系统动力学参数KB和Umax分别为30.2 g/L·d和2L2g/L·d,这将有助于对该厌氧氨氧化系统各控制条件的有效调节和准确设定,也为日后应用于实际工程中提供重要的理论依据.