Ce-Mn/TiO2吸附剂的脱汞性能及抗SO2特性

采用浸渍法制备Mn/TiO₂（MT）、Ce/TiO₂（CT）和Ce-Mn/TiO₂（CMT）脱汞吸附剂,在固定床脱汞实验台上研究吸附剂的脱汞性能.结果表明,吸附温度为100~200℃时,3种吸附剂的脱汞性能均随温度的升高而增强;而在200~300℃范围内,脱汞效率均出现不同程度的降低.MT、CT及CMT吸附剂的脱汞效率在200℃时达到最高,分别为91%、58%和95%.MT和CT吸附剂的抗SO₂性能较弱,在N₂+6% O₂+1000×10^-6SO₂烟气条件下,30min内脱汞效率均下降到50%,而CMT吸附剂在2h内仍能保持80%以上的脱汞效率,表明在MT中掺杂Ce不仅可以提高吸附剂的脱汞性能,还可以增强抗SO₂性能.利用N₂吸附/脱附、X射线衍射（XRD）、H₂-程序升温还原（H₂-TPR）和X射线光电子能谱（XPS）等方法对吸附剂的物理化学性质进行表征,并对吸附产物进行热重分析（TG）和程序升温脱附实验（TPD）,阐明了CMT脱汞吸附剂的抗SO₂特性机理.Ce的掺杂,提高了活性组分在吸附剂表面的分散度及Mn⁴⁺的比例;相比于MnO₂,CeO₂可优先与SO₂反应,抑制了SO₂对Mn⁴⁺的毒害作用,从而提高了抗硫性能.     

互花米草入侵对滨海盐沼土壤甲基汞的影响

本研究跨越11个纬度选取了4个典型滨海盐沼湿地,通过对比分析互花米草湿地和其他盐沼湿地（没有互花米草的本地种单优或者共优群落湿地）的汞（THg）和甲基汞（MeHg）含量特征及环境因子,探究互花米草入侵对我国滨海盐沼湿地土壤甲基汞的影响.结果表明：（1）4个研究区THg含量高低顺序为闽江口（（115.327±18.220）μg/kg） > 杭州湾（（37.792±3.761）μg/kg） > 黄河三角洲（（27.690±4.359）μg/kg） > 盐城（（8.843±1.688）μg/kg）;MeHg含量为杭州湾（（0.589±0.134）μg/kg） > 黄河三角洲（（0.511±0.059）μg/kg） > 闽江口（（0.361±0.065）μg/kg） > 盐城（（0.191±0.027）μg/kg）.（2）综合4个研究区进行分析发现,互花米草入侵对盐沼湿地土壤MeHg和% MeHg的均没有显著影响,但是互花米草入侵著增加了黄河三角洲的MeHg含量（95.0%）.（3）在两种湿地类型中,% MeHg（甲基化率）和THg均呈现极显著的负相关关系,且二者之间的关系存在一个临界值（20~30μg/kg之间）,当THg小于临界值时,% MeHg与环境因子相关性较弱;当THg大于临界值时,% MeHg与环境因子显著相关.本研究从较大的空间尺度回答了互花米草入侵对滨海盐沼湿地甲基汞特征的影响,为全面评价互花米草入侵对我国滨海地区的影响提供了数据支持,为研究滨海滩涂地区汞的迁移转化提供了依据.     

不同硒化修复剂对稻田汞污染修复效果研究

以亚硒酸钠、蒙脱土等作为材料,对蒙脱土进行硒化改性,将硒负载在经过改性的蒙脱土上制备出汞的钝化剂以降低汞和甲基汞（MeHg）在稻米中的富集.将硒化修复剂与污染土壤混合进行浸泡土试验和盆栽试验,分析土壤和稻米中THg和MeHg,探讨不同硒化修复剂对污染土壤中汞的阻控修复效果,并筛选出最佳修复剂.结果表明,4种修复剂均对污染土壤中汞有明显的钝化阻控作用,可显著降低土壤中可交换态汞和甲基汞,降低稻米中THg和MeHg含量.蒙脱土通过不同方式硒化改性后,使蒙脱土结构性能优化,吸附容量增加,并能使硒稳固在蒙脱土上,达到更好的钝化修复效果.硒化壳聚糖改性蒙脱土、亚硒酸钠改性蒙脱土、硒化纤维素改性蒙脱土、硒粉改性蒙脱土4种修复剂稻米THg的降低率依次为81.86%、79.74%、65.69%、61.78%,MeHg降低率依次为89.62%、83.91%、72.93%、63.01%.相比较而言,亚硒酸钠改性蒙脱土修复效果稍低于硒化壳聚糖改性蒙脱土,但其改性方法简单,成本低,更有利于修复剂的推广应用.     

渤海中南部表层沉积物中汞的分布及风险评估

本文以渤海中南部表层沉积物为研究对象,采用DMA-80测汞仪测定表层沉积物中Hg的含量,并对其空间分布状况以及生态风险进行论述。结果表明,渤海中南部表层沉积物Hg含量范围为19.5×10-9~106.8×10-9,均值为41.5×10-9,除一个沉积物站位外,其余均高于渤海沉积物Hg的背景含量。Hg含量高值区主要分布在黄河口、渤海中部泥质区和辽东浅滩局部海域,低值区位于渤中浅滩和渤海海峡南部海域,这与河流输入、沉积物粒度以及区域矿物背景有关。应用潜在生态危害指数法对渤海中南部表层沉积物Hg的生态风险进行评价,发现72.7%的站位处于中等风险水平,13.6%的站位处于重度风险水平。     

海螺沟冰川融水径流中汞与悬浮颗粒物的季节变化特征及其关系研究

为研究冰川融水径流中汞与悬浮颗粒物的变化及其相关关系,于2019年6月～2020年9月在青藏高原东南缘海螺沟冰川融水径流进行为期一年的连续定点采样,测试了样品中汞形态含量和悬浮颗粒物的数量、含量及粒径特征。分析表明,总汞的平均含量为6.96～10.78 ng/L,其中颗粒态汞为4.54～9.14 ng/L,溶解态汞为1.53～2.42 ng/L,与青藏高原及世界其他偏远地区河流汞含量相当。各形态汞与悬浮颗粒物不同特征在不同季节的相关关系差异显著,总汞和颗粒态汞含量与总悬浮颗粒物含量和数量在夏季消融盛期具有突出且一致的正相关关系,但在秋冬季并未显示出正相关,表明前人揭示的冰川补给河流中颗粒物控制汞含量变化的结论具有季节局限性。冰川径流中的汞受水文过程和汞的来源及其在水体中的转化等多因素影响,汞形态含量与悬浮颗粒物不同物理特征在不同季节的差异性可能反映了不同季节汞的来源和传输机制的差异。     

中国十条主要入海河流河口汞的形态分布特征与入海通量估算

为了解我国河流向海洋汞的输送通量,选取我国沿海10条大型河流的河口作为采样点,采集水体和沉积物,测定水中不同形态汞,包括总汞（THg）、溶解态汞（DHg）、颗粒态汞（PHg）、总氮（TN）、总磷（TP）和溶解有机碳（DOC）等,测定了沉积物THg和甲基汞（MeHg）等.结合河流的径流量,对陆地经河流向海洋汞的输入量进行了粗略的估算.结果显示：我国十条主要入海河流地表水THg含量为2.79~145.15 ng·L^-1,DHg含量为0.61~4.44 ng·L^-1,PHg含量为1.28~143.54 ng·L^-1.PHg约占THg含量的41%~99%,DHg约占THg含量的1%~35%.表层沉积物THg含量为0.02~0.3 mg·kg^-1,MeHg含量为0.04~2.00 μg·kg^-1.MeHg百分含量为0.1%~1.2%.沉积物THg、MeHg和 TOC之间呈显著相关性（p<0.01）.我国主要河流经径流输入THg的入海通量为10.01~29.92 t·a^-1,长江是我国河流向海洋汞输送通量的贡献量最大,约占到我国主要河流入海汞通量的58%~69%.本研究基于实测数据的估算值与前人的估算结果对比,我国主要河流的入海汞通量仅占全球入海汞通量0.2%~15%;对比前人对中国河流向海洋汞的输送通量实测结果以及模型模拟结果显示,实测结果在同一数量级,且实测结果比模拟结果更可靠.     

Ag-PANI/BiOI光催化剂湿法脱除气态单质汞

采用原位光还原和简易化学吸附法制备出新型的三元Ag负载聚苯胺/碘氧化铋（PANI/BiOI）系列光催化剂,在模拟烟气条件下考察了光催化剂的脱汞性能,研究了Ag负载量、反应温度和烟气成分等对脱汞活性的影响,采用N₂吸附-脱附、XRD、TEM、XPS、DRS等技术对光催化剂的物理化学属性进行表征.结果表明：添加PANI后,光催化剂的Hg⁰去除性能大幅提升.负载4wt%的Ag后,Ag（4%）PANI/Bi OI具有约98%的脱汞性能.无机阴离子NO₃^-、Cl^-和SO₄^2-对光催化剂脱汞性能的抑制作用较小,但CO₃^2-对光催化剂的活性抑制作用较大,脱汞效率明显下降至82%.与PANI/BiOI相比,Ag（4%）PANI/Bi OI的比表面积和总孔容增大,表明Ag纳米颗粒高度分散在PANI/Bi OI的表面.Ag-PANI/BiOI显示出较强的光吸收能力.Ag纳米颗粒的添加能显著增强PANI/Bi OI表面e^--h⁺对的有效分离.光催化剂高效脱汞的原因在于PANI、Bi OI之间良好的带隙匹配和Ag纳米颗粒的表面等离子体共振（SPR）效应.     

脱硫废水添加对煤燃烧时汞析出特性的影响

为探究含氯脱硫废水溶液添加对煤燃烧时汞析出特性的影响,分别利用沉降炉和管式炉实验装置进行了3种煤在1200℃下的燃烧实验。实验时通过改变模拟脱硫废水溶液的添加量来控制燃煤中氯的质量分数分别为0.00%、0.02%、0.04%和0.06%。分析煤燃烧后烟气中汞浓度、吸收液、飞灰和煤灰中汞含量的变化情况发现:随着加氯量的增加,烟气中Hg0浓度逐渐降低,Hg2+浓度则逐渐升高,但对Hgt（气态总汞）浓度的提升效果相对较差。当加氯量为0.06%时,煤种B在沉降炉中燃烧后烟气中Hg0浓度下降约2.3 μg/m3,而Hg2+浓度提高约2.6 μg/m3,但Hgt浓度仅提高了0.3 μg/m3。氯的添加也会使飞灰中汞含量增加,煤灰中汞含量降低。通过综合对比分析沉降炉和管式炉实验结果发现:无论是否添加氯,煤在沉降炉中燃烧后烟气中Hg0比例均小于管式炉实验结果。当煤种B加氯量为0.06%时,在沉降炉和管式炉中燃烧后烟气中Hg0含量占比分别为50.6%和67.8%。此外,还发现3种煤粉在管式炉中加氯燃烧后汞的析出率提高趋势均较沉降炉明显。故含氯脱硫废水溶液的添加可以改变煤燃烧时汞的析出特性,且有利于促进烟气中Hg0的氧化,对燃煤烟气脱汞具有重要作用。     

冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

本研究采用2019年12月9日－12月19日黄、渤海连续在线监测的气态元素汞（GEM）浓度数据,分析了GEM的空间分布、来源及其影响因素。研究结果表明,GEM的平均浓度为（1.92±0.69）ng/m3,变化范围为0.80～4.17 ng/m3。GEM浓度空间差异明显,渤海的浓度高于黄海,最高浓度和最低浓度都出现在山东半岛南部海域。受污染事件及华北地区较高汞排放量的影响,气团携带了华北地区的污染物,近海GEM浓度升高,而来自西伯利亚冷气团中的GEM浓度较低。西向风时更易出现高浓度GEM,GEM浓度与风速呈显著负相关关系（r=?0.217,P<0.01）,与气温呈显著正相关关系（r=0.417,P<0.01）。冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地污染气团的影响。